Modélisation de la structure de bande

En toute rigueur, on ne devrait pas parler de structure de bandes puisque la densité d'états est discrète dans les structures à confinement tridimensionnel. On parle plutôt de niveaux d'énergie discrets.

 Développement d'un modèle

Pour accroître notre compréhension des phénomènes physiques susceptibles de se produire dans les boîtes quantiques, il faut connaître leur structure interne. Il est donc indispensable d'élaborer des modèles qui soient aussi proches que possible de la réalité, pour déterminer les transitions optiques observables et identifier les raies ou pics observés expérimentalement.

Pour modéliser des BQs auto-assemblées, un modèle doit tenir compte de trois régions aux propriétés distinctes: 1) le substrat volumique dans lequel se trouvent enfouies les BQs (souvent du GaAs), 2) la couche de mouillage (mince puits quantiques bidimensionnel) sur laquelle reposent les BQs et 3) les BQs elles-mêmes, de dimensionalité zéro car le confinement des porteurs est tridimensionnel (Figure 1.7).

Figure 1.7: Modélisation du potentiel d'une boîte quantique: structure semi-hémisphérique d'InAs posée sur une couche de mouillage d'InAs, le tout étant entouré de GaAs⁷.

Les calculs théoriques présentent des résultats différents, car de nombreuses controverses persistent en ce qui concerne la forme exacte du potentiel de confinement. De plus, les paramètres structuraux, les contraintes et les valeurs des masses effectives sont encore mal connus.

Pour des raisons de simplicité, les premiers calculs ont pris en compte une forme cylindrique, conique ou parallélépipédique. Actuellement, les principaux modèles considèrent soit une forme pyramidale^{20, 38}, soit une forme semi-hémisphérique (Figure 1.7)³⁹.

Il est aussi difficile de connaître avec précision certaines valeurs de paramètres du modèle (discontinuité de bande, potentiels de déformation…). Un modèle approprié doit tenir compte des effets des contraintes, des effets piézoélectriques, du mélange trous légers/trous lourds de la bande de valence et des interactions bande de valence/bande de conduction. Le potentiel piézoélectrique correspond à une répartition différente des charges à l'intérieur des BQs. Certains considèrent qu’il dépend de la taille des BQs³⁸.

La forme du potentiel de confinement doit être la plus proche possible de la géométrie réelle des BQs. Généralement, un modèle 2D est considéré, basé sur la dissymétrie du potentiel des boîtes quantiques. L'approche considérant le potentiel en z séparable du potentiel dans le plan xy est justifiée du point de vue des états à particule unique. Mais Rontani et al. ont montré que pour reproduire les résultats expérimentaux, il est nécessaire d'utiliser un modèle prenant en compte un potentiel de confinement tridimensionnel⁴⁰. Le calcul des niveaux électroniques dépend non seulement de la taille et de la forme des structures, mais aussi des approximations considérées⁴¹. De plus, des calculs montrent que les interactions de Coulomb jouent aussi un grand rôle sur le spectre électronique³⁹.

Selon l'approche, les paramètres et les approximations utilisées, des résultats théoriques différents ont été obtenus, permettant d'expliquer différentes séries de données expérimentales.

Mais les modèles sont difficilement comparables, car ils s'appliquent à différents systèmes et sont basés sur des hypothèses différentes, par exemple concernant la répartition des contraintes dans le système.

 Les contraintes

Les contraintes du système (couche de mouillage, boîte quantique, couche de recouvrement) jouent un rôle très important car elles peuvent modifier le potentiel de confinement et par conséquent la structure électronique et les propriétés des BQs⁴². Des chercheurs considèrent que la distribution des contraintes dans le système varie linéairement avec le désaccord de maille du réseau. Les contraintes biaxiales pousseraient fortement les états de trous légers loin du maximum de la bande de valence, si bien que seuls les trous lourds joueraient un rôle dans les transitions optiques à basses énergies²².

La répartition réelle des contraintes dans le système de BQs est encore mal connue.

Celles-ci semblent pourtant jouer un rôle significatif lors de la formation des boîtes, notamment lorsque des réseaux ordonnés de BQs sont observés^{22, 23}. Par ailleurs, il a aussi été montré que la stabilité des BQs (forme, taille, homogénéité) dépend des énergies de surface et élastiques, ainsi que des interactions de longue portée pour le système⁴³. Mais d'autres chercheurs ont montré que la distribution de taille des BQs ne semblait pas due aux contraintes, pour le système de BQs auto-assemblées d'InAs/GaAs¹⁰. Les contraintes des îlots optiquement actifs sont généralement considérées comme cohérentes⁴⁴.

 Structure des niveaux électroniques

Étant donné l’asymétrie prononcée des BQs en forme de lentille (hauteur très inférieure à la longueur) et la faible hauteur des boîtes, le confinement en z (axe de croissance) doit être beaucoup plus fort que celui en xy. On suppose donc que l'on peut découpler les composantes x,y d'une part et z d'autre part.

On considère qu'il n'y a qu'un seul état d'électron et de trou lourd autorisé par le confinement en z. Le potentiel du trou léger étant rabaissé dans la bande de valence à cause des contraintes, il y a donc un seul état confiné dû au confinement en z. Les autres états ont donc comme origine le confinement latéral⁴⁵.

On considère souvent que les porteurs sont confinés dans les boîtes quantiques par un potentiel effectif parabolique. Comme pour le potentiel de l'oscillateur harmonique, on obtient une couche s dégénérée deux fois, la couche p dégénérée quatre fois, la couche d dégénérée six fois… telle que la dégénérescence est g = 2 (l + 1), où 2 correspond à la dégénérescence de spin (l = 0, 1,

2…). Pour un potentiel harmonique, la séparation énergétique des niveaux est à peu près constante, en accord avec les observations expérimentales. De façon similaire aux atomes véritables, les orbitales peuvent être classées en différentes couches s, p, d, f, g…selon le nombre quantique l = m + k, où m et k sont respectivement les nombres quantique angulaire et radial.

Dans l'analyse des résultats expérimentaux, les différents niveaux d'énergie seront décrits par le nombre n = l +1.

 Énergie de liaison des excitons

Le confinement affecte aussi les interactions entre porteurs de charge dans les BQs. Ainsi, l'énergie de liaison de l'exciton à l'état fondamental est beaucoup plus grande que dans un puits quantique (2D). Cette valeur dépend du potentiel de confinement et donc de la taille des BQs.

Des calculs montrent que l’énergie de liaison de l’exciton varie avec le rayon des BQs et présente un maximum pour une dimension finie⁴⁶. L’énergie de liaison est typiquement d'environ 26 meV pour des BQs pyramidales de 10 nm à la base, et de 11 meV pour des BQs de 20 nm, comparativement à environ 4 meV pour l’exciton non confiné^{20, 38}.

Lorsque plusieurs électrons et/ou trous sont confinés dans une même boîte (par le dopage de la structure ou par excitation optique), la formation d’excitons neutres ou chargés (deux électrons et un trou, ou l’inverse), de bi-excitons ou de complexes multi-excitoniques peut affecter l’énergie des différentes transitions optiques excitoniques. La probabilité de présence d’excitons chargés est plus grande en 0D qu’à plus haute dimensionalité⁴⁶.

Ainsi, l’énergie de liaison des excitons dépend des caractéristiques structurales des boîtes.

L’importance relative des interactions électron-trou est fonction des énergies de confinement des porteurs par rapport à leur énergie de liaison.