Nanostructures

Un des axes de recherche majeur du Laboratoire Charles Fabry est depuis long- temps la modélisation numérique des phénomènes électromagnétiques. Une biblio- thèque a en particulier été développée pour la nanoplasmonique. Ce code permet de calculer la répartition du champ électrique à l’intérieur d’une nanostructure et donc des différents spectres de réflexion, transmission et d’absorption. Ainsi, pour calculer la répartition du champ électromagnétique à l’intérieur de l’échantillon métallique éclairé par le faisceau de la pompe et la réflectivité en champ lointain du faisceau de la sonde, nous utilisons une méthode hybride combinant un code d’éléments finis (FEM ou MEF) et la méthode modale de Fourier (FMM ou MMF) [67]. Cette méthode hybride développée au LCF [69] permet de réduire les besoins en mémoire et en temps de calcul par rapport à une FEM pure. Le code utilise également un maillage adaptatif pour améliorer la précision au voisinage des points chauds plasmoniques.

Mon travail n’ayant pas consisté à développer cette méthode hybride, mais uniquement à inclure cette méthode dans mon modèle numérique, les détails des calculs utilisés pour décrire les composantes du champ au niveau des matériaux ne seront pas présentés ici. Ils sont disponibles dans différents articles ou thèses du laboratoire [70, 71, 72, 73]. Je me contenterais de décrire le principe global de cette méthode.

La FMM est une méthode performante pour décrire le phénomène de diffrac- tion d’un réseau à partir de la résolution de l’équation de propagation des ondes électromagnétiques d’Helmholtz :

∆ ~E − ε

c2

∂2E~

∂t2 = 0 (2.34)

Elle repose sur la décomposition en série de Fourier du champ électromagné- tique ainsi que sur la connaissance de la permittivité de chacun des milieux. Cette méthode est surtout adaptée pour des géométries simples et ne convient pas pour des systèmes plus complexes. De plus, le principal défaut de la FMM réside dans l’instabilité numérique du modèle. Afin de surmonter ce problème, ce code utilise une matrice de diffraction d’où le nom d’algorithme « S-matrix » [74]. Cette ma- trice permet de faire le lien entre les ondes entrantes et sortantes de part et d’autre du système étudié.

Au contraire, la FEM repose sur la discrétisation du domaine à étudier (utilisa- tion d’un maillage) en sous-domaines élémentaires de formes géométriques simples (mailles ou éléments) de forme cubique ou tétraédrique. La résolution du problème est ensuite soit analytique (l’idéal) soit numérique (majoritaire du fait des para- mètres des problèmes réels tels que la non-linéarité des phénomènes ou la géométrie des domaines). La FEM est une méthode très performante notamment pour les réseaux métalliques à condition de choisir judicieusement le maillage utilisé (taille et géométrie définie par le complexe de Whitney) afin de garantir un compromis entre la précision du résultat, la vitesse de convergence et le temps de calcul.

Nous utiliseront cette méthode hybride combinant à la fois la méthode FEM et FMM afin de :

• Calculer le spectre optique d’absorption, de réflexion et de transmission de structures

• Calculer le champ électrique local Eloc de l’échantillon

• Modéliser des structures isolées ou périodiques

• Tout ceci pour différentes polarisations incidentes (TM ou TE) et si néces- saire, en fonction de l’angle d’incidence.

L’utilisation de ce code nécessite un maillage d’une période du réseau simulée ainsi que du substrat et de l’air autour. Pour ce faire nous utilisons le logiciel de maillage Trellis permettant de décomposer nos structures en tétraèdres dont nous pouvons voir un exemple ci-dessous (figure 2.5) :

2.1. MODÈLE ÉLECTROMAGNÉTIQUE

Figure 2.5 – Exemple de maillage utilisé pour un réseau de bâtonnets de dimen- sions 80 nm × 40 nm× 30 nm (l×L×h) avec des périodes de 130 nm × 300 nm (px×py)

On voit bien le caractère adaptatif du maillage, beaucoup plus fin sur la partie métallique que loin sur le substrat de verre.

En évaluant le champ lointain de la cellule simulée, on peut alors calculer la réflexion et la transmission des structures simulées, suivant la polarisation vou- lue. En guise d’exemple, la figure suivante nous donne les spectres d’un réseau périodique de bâtonnets similaires à celui de la figure précédente. (figure 2.6).

Figure 2.6 – Spectres d’absorption, de réflexion et de transmission d’un réseau de bâtonnets d’or de dimensions 80 nm × 40 nm × 30 nm (l×L×h) avec des périodes de 130 nm × 300 nm (px×py) en incidence normale pour une polarisation suivant le grand axe du bâtonnet (Px) et une polarisation suivant le petit axe du bâtonnet (Py)

On retrouve sur cet exemple une des caractéristiques des structures asymé- triques : la présence de deux résonances en fonction de la polarisation. On observe une résonance à 680 nm (avec une polarisation suivant le grand axe) et une ré- sonance à 625 nm (avec une polarisation suivant le petit axe) bien que très peu contrastée ici. Ces spectres théoriques vont, par la suite, être comparés et ajustés aux expériences pompe-sonde.

2.1. MODÈLE ÉLECTROMAGNÉTIQUE

Pabs = 1

20ω|Eloc(r)|2

00

(r)V (2.35)

On peut voir l’application du code sur la figure suivante pour un bâtonnet :

(a) (b)

Figure 2.7 – Répartition de l’absorption d’un bâtonnet faisant partie d’un réseau de bâtonnets d’or de dimensions 80 nm × 40 nm × 30 nm (l×L×h) avec des périodes de 130 nm × 300 nm (px×py) en incidence normale pour une polarisation suivant le grand axe du bâtonnet (Px), normalisée par une absorption uniforme de l’énergie (a) à une longueur d’onde de 400 nm (hors résonance et dans la bande d’absorption de l’or plat) (b) à la résonance du réseau de bâtonnets d’or.

On constate que l’absorption d’un bâtonnet hors résonance est bien plus ho- mogène que l’absorption d’un bâtonnet à la résonance. En effet, on observe une très forte augmentation de l’absorption sur les arêtes du bâtonnet où l’absorption est 10 fois plus importante que si l’absorption avait été uniforme.

Cela permet ensuite de calculer la section efficace d’absorption de la structure utilisée en sommant les différentes absorptions puis en divisant par le flux incident :

σabs = 1 20ckp P V |Eloc(r)|2 00 (r)V 1 2Re(E × B ∗) (2.36)

Optimisation des réponses plasmoniques

Ce code numérique permet ainsi de prédire les réponses optiques de n’importe quel échantillon plasmonique mais aussi d’optimiser ces échantillons pour pouvoir observer au mieux leur réponse thermique.

2.2. MODÈLE NUMÉRIQUE THERMIQUE