Équations différentielles non linéaires Application à la cinétique chimique
2.4 MODÈLE DE LA RÉACTION AVEC RETARD
2.3.1 Existence d’un point critique et stabilité
Le problème (2.4) admet maintenant une solution stationnaire au point critique Uc= (1,v,v)T.
La matrice jacobienne de la fonction second membre du système (2.4) est
∇F=
−(Z+ 1) + 2XY Z−2XY −Z
X2 −X2 0
−X X −X
.
Pour étudier la stabilité du système, on évalue cette matrice au point critique : J=
v−1 1 −1
−v −1 1
−v 0 −1
.
Exercice 2.3
Trouver numériquement des valeurs devpour lesquelles le système est stable ou instable. On s’inspirera de la méthode numérique proposée à la question (2.1).
La solution de cet exercice se trouve en page 41.
2.3.2 Résolution numérique Exercice 2.4
Résoudre numériquement le système (2.4) pour les valeurs devsuivantes : 0.9, 1.3 et 1.52.
Dans chaque cas, tracer sur des figures différentes les trois concentrations en fonction du temps puis deux concentrations en fonction de la troisième.
La solution de cet exercice se trouve en page 41.
2.4 MODÈLE DE LA RÉACTION AVEC RETARD
Un exemple de réaction chimique plus compliquée est proposé dans [Hairer, Norsett et Wanner, 1987]. Une quantité de substanceI est introduite à flux constant dans le système, produisant une réaction en chaîne
I Y1 z Y2 k 2 Y3 k 3 Y4 k 4
La quantité de produit finalY4intervient dans l’étapeY1→Y2en la ralentissant, et une modélisation fine de ce processus, prenant en compte le temps de transport et de diffusion des molécules, conduit à un système d’équations différentielles :
Comme au paragraphe précédent, on peut linéariser le système autour de ce point, et étudier la stabilité du système linéaire : on introduit une cinquième variable y5(t) =y4(t−4) et on calcule le Jacobien de la fonction
On obtient la matrice jacobienne
∇F=
1 + 8aI3. Les petites variationsD(t) autour du point critiqueYcvérifient en première approximation le système linéaire :
D1(t) = −zD1(t) + 12aI3zD4(t−4), D2(t) = zD1(t)−D2(t)−12aI3zD4(t−4), D3(t) = D2(t)−D3(t),
D4(t) = D3(t)−0.5D4(t).
2.4 Modèle de la réaction avec retard 37
On chercheD(t) sous la formeD(t) = Vext, avecV ∈R4un vecteur constant. On obtient l’équation caractéristique permettant de calculerx
(x+ 1)2(x+ 0.5)(x+z) + 12azI3xe−4x= 0.
Le système correspondant sera stable si toutes les racines de l’équation ont une partie réelle négative.
Exercice 2.5
On fixea= 0.0005. Résoudre numériquement cette équation dansC pour dif-férentes valeurs deIentre 0 et 20. Trouver numériquement une valeur minimale pour le paramètreIau delà de laquelle on peut exhiber des solutions correspon-dant à un équilibre instable.
La solution de cet exercice se trouve en page 43.
Pour illustrer numériquement le phénomène d’instabilité, il faut intégrer le sys-tème complet (2.5), et pour ce faire, on ne peut pas utiliser un solveur standard prévu pour les équations différentielles ordinaires du type
y(t) =F(t,y(t)),
y(0) =u0, (2.7)
alors qu’ici nous avons une dépendance par rapport aux valeurs antérieures de la
solution
y(t) =G(t,y(t),y(t−4)),
y(t) =u0(t), pour t0. (2.8) Dans notre exemple, la fonctionGest la fonction vectorielle deR×R4×R4 dans R4
Il s’agit donc d’adapter les schémas numériques prévus pour résoudre les systèmes du type (2.7). Prenons par exemple le cas le plus simple du schéma d’Euler explicite
suffisamment petit (voir [Delabrière et Postel, 2004]).
Si le délai (ici 4) est un multiple entier du pas de tempsh, 4 =dhavecdentier, le schéma s’adapte facilement au système avec retard (2.8)
1. On suppose que la solution est constante égale à y0 pour tout t 0.
Écrire une fonction RetardEnzyme(t,Y,h,y0) renvoyant la valeur G(t,y(t),y(t−4)) (2.9) quand les valeurs dey sont discrétisées dans le ta-bleauY avec le pash=tmax/nmax.
2. Écrire une fonctionEulerRetard(fretard,tmax,n,y0)mettant en œuvre l’algorithme (2.11) pour calculer une approximation de la solution au tempstmaxennpas de temps.
3. Écrire un programme principal pour intégrer le système avec l’algorithme (2.11) jusqu’à tmax = 160. On fixe a = 0.0005 et on choisit pour I une valeur correspondant à un cas d’instabilité. Choisir une condition initialey0 proche de la solution d’équilibre instableyC. Représenter graphiquement les 4 composantes de la solution sur la même figure, et dans une autre fenêtre les composantesyi, i= 2, . . . ,4 en fonction de la composantey1.
La solution de cet exercice se trouve en page 44.
Dans le cas d’un schéma de Runge-Kutta , il faut conserver les valeurs intermé-diaires intervenant dans le calcul de yi+1 en fonction de yi. Pour adapter le schéma d’ordre 4 présenté au chapitre 1, on l’écrit maintenant de manière à faire apparaître les arguments intermédiaires de la fonction second membre, plutôt que la valeur du second membre en ces points.
2.5 Solutions et programmes 39
Il faut conserver les valeurs gk, k = 1, . . . ,4 en fonction du temps, pour pouvoir calculer les valeurs intermédiaires avec le délaid:
1. Écrire une fonctionRungeKuttaRetard(fretard,tmax,n,y0) met-tant en œuvre l’algorithme (2.13) pour calculer une approximation de la solution au tempstmaxennpas de temps.
2. Comparer graphiquement les solutions obtenues avec les algorithmes d’Eu-ler et de Runge-Kutta d’ordre 4. On fixe maintenanttmax = 16. Représenter les deux solutions calculées pournmax= 100 puis pournmax= 1000. En utili-sant la solution calculée avecnmax= 5000 comme solution “exacte”, calculer l’erreur en normeL∞en fonction deh, pournmaxvariant entre 100 et 2000.
3. Étudier l’influence de la condition initiale : tracer les trajectoires yi,i = 2, . . . , 4 en fonction de y1 avec des couleurs différentes pour des conditions initiales différentes.
La solution de cet exercice se trouve en page 44.
2.5 SOLUTIONS ET PROGRAMMES
Tous les programmes et fonctions MATLAB proposés en solution des exercices sont disponibles sur le site web du livre.
Solution de l’exercice 2.1
Pour illustrer graphiquement le critère de stabilité, on propose le scriptstab2comp.m: on calcule numériquement les valeurs propres du Jacobien de F au point critique,
à l’aide de la fonction MATLAB eigen et on calcule la valeur maximale de la partie réelle de ces valeurs propres. Pour A fixé, on trace cette valeur en fonction du paramètreB, et on peut lire la valeur approximative du critère de stabilité qui est l’abscisse où cette valeur maximale change de signe.
Solution de l’exercice 2.2
Pour intégrer numériquement le système (2.2) on propose le scriptChimie2.mqui utilise le solveur d’équations différentiellesode45développé par MATLAB.
global A global B fun=’fun2’ ; A=1 ;
B=0.9 ;
%
U0=[2 ;1] ; % Condition initiale t0=0 ; % temps initial t1=10 ; % temps final
[tempsS1,solS1]=ode45(fun,[t0,t1],U0) ;
L’extrait ci-dessus correspond à un cas stable. La fonction MATLAB ode45 prend en argument d’entrée la fonction second membre du système différentiel pro-grammée dans fun2.m, l’intervalle de temps [t0,t1] sur lequel on intègre le système, et la solution U0 à l’instant initial t0. Elle renvoie en sortie le tableau tempsS1des temps où le solveur à calculé la solution dans le tableausolS1. Les paramètresAetBdu système différentiel sont déclarésglobaldans le script d’ap-pel et dans la fonction second membre fun2, ce qui évite d’avoir à les passer en arguments d’appel de cette dernière.
Pour A = 1, on fait tourner le programme avec des jeux de paramètres corres-pondant à la stabilité B = 0.9 ou l’instabilitéB = 3.2. Dans le premier cas, les concentrations tendent vers une valeur constante qui est justement celle du point cri-tique. On représente ce comportement sur la figure 2.1. On voit à gauche l’allure des concentrations en fonction du temps. Elles se stabilisent rapidement sur leurs valeurs critiques. Le graphe de droite montre le comportement du constituant Y en fonc-tion du constituantXpour deux conditions initiales différentes. Les deux trajectoires convergent toutes les deux vers le point critique de coordonnées (A,B/A) = (1,0.9).
Dans le deuxième cas, elles restent bornées mais ont une allure périodique en fonc-tion du temps . Si on traceYen fonction deXon voit, en regardant le phénomène en temps long, le cycle limite. Le graphe de droite de la figure 2.2 illustre numérique-ment que ce cycle ne dépend pas des concentrations initiales mais juste des valeurs des paramètres. En se rapprochant de la limite d’instabilité,B = A2+ 1 on observe que ce cycle limite devient de plus en plus petit, pour disparaître finalement au point critique. Ce phénomène s’appelle .
2.5 Solutions et programmes 41
X et Y en fonction du temps euler X concentrationsXetYen fonction du temps. À droite, les courbes paramétrées(X,Y)tpour deux
conditions initiales différentes(2,1)Tet(0.5,0.5)T.
X et Y en fonction du temps X concentrationsXetYen fonction du temps. À droite, les courbes paramétrées(X,Y)tpour deux
conditions initiales différentes(2,1)T et(2,3)T.
Solution de l’exercice 2.3
On adapte le scriptstab2comp.m mis au point dans la question 2.1 pour trouver les valeurs du paramètre v pour lesquelles toutes les valeurs propres de J ont des parties réelles négatives. On voit sur la figure produite par le scriptstab3comp.m, que pour les valeurs 0.9, 1.3 et 1.52 proposées dans l’exercice 2.4 il y aura stabilité seulement pour la première.
Solution de l’exercice 2.4
L’intégration du système de trois équations est faite dans le script Chimie3.m.
La fonction second membre du système est définie dans fun3.m Pour v = 0.9, le système est stable et donc les concentrations tendent toutes les trois vers leur valeur d’équilibre (Uc = (1,0.9,0.9)T) comme le montre le graphe de gauche de la figure (2.3). Le graphe de droite, qui montre les variations deY en fonction deX,
permet aussi de visualiser la convergence vers le point critique, à partir de plusieurs conditions initiales différentes.
Pourv= 1.3, le système est instable, mais les concentrations restent bornées. Leur variation en fonction du temps est périodique et tend vers un cycle limite comme sur la figure (2.4) fonction du temps. À droite, les courbes paramétrées(X,Y)tpour deux conditions initiales
différentes(1,2,1)T et(2,2,2)T.
X Y et Z − cas instable périodique v=1.3 X
Figure 2.4 Modèle du Brusselator, cas instable périodiquev=1.3. À gauche, les concentrations X,YetZen fonction du temps. À droite, la courbe paramétrée(X,Y)tpour deux conditions
initiales différentes(1,2,1)Tet(2,2,2)T.
Enfin, pour v > 1.5 le système est instable ou divergent et les concentrations y etz explosent alors que la concentration x tend vers 0. Le comportement est alors complètement différent du précédent. Il n’y a pas de cycle limite deyen fonction de x, ou dezen fonction dey.
2.5 Solutions et programmes 43
0 20 40 60
0 20 40
t
y(t), x(t),z(t)
X Y et Z − cas instable divergent v=1.52 X
Y Z
0 2 4 6 8
0 20 40 60
Y et Z en fonction de X pour v=1.52
x(t)
y(t),z(t)
[1;2;1]
[2;2;2]
Figure 2.5 Modèle du Brusselator, cas instable divergentv=1.52. À gauche, les concentrations X,YetZen fonction du temps. À droite, les courbes paramétrées(X,Y)tpour deux conditions
initiales différentes(1,2,1)Tet(2,2,2)T.
Solution de l’exercice 2.5
Cette équation peut se résoudre numériquement avec MATLAB en utilisant la fonc-tionfsolve, comme dans le script suivant
Listing 2.1StabRetard.m
for I=0:20 alpha=0.0005 ;
barz=1/(1+8*alpha*I^3) ;
funequi=inline(’(x+1)^2*(x+0.5)*(x+barz)+12*alpha*I^3*barz*x*exp(-4*x)’,...
’x’,’barz’,’I’,’alpha’) ; guess=i/2 ;
x0=fsolve(funequi,guess,optimset(’Display’,’off’),barz,I,alpha) ; fprintf(’I=%f x0=%f+i%f\n’,I,real(x0),imag(x0))
end
Si on fait tourner le script avec une valeur initiale réelleguess=2par exemple, la solution trouvée par le solveur est toujours réelle et négative donc correspond à un équilibre stable puisque les déviations à partir du point critique tendent exponentiel-lement vers 0. En revanche, il suffit de faire tourner ce script avec une valeur initiale imaginaire pure pour obtenir une racine imaginaire. En choisissant comme ci-dessus guess=i/2on obtient une solution avec une partie réelle positive à partir deI = 9.
la solution d’équilibre correspondant à un tel choix de paramètres est donc instable puisqu’alors les déviations augmentent exponentiellement. En revanche, on n’est pas sûr d’avoir la stabilité pourI < 9 puisque nous n’avons pas montré que toutes les solutions ont leur partie réelle négative.
Solution de l’exercice 2.6
Le script principal Enzyme.m fait appel aux fonctions RetardEnzyme et Eu-lerRetard. On choisitI=10ce qui correspond à un cas d’instabilité La condition initiale est fixée en ajoutant une petite déviation à la solution d’équilibre instable (2.6). On remarque sur la figure 2.6 que les trajectoires se superposent, ce qui in-dique que la solution devient périoin-dique. On peut d’ailleurs évaluer graphiquement la période (environ 13), qui correspond bien à une des phases déterminées en résol-vant l’équation caractéristique.
En fixant I=5 dans le script, valeur pour laquelle la recherche d’une solution linéaire instable a échoué, on remarque au contraire que les solutions tendent vers le point d’équilibre.
0 40 80 120 160
0 40 80 120
Solution avec le schéma :EulerRetard
t
y(t)
y1
y2
y3
y4
0 40 80 120
0 40
Trajectoires avec le schéma :EulerRetard
y1
y i
y2
y3
y4
Figure 2.6 Solutions du système (2.5) obtenues avec le schéma d’Euler.y(t)à gauche et trajectoiresyi,i=1, . . . ,3en fonction dey1à droite.
Solution de l’exercice 2.7
Pour refaire la simulation en utilisant cette fois-ci le schéma de Runge-Kutta d’ordre 4, on remplace EulerRetard par RungeKuttaRetard dans le script En-zyme.m. Pour implémenter le schéma de Runge-Kutta adapté aux équations diffé-rentielles à retard (2.13), on introduit 4 tableaux G( :,n,k)pour k = 1, . . . ,4 pour stocker au cours du temps les 4 arguments intermédiaires de la fonction second membre (voirRungeKuttaRetard.m).
Une étude plus fine de l’ordre de convergence des deux schémas est proposée dans le script ErreurEnzyme. Les solutions de référence pour chaque schéma, calculées avec une discrétisation “très” fine, icinmax=5000, sont utilisées comme solutions “exactes”, pour évaluer l’erreur commise sur la solution au temps final, ici 50, avec des discrétisations plus grossières. Sur la figure 2.7, les variations de
2.5 Solutions et programmes 45
l’erreur en fonction deh sont représentées en coordonnées logarithmiques avec les ordres théoriquesO(h) etO(h4) ce qui permet leur comparaison.
10−4 10−3 10−2
10−8 10−4 100
h
Erreur
Ordre de convergence
RK4 Euler h4 h
Figure 2.7 Erreur en normeL∞au tempst=50pour les schémas d’Euler et de Runge-Kutta d’ordre 4.
Enfin, l’influence de la condition initiale est illustrée par le script EnzymeCon-dIni qui représente sur le même graphe les trajectoires issues de conditions ini-tiales différentes, choisies aléatoirement. On voit sur la figure 2.8 qu’après une phase initiale plus ou moins courte, elles convergent toutes vers la même trajectoire pério-dique.
0 50 100 150
0 50 100
y1(t) Composante y
2(t) y2(t)
0 50 100 150
0 50 100
y1(t) Composante y
3(t) y3(t)
Figure 2.8 Solutions du système (2.5) obtenues pour 4 conditions initiales différentes, avec le schéma de Runge-Kutta. Trajectoiresy2en fonction dey1à gauche ety3en fonction dey1à
droite.
BIBLIOGRAPHIE
[Allaire et Kaber, 2002 (1)] G. ALLAIRE, S. M. KABERCours d’Algèbre Linéaire Théorique.Ellipses, Paris (2002).
[Delabrière et Postel, 2004] S. DELABRIÈRE, M. POSTELMéthodes d’Approxima-tion. Équations Différentielles. Applications Scilab.Ellipses, Paris (2004).
[Hairer, Norsett et Wanner, 1987] E. HAIRER, S.P. NORSETT, G. WANNER Sol-ving Ordinary Differential Equations I, Nonstiff Problems.Springer series in computational mathematics, 8, Springer Verlag (1987).