Les paramètres d'usage

Avoir un matériau aux propriétés non linéaires exceptionnelles ne servira strictement à rien si on ne sait pas le synthétiser sous forme de monocristaux de dimensions et de qualité optique et mécanique suffisantes. Ce sont ces paramètres d'usage qui rendent possible le développement industriel d'un composé.

On peut regrouper dans cette catégorie de paramètres: la stabilité chimique, la croissance cristalline, la dureté, la fenêtre de transparence et le seuil de dommage. Nous allons commenter brièvement ces paramètres.

B-1) La croissance cristalline

Elle détermine d'une part la taille des échantillons disponibles et d'autre part leur qualité optique. Ainsi une croissance par flux (nécessaire dans le cas d'une fusion non congruente) est souvent synonyme de croissance longue, de taille limitée et de problèmes liés à l'inclusion de flux dans le cristal. Au contraire, la croissance par la technique Czochralski permet d'obtenir des cristaux de grandes dimensions et de bonne qualité cristalline. C'est par ailleurs une technique très

intéressante en vue du développement industriel car elle permet une croissance relativement rapide (une semaine environ contre plusieurs semaines pour une croissance par flux).

Des dimensions importantes permettent de manipuler beaucoup plus facilement les cristaux lors des étapes de découpage et de polissage nécessaires à la mise en forme des échantillons. De plus, comme les phénomènes non linéaires dépendent de la longueur, on peut compenser une susceptibilité non linéaire faible par une longueur plus importante si le walk-off le permet.

B-2) La stabilité chimique

Le matériau doit être stable chimiquement, c'est à dire qu'il doit résister à l'atmosphère ambiante. Si ce n'est pas le cas, la décomposition nécessitera de le remplacer fréquemment ce qui est peu compatible avec une utilisation pratique. Un critère important est l'hygroscopie. Un matériau sensible à l'humidité ambiante nécessitera des traitements de surface afin de le protéger ce qui en augmente le coût et, souvent, limite le flux laser incident sur le cristal afin de ne pas endommager le traitement de surface.

B-3) La dureté

C'est un paramètre important également. Avec une dureté trop élevée, le polissage et la découpe seraient plus longs et coûteux. Si la dureté est trop faible, le cristal aurait une faible résistance mécanique et le polissage serait délicat. Il faut donc une dureté intermédiaire qui permette un polissage de bonne qualité. Une dureté suffisante limite les phénomènes de "tombée de bord" et assure une planéité de bonne qualité.

B-4) La fenêtre de transparence

Elle doit être la plus étendue possible (domaine spectral) et importante (transmission élevée). En effet, le matériau doit être transparent aux longueurs d'onde incidentes mais aussi à celles générées par les phénomènes non linéaires. Par ailleurs toute absorption, aussi faible soit-elle peut conduire à des phénomènes thermiques non négligeables du fait des flux utilisés en ONL.

B-5) Le seuil de dommage

Il est caractérisé par le flux lumineux que peut supporter le matériau à une longueur d'onde donnée, sans endommagement de la surface qui pourrait conduire à la rupture. Ce paramètre est important car les phénomènes non linéaires impliquent l'utilisation de flux lumineux intenses (avec ou sans focalisation). D'une manière générale, le seuil de dommage est plus élevé dans le domaine de l'infrarouge (vers 1 μm) que dans le visible et l'ultraviolet.

Ce critère doit être pondéré par les flux supportés par les traitements de surface déposés sur les cristaux (anti reflets) ou des différents éléments optiques utilisés. Les seuils de dommage de ces éléments peuvent être plus faibles que celui du cristal non linéaire.

I-2-4 Conclusion

Nous avons défini un certain nombre de paramètres non linéaires qui peuvent être source de limitations pour la conversion de fréquence. Si certains sont inhérents au matériau utilisé, d'autres comme le walk-off dépendent du choix fait pour la réalisation de l'accord de phase. Le matériau idéal serait bien sûr celui qui permettrait la réalisation de l'accord de phase non critique avec un coefficient non linéaire le plus élevé possible, des valeurs d'acceptances angulaires et thermique élevées. De plus il serait à fusion congruente, stable chimiquement (non hygroscopique), se mettrait en forme facilement, aurait un seuil de dommage élevé et serait transparent dans un large domaine spectral.

Malheureusement ce matériau idéal n'a pas encore été découvert. Il faut donc souvent se contenter d'un compromis entre les paramètres non linéaires et les paramètres d'usage. De plus, il n'existe pas de matériau convenant pour toutes les applications.

Nous allons donc caractériser les matériaux de la famille du GdCOB d'un point de vue non linéaire et du point de vue des paramètres d'usage. Notons déjà qu'en raison de la cristallogénèse par la technique Czochralski, les matériaux de la famille du GdCOB ont un avantage certain dans le domaine des paramètres d'usage. De même, leur inertie chimique et leur insensibilité à l'humidité sont deux atouts notables.

I-3 Estimations des propriétés non linéaires des

matrices COB.

Le premier travail de caractérisation sur ces matrices a été de déterminer le signe de ces cristaux et l'orientation relative entre trièdre cristallographique (a b c β) et trièdre cristallophysique (XYZ).

Nous avons vu dans la partie précédente la nécessité de connaître les indices de réfraction des matériaux non linéaires et leurs courbes de dispersion. On détermine tout d'abord les indices de réfraction pour quelques longueurs d'onde dans le domaine du visible, de l'ultraviolet et du proche infrarouge, selon les trois directions cristallophysiques. A partir de ces mesures, on modélise le

comportement des courbes de dispersion selon les formules empiriques dites de Sellmeier. Les courbes d'accord de phase pour différents processus non linéaires d'ordre 2 sont alors accessibles par un calcul discuté dans la partie précédente pour les deux matrices étudiées. C'est ce que nous avons réalisé pour le GdCOB et le YCOB. Nous nous sommes limités aux courbes pour la génération du second harmonique, du troisième harmonique (par la somme de fréquence du second harmonique et de l'onde fondamentale) et à l'oscillation paramétrique optique.

Les indices de réfraction permettent également de calculer le walk-off et les acceptances angulaires.

I-3-1 Caractérisation optique des cristaux.

Elle a été réalisée à Jussieu par Michèle Jacquet et Nicole Lenain en utilisant la technique conoscopique [32] couplée à la diffraction des rayons X (Laüe). La structure monoclinique de ces cristaux implique qu'ils sont biaxes (groupe III). En utilisant la technique conoscopique, on détermine qu'ils sont biaxes négatifs. L'orientation relative des trièdres cristallographiques et cristallophysiques est donnée sur la Figure 23.

Figure 23: Orientation relative entre les trièdres cristallophysiques XYZ et cristallographiques abcβ pour le GdCOB et le YCOB.

X c Z a Y b β=101,3° 26° 15° GdCOB X c Z a Y b β=101,3° 24°40' 13°30' YCOB

X, Y et Z sont les directions principales de l'ellipsoïde des indices définies au paragraphe I-2. On a choisi par convention nX<nY<nZ.

I-3-2 Détermination des indices de réfraction

Ces mesures ont été réalisées par la méthode du minimum de déviation du prisme que nous allons rappeler brièvement avant de donner les résultats des mesures pour le GdCOB et le YCOB.