Performances de jonctions tunnel ferroélectriques basées sur BiFeO 3 xiv

Après l’étude des propriétés fondamentales des jonctions tunnel ferroélectriques ba-sées sur bfo, nous effectuons des expériences autour de leurs performances en termes d’endurance, de rétention et de la vitesse de la commutation résistive.

Pour cela, un nouveau type d’échantillon (type b) a été fabriqué : basé sur le même empilement de couches que les échantillons utilisés ci-dessus (type a), leurs pistes de contact électrique leur permettent d’être contactés par des pointes radio-fréquence standard. Cette configuration assure des mesures plus stables et donne ainsi la possibilité d’effectuer des expériences plus longues. La caractérisation des 50 ftjs de l’échantillon révèle un très bon rendement (90 %) et des dispersions raisonnables des niveaux de résistances initiaux, on et off [338].

A.2.3.1 Endurance

Sous répétition de cycles d’hystérèse les matériaux ferroélectriques peuvent montrer des signes d’usure. Ce phénomène est appelé fatigue et peut se manifester, par exemple, par une polarisation commutable réduite. Étant donné l’intérêt des ferroélectriques en couches épaisses³ pour des mémoires binaires [347], beaucoup d’efforts ont déjà été consacré à cette problématique [340, 341]. Pour ces systèmes, plus de 10¹⁴ cycles ont pu être démontrés [343, 345, 346]. Néanmoins, des expériences sur des couches très fines se sont limitées à quelques 10³ cycles [289, 290].

Les mesures d’endurance sur les échantillons de type b montrent de bonnes performances jusqu’à 4_×10⁶cycles (figure A.2.12

Figure A.2.12 ). Vers la fin de l’expérience, la jonction reste de plus en plus souvent bloquée dans l’état de haute résistance et le basculement vers l’état on devient moins fiable. Du fait que cet état reste néanmoins accessible, nous concluons que cette fatigue n’est pas due à une réduction de la polarisation de saturation. Une source éventuelle du comportement observé pourrait être le mouvement de défauts, comme par exemple des lacunes d’oxygène [317, 341, 343, 348]. Afin de limiter cet effet, le dopage de la couche ferroélectrique par des matériaux tels que La ou Nb pourrait être envisagé [343].

0 1M 2M 3M 4M 105 106 10⁷ 10⁸ (b) Re sis tanc e (Ohm) Cycle number (a) 500 1000 1500 Count

Figure A.2.12–Mesures d’endurance d’uneFTJde typeB. (a) Résistance en fonction du nombre de cycles.(b) Distribution des résistances on et off. Les mesures de résistance ont été effectuées sous une tension de −0,2 V. [publié dans Ref. 338]

A.2.3.2 Rétention

Pour la plupart des applications, une bonne stabilité temporelle des niveaux de résis-tances est requise. Du fait de la présence d’un champ dépolarisant dans les couches ferroélectriques, la polarisation peut cependant être sujette à de la relaxation ce qui peut par exemple entraîner la perte d’informations dans une mémoire feram [181, 279]. Afin de tester la rétention dans nos ftjs, nous l’initialisons par un pulse de tension d’une certaine amplitude et suivons ensuite l’évolution du niveau de résistance. La

figure A.2.13montre que les niveaux extrêmes, c’est-à-dire les états off et on, sont très Figure A.2.13

stables. L’extrapolation de l’hypothèse d’une dépendance suivant une loi de puissance suggère une rétention jusqu’à dix ans. Les états intermédiaires en revanche présentent tous une relaxation vers des plus hautes résistances. Leur instabilité permet des réflexions concernant les énergies associées. Le champ de dépolarisation favorise une configuration de domaines mixte et ne peut donc pas être à la source du comportement observé. Si, par contre, la création de parois de domaines nécessite une énergie, ceci favorisera un état uniforme. Nous concluons que dans nos ftjs, c’est cette dernière contribution énergétique qui importe.

La relaxation systématique vers les états de plus hautes résistances indique l’existence d’un champ interne [166, 349]. Une voie vers une jonction plus stable pourrait donc consister à essayer d’influencer ce champ interne. Comme constaté auparavant, le choix des matériaux d’électrodes peut être crucial pour cela.

A.2.3.3 Mesures de courants transitoires

Afin d’étudier la dynamique du renversement de la polarisation, nous avons conçu un circuit expérimental qui nous permet d’enregistrer l’évolution temporelle du courant transitoire pendant chaque pulse de tension. Les principaux composants de ce montage sont un amplificateur de courant et un oscilloscope.

101 102 103 104 105 106 107 108 109 105 10⁶ 107 108 10⁹ 1 h 1 d 1 yr Re sis tanc e (Ohm) Retention time (s) 10 yrs 1 m 2.0 V 0.9 V 1.6 V 0.8 V 1.4 V 0.6 V 1.2 V 0.0 V 1.1 V Write pulse

Figure A.2.13–Mesures de rétention d’uneFTJde typeBpour des états différents initialisés par l’application de pulses de tension d’amplitudes indiquées. La ligne interrompue montre l’extrapolation à dix ans dans l’hypothèse d’une dépendance suivant une loi de puissance. Les mesures de résistance ont été effectuées sous une tension de −0,1 V. [publié dans Ref. 338]

Ces mesures de single-shot ont relevé l’existence d’une capacité non-négligeable de 450_±21 fF. Afin de s’affranchir des pics de courant dûs au chargement de celle-ci, nous utilisons des courbes de référence sans commutation. Elles sont soustraites des courbes montrées ci-dessous.

La figure A.2.14

Figure A.2.14 contient quelques exemples du courant transitoire pendant la commu-tation de l’état off à l’état on. Au début, la jonction se trouve toujours dans l’état de haute résistance et le courant transmis et donc très faible. Après un temps d’attente t_wait, le courant augmente quasi-instantanément.⁴ La légère diminution consécutive de l’am-plitude peut être attribuée à la haute non-linéarité du courant et à une faible réduction de l’amplitude du pulse de tension liée au circuit. Son amplitude ne dépend pas de la résistance finale mais est limitée par une résistance en série avec la jonction tunnel même. Comme nous l’avons évoqué ci-dessus par rapport aux mesures à courant continu, ceci est dû à la faible conductance de ccmo (l’électrode inférieure).

La figure A.2.15

Figure A.2.15 -a montre les temps d’attente de la commutation de l’état off à l’état on extraites des évolutions temporelles des courants transitoires : plus la tension est élevée, plus la commutation est rapide. En traçant ces données en fonction de la valeur inversée du champ électrique⁵nous obtenons une dépendance linéaire qui suit la loi de Merz [203]. L’ajustement de courbe donne un champ d’activation de E_a =−^1,80±^{0,11 V/nm et un}

temps de relaxation de t₀ = 1,1_±0,5_×10−11s. Bien qu’élevée, la valeur de E_a est du même ordre que celles mesurées dans d’autres couches minces [209, 214, 359] et peut être influencée par la contrainte du substrat [359].

Les longs temps d’attente indiquent le délai de formation d’un nucléus de polarisation opposée. La montée de courant suivante très rapide pourrait donc être liée au mouvement de parois de domaines. Les échelles de temps très différentes sur lesquelles ces deux

4) Le temps de montée du signal est en-dessous de la résolution temporelle du circuit qui est de l’ordre de 3 ns.

5) Le champ électrique E est calculé directement à partir de la tension du pulse E=V_p/d et de l’épaisseur de la couche de bfo d=4,6 nm.

0 2 0 0 4 0 0 6 0 0 8 0 0 1 0 0 0 - 3 0 0 - 2 0 0 - 1 0 0 0 A m p l i t u d e - 2 . 0 5 V - 2 . 1 5 V - 2 . 3 0 V - 2 . 4 5 V - 2 . 7 5 V - 3 . 0 0 V C u rr e n t ( µ