C.1 Mise en évidence de la transition magnétique AFM-FM

On reporte ici les mesures magnétiques effectuées sur les échantillons de la série 3 et plus particulièrement les M(T) de l’échantillon 20-35 mA qui a transité (figure 4.17).

Les mesures ont été réalisées sous 3 champs magnétiques différents 2, 10 et 50 kOe appliqués dans le plan de la couche. Durant la montée et la descente en température de l’échantillon, le champ magnétique appliqué est gardé constant. Le pas est de 5K/min. Les cycles ont été corrigés par un signal diamagnétique correspondant à la contribution du substrat de MgO.

Comme il a été vu dans la littérature (cf. chapitre I §I.3.3), on remarque qu’en augmentant le champ appliqué, la transition magnétique se déplace vers les basses températures et l’aimantation maximale atteinte augmente.

240 260 280 300 320 340 360 380 400 420 200

Figure 4.17 : M(T) à différents champs magnétiques appliqués d’une couche de FeRh déposée sur MgO.

Toutes les mesures et valeurs caractéristiques sont reportées dans le tableau suivant :

Tableau 4.8 : Valeurs numériques des aimantations, températures de transition et ΔT pour les différents champs.

L’aimantation maximale atteinte passe de 600 emu/cm³ à 1300 emu/cm³ en appliquant respectivement des champs de 2 et 50 kOe. La température de transition quant à elle diminue de 25K.

Dans ces conditions, la transition FM-AFM est mise en évidence dans le cycle de refroidissement par une diminution de 65% en moyenne de la valeur de l’aimantation à haute T. Cette diminution de l’aimantation lorsqu’on passe de l’état FM à AFM peut atteindre 100% de la valeur à haute T (dans l’état FM), pour des mesures effectuées à plus bas champ. Elle se produirait aussi à plus haute température puisque en diminuant le champ magnétique appliqué, la transition se déplace vers les hautes températures.

Sur nos courbes, on remarque que plus le champ magnétique est élevé plus la composante ferromagnétique observée à température ambiante (dans l’état antiferromagnétique) est importante. Pour Ding et al. [7], cette composante ferromagnétique est uniquement de 5% de la valeur de l’aimantation atteinte dans l’état ferromagnétique.

La figure 4.18 donne les cycles d’hystérésis des échantillons de la série 4, le 20-35 mA mesuré à deux champs magnétiques et le 20-37 mA. Les mesures ont été réalisées de la même manière que précédemment, c’est-à-dire en appliquant un champ magnétique constant lors de la montée et de la descente en température. La transition FM-AFM est mise en évidence dans le cycle de refroidissement par une diminution de 80% en moyenne de la valeur de l’aimantation à haute T sauf pour l’échantillon 20-37 mA où elle est beaucoup plus faible.

M (emu/cm³) TT (K) ΔT (K)

2 kOe 600 380 35

10 kOe 950 375 32

50 kOe 1300 355 30

Comme nous l’avons vu, les films montrant un ordre parfait ne sont pas forcément ceux qui ont transité. Certains étaient en effet bien ordonnés mais trop riches en fer. Ils étaient donc ferromagnétiques. Il était donc nécessaire d’avoir un excès de rhodium pour être sûr de se situer dans la phase α’’. De plus, les conditions de croissance changent de façon non négligeable et imprévisible dans le temps (ouverture du bâti, usure cible...) et il a été difficile d’obtenir cette transition. Il fallait une certaine reproductibilité pour pouvoir poursuivre une étude en taille et sous contrainte.

M

240 260 280 300 320 340 360 380 400 420 100 240 260 280 300 320 340 360 380 400 420

100

240 260 280 300 320 340 360 380 400 420 400

Figure 4.18 : Transition AFM-FM obtenue sur les échantillons 20-35 et 20-37 mA (50 nm) à différents champs magnétiques appliqués et tableau de valeurs correspondant.

20-37 mA 50 kOe 20-35 mA 50 kOe 20-35 mA 20 kOe

IV.C.2 Etude de la transition par holographie électronique off-axis

Précédemment nous avons étudié la croissance épitaxiale du FeRh sur substrat de MgO (001) en faisant varier plusieurs paramètres afin de stabiliser la phase permettant d’obtenir la transition magnétique AFM-FM. Si les propriétés structurales locales ont été étudiées par microscopie électronique en haute-résolution, les courbes M(T) de la transition magnétique ont été mesurées macroscopiquement, c’est-à-dire sur l’ensemble du film mince, par VSM. Pour poursuivre cette étude de manière plus approfondie, nous avons voulu savoir s’il était possible d’obtenir à la fois des informations locales et quantitatives sur cette transition AFM-FM. Il est intéressant de noter que très peu d’études se sont focalisées sur une cartographie locale de la transition en observant par exemple l’apparition de la phase ferromagnétique au sein de la matrice antiferromagnétique lorsque la température augmente [8], [9], [10].

Deux raisons principales peuvent être avancées :

Il faut disposer d’une technique expérimentale qui combine à la fois une bonne, voire excellente, résolution spatiale et une importante sensibilité au signal magnétique (champ de fuite, induction,…). Or l’analyse locale, c’est-à-dire sur un petit volume, diminue généralement le rapport signal/bruit.

Cette étude nécessite un contrôle in situ de la température pour passer étape par étape la transition AFM-FM.

Les études précédentes, pour la plupart réalisées par XMCD-PEEM [11], [9], [10], présentent essentiellement une description qualitative du processus puisqu’elles ne donnent pas réellement de valeurs propres de l’aimantation locale. Seules sont déterminées l’existence et l’évolution de la phase ferromagnétique ainsi que les orientations de son aimantation. De plus, la résolution spatiale de quelques dizaines de nanomètres ne permet pas d’observer des processus de taille inférieure s’ils existent. Enfin, il s’agit exclusivement d’études en vue plane qui n’apportent donc pas d’information sur l’évolution de l’aimantation dans l’épaisseur de la couche, en particulier si la transition n’est pas homogène de l’interface avec le substrat jusqu’à la surface. La seule étude sur une section transverse par DPC (Differential Phase Contrast qui est une technique dérivée de l’imagerie de Lorentz en MET) ne montre pas de transition et attribue cela à la préparation de la lame mince par FIB : l’irradiation et les dommages lors de la préparation ont suffi selon l’auteur à détruire la transition ou à la décaler dans des températures très basses. Cependant, la résolution et la sensibilité de la technique peuvent également être à l’origine de l’absence de transition observable.

Il nous est par conséquent apparu comme indispensable de mener une étude qui répondrait à toutes ces questions en obtenant des cartographies magnétiques quantitatives