Le modèle Méso-NH a été couplé au module d’aérosol ORganic Inorganic Lognormal Aerosol Model (ORILAM) développé par Tulet et al. (2005). Le module d’aérosol ORI- LAM a été étendu par Tulet et al. (2006) pour inclure les Aérosols Organiques Secondaires (SOA dans la suite) et devient ORILAM-SOA qui sera utilisé dans notre étude pour la réalisation des simulations du brouillard. Ce module est constitué des mêmes routines dynamiques de l’aérosol que ORILAM, un schéma photochimique est utilisé pour prédire les précurseurs des SOA et un schéma d’équilibre pour prédire la répartition de ces pré- curseurs entre la phase gaz et la phase aérosol.
ORILAM peut être couplé à un modèle météorologique ou à un modèle de transport de chimie. La description du module d’aérosol ORILAM est détaillée dans les travaux de Tulet et al. (2005, 2006). Nous décrivons succinctement dans les paragraphes suivants les principaux processus dynamiques des aérosols présents dans le module ORILAM.
4.2.1
Description générale
En faisant l’hypothèse d’une distribution lognormale, ORILAM prédit l’évolution de cette distribution d’aérosol dans le temps et l’espace. Ceci permet une évolution explicite de la composition chimique de l’aérosol, du nombre, du rayon moyen et de la dispersion σ de la distribution. Ces paramètres de la distribution lognormale sont utilisés pour l’étude de l’action et de la rétro-action de l’aérosol sur la radiation et l’activation des CCN en gouttelettes nuageuses.
L’évolution pronostique du spectre granulométrique est déterminée à partir d’une équation dynamique générale (Friedlander, 1977; Seinfeld et Pandis, 1998) :
∂n(rp)
∂t = f (n(rp)) (4.42)
où n est la fonction du spectre granulométrique de l’aérosol (part.cm−3) and rpest le rayon de l’aérosol (µm). Cette équation peut être intégrée pour obtenir un système d’équation tel que :
∂Mk
∂t = f (Mk) (4.43)
où Mk est le moment d’ordre k donnée par Mk=
R∞ 0 r
k
pn(rp)drp (µmk/cm3).
Cinq modes d’aérosols ont été implémentés : le premier mode représente les nouvelles particules formées (mode nucléation), le second correspond aux aérosols de tailles plus importantes et à des aérosols vieillis (mode accumulation), enfin les 3 derniers modes sont consacrés aux poussières désertiques et sont considérés en mélange externe avec les deux premiers modes. Chacun de ces modes est représenté par la distribution lognormale (Eq. 2.1). Seuls les deux premiers modes, nucléation et accumulation sont utilisés dans notre étude. Le moment d’ordre k d’un mode d’aérosol i est défini comme :
Mk,i =
Z ∞
0
Après intégration en effectuant un changement de variable x = ln(r/Dg) ln(σ) , l’équation 4.44 devient : Mk,i= N Rkgexp k2 2 ln(σ) (4.45) Une combinaison simple avec l’équation 4.45 donne une relation entre Mk et les para- mètres de la distribution lognormale σg, Rg et N :
N = M0 (4.46) Rg = M34 M6M03 1/6 (4.47) σg = exp 1 3 s ln M0M6 M2 3 ! (4.48) L’intégration de Mk= R∞ 0 r k
pn(rp)drpdonne M0,i = Nioù Niest la concentration totale de particules pour le mode i et M3,i = 4π3 Vi est une fonction directe du volume total du mode i .
4.2.2
La dynamique des aérosols
Les processus dynamiques des aérosols sont modélisés comme décrits par Whitby et al. (1991); Binkowski et Shankar (1995); Binkowski et Roselle (2003); Ackermann et al. (1998) avec des différences notables :
– Choix d’intégrer 3 moments (0, 3 et 6) comme variables pronostiques ; cette procé- dure permet de garder tous les paramètres de la distribution modale
– Différentes paramétrisations sont introduites pour la résolution de la chimie inorga- nique, organique et de la nucléation des sulfate sont données
– Le module d’aérosol peut être couplé avec un modèle météorologique en traitant différentes espèces chimiques
– Les échanges avec la surface sont réalisés à l’aide du modèle de surface SURFEX cor- respondant aux échanges atmosphère/biosphère (schéma ISBA, Noilhan et Mahouf (1996)), atmosphère/mer (schéma seaflx), atmosphère/ville (schéma TEB, Masson (2000)) et atmosphère/lacs (schéma watflx).
Coagulation
Le spectre granulométrique des aérosols peut être modifié par collision entre les parti- cules, engendrée par les processus de coagulation. Les coûts numériques du traitement de la coagulation sont importants mais diminuent quand l’approche lognormale est utilisée. Plusieurs hypothèses ont été faites pour paramétrer la coagulation :
– Une collision entre deux particules forme une nouvelle particule – La nouvelle particule est sphérique
– Le nouveau volume est égal à la somme des deux volumes des particules initiales. Il est nécessaire de considérer la coagulation comme un processus de transfert de par- ticules dans la distribution lognormale.
4. Configuration du modèle Méso-NH couplé au module d’aérosol
ORILAM 127
Une convention a donc été mise en place afin de bien paramétrer le processus de coagu- lation :
– Quand deux particules du même mode entrent en collision (coagulation intramo- dale), la nouvelle particule restera dans ce mode
– Quand deux particules entrent en collision appartenant à des modes différents (coa- gulation intermodale), la nouvelle particule se trouvera dans le mode avec le rayon le plus grand
Pour la coagulation intermodale, la seconde convention implique que chaque particule du mode le plus petit (nucléation) est transférée vers le mode le plus grand (accumulation). Nous n’irons pas plus loin dans la description du processus de coagulation. L’ensemble de la paramétrisation utilisée est décrite dans Tulet et al. (2005).
Conversion Gaz - Particules
Les particules préexistantes présentes dans l’atmosphère grossissent par condensation de gaz sur leur surface (cf. chapitre 2.1.1). Le transfert des particules gazeuses peut être à l’origine de la formation de nouvelles particules par le processus de nucléation. En effet, très peu de temps après l’émission d’une particule dans l’atmosphère, plusieurs espèces gazeuses se fixent sur la surface de l’aérosol (processus d’adsorption). Lorsque ces molé- cules atmosphériques sont soit en nombre suffisant soit se trouvent sur un aérosol avec un rayon de courbure faible, le changement de phase apparaît. A ce stade, le formalisme classique de l’adsorption sur une surface sèche n’est plus applicable. Si le film à la sur- face de l’aérosol est composé d’un unique constituant en équilibre avec la phase gaz et quand la concentration atmosphérique de ce constituant augmente, les molécules de gaz se condensent alors sur la surface de l’aérosol pour restaurer l’équilibre thermodynamique. Le processus de condensation est un processus discontinu : la pression partielle doit dépasser une valeur critique pour permettre le changement de phase. Dans ce cas, les pro- priétés de la surface de l’aérosol sont importantes pour le transfert des molécules gazeuses sur l’aérosol par condensation. Le processus d’absorption (espèces gazeuses pénétrant dans l’aérosol) nécessite d’avoir au préalable l’existence d’un film liquide à la surface de l’aé- rosol. Dès que la quantité d’une espèce gazeuse est suffisamment importante, plusieurs molécules sont transférées sur l’aérosol par équilibre thermodynamique. Dans ce modèle, l’aérosol est supposé être en équilibre avec son environnement (aérosols secondaires) pour posséder un film liquide à sa surface. Par conséquent, l’absorption a été retenue comme processus majeur du grossissement de l’aérosol.
Comme nous l’avons exposé dans le chapitre 2.1.2, les espèces gazeuses qui inter- agissent avec la phase aérosol proviennent de deux catégories : inorganique et organique. Les espèces inorganiques sont fondamentales pour prédire la condensation de l’eau et donc le grossissement de l’aérosol. Les espèces organiques incluent un grand nombre d’espèces chimiques différentes ayant des propriétés de solubilité et de pression de vapeur saturante spécifiques. La fraction organique de l’aérosol est capable de modifier l’hygroscopicité de l’aérosol (cf. Chapitre 2.1.2).
Plusieurs paramètres tels que la température, l’humidité relative, le type de surface de l’aérosol et le taux de condensation peuvent être les principaux responsables du gros- sissement de la particule d’aérosol.
En ce qui concerne le processus de nucléation de l’aérosol, il est nécessaire que la pression de vapeur partielle des espèces gazeuses soit supérieure à la pression de vapeur saturante. De plus, très peu de connaissance au sujet de la nucléation de la matière orga- nique est disponible dans la littérature. La paramétrisation de Kulmala et al. (1998) a été choisie pour être en accord avec la théorie classique de la nucléation homogène (Wilemski, 1984) et pour la prise en compte de l’effet d’hydratation.
Dans notre étude, l’équilibre thermodynamique concernant les inorganiques est traité par le schéma thermodynamique EQSAM (Metzger et al., 2002).
Dans la troposphère, les composés organiques volatils (COV) sont principalement oxy- dés par le radical OH, NO3 et l’O3. Plusieurs de ces produits ont une pression de vapeur saturante trop faible pour être absorbés et former des SOA. Pour prendre en compte le processus de condensation, il est nécessaire de réaliser l’équilibre thermodynamique de toutes les espèces. Si cela peut être effectué pour les espèces inorganiques, il apparaît irréaliste de l’appliquer aux espèces organiques en raison d’un nombre considérable de composés.
Plusieurs nouveaux schémas chimiques tels que CACM (Griffin et al., 2002) distinguent les produits des COV en accord avec leur capacité à condenser sur la phase aérosol. Le schéma chimique utilisé dans notre travail est RELACS2 et correspond à une réduction du schéma CACM (Tulet et al., 2006).
L’équilibre thermodynamique concernant les organiques est calculé par le schéma MPMPO (Model to Predict the Multiphase Partitioning of Organics) développé par Griffin et al. (2003). Ce schéma thermodynamique est basé sur le principe que les COV se répartissent entre les phases gaz et aérosol et à l’intérieur de l’aérosol entre une phase organique (tension de vapeur saturante) et une phase aqueuse (constante de Henry) selon leurs pro- priétés hydrophiles et hydrophobes. Dans la phase aqueuse, les acides peuvent se dissocier en ions. La phase inorganique est résolue en premier en utilisant le schéma thermody- namique EQSAM. L’eau liquide et le pH trouvés dans la phase inorganique sont utilisés dans les calculs d’équilibre de la phase organique.
Dépôt sec et sédimentation
Sans rentrer dans le détail, le dépôt sec et la sédimentation des aérosols sont gouvernés par la diffusion Brownienne :
Dp = kT 6πνρairrp Cc (4.49)
et par la vitesse de sédimentation : Vg = 2g 9ν ρp,i ρair rp2 Cc (4.50)
4. Configuration du modèle Méso-NH couplé au module d’aérosol
ORILAM 129
de l’air, ρair la densité de l’air, ρp,i est la densité de l’aérosol du mode i et Cc = 1 + 1.246ρair
rp .
Le lecteur obtiendra la description complète des paramétrisations des différents pro- cessus dynamiques des aérosols présentés brièvement ci-dessus en se référant aux travaux de Tulet et al. (2005, 2006).