Mesures et diagrammes FORC

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Des mesures FORC ont été effectuées à différentes températures sur différents échantillons synthétisés dans l’anisole présentant les mêmes caractéristiques. L’acquisition d’un point se déroule sur 0,5 𝑠, temps sur lequel est moyenné le signal acquis, la vitesse de balayage est de 5 𝑚𝑇/𝑠, un point est relevé toute les 2𝑠 ce qui correspond à des points espacés d’environ 10 𝑚𝑇. Les champs de renversement sont espacés d’un pas qui dépend de la largeur du cycle et donc de la température d’acquisition. En effet, le champ de saturation ainsi que 𝐻𝑟,𝑚𝑎𝑥, le champ de fermeture du cycle,

varient suivant la température de mesures. Pour une évaluation raisonnable de 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶, nous avons

choisis ∆𝐻𝑟 =2× 𝐻₉₀𝑟,𝑚𝑎𝑥 de façon à mesurer 90 FORC permettant de tracer le diagramme FORC

correspondant. La méthode d’acquisition est détaillée dans Annexe 7.

Figure 4.84 : Mesures FORC à différentes températures sur le système anisole.

Les diagrammes FORC sur le système anisole sont présentés Figure 4.83. Ils sont issus de mesures, dont trois exemples (10K, 150K et 300K) sont visibles Figure 4.84. Ces diagrammes indiquent une signature du comportement magnétique pratiquement identique pour chaque température mesurée : la forme que prend 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶 est dite linéaire (IFD) et reflète un régime d’interaction en champ

moyen, bien connu de la littérature [111], [113], [114], [126], et obtenue par simulations d’hystérons interagissant selon un champ moyen (chapitre II, partie III.A, p.67). Ce régime de champ moyen est identifié ici comme largement dominant dans le comportement magnétique de ces assemblées, et ce, quelle que soit la température. En effet, la Figure 4.86.a présente les profils réalisés le long de la distribution 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶 parallèlement à l’axe 𝐻𝑖𝑛𝑡 pour chacune des températures mesurées. Ces profils

nommés 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑖𝑛𝑡) sont de hauteur constante quelle que soit la température. Nous avons montré

au chapitre II que la constance du profil 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑖𝑛𝑡) est caractéristique d’un champ d’interaction

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avec la température, signifiant que le champ d’interaction est indépendant de la température. En effet, 𝐻_{𝑖𝑛𝑡,𝑧𝑧,𝐹𝑂𝑅𝐶}𝑠𝑎𝑡 , l’amplitude du champ d’interaction à la saturation, est relevée comme la demi-largeur du profil 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑖𝑛𝑡). Puisque 𝐻𝑖𝑛𝑡,𝑧𝑧= −𝑃. 𝑀 alors |𝐻𝑖𝑛𝑡,𝑧𝑧,𝐹𝑂𝑅𝐶𝑠𝑎𝑡 | = 𝑃. 𝑀𝑠. La Figure 4.80 reporte la

grandeur 𝐻𝑖𝑛𝑡,𝑧𝑧,𝐹𝑂𝑅𝐶

𝑠𝑎𝑡

𝑀𝑆 , comparativement à l’inverse de la susceptibilité différentielle

𝜒

−1

ainsi que 𝑃𝑠𝑡𝑟𝑢𝑐𝑡_{. Par ailleurs, comme décrit au chapitre II, partie III.D.2, p.71, le champ d’interaction à la}

saturation peut être extrait du diagramme FORC au point 𝐴 de coordonnées: 𝐴: (𝐻𝐶,𝑚𝑖𝑛; |𝐻𝑖𝑛𝑡,𝑧𝑧,𝐹𝑂𝑅𝐶𝑠𝑎𝑡 |). Un exemple de ce point est présenté Figure 4.86.b. Il apparait un bon

accord entre les données issues des cycles majeurs, des mesures FORC et des études structurales, signifiant que le champ d’interaction à la saturation, et par extension le champ d‘interaction moyen subit par les nanofils, ne varient pas suivant la température. Cependant les valeurs extraites des mesures FORC sont inférieures aux données issues des cycles majeurs et sont en moins bon accord avec le taux de compacité𝑃𝑠𝑡𝑟𝑢𝑐𝑡 évalué à partir d’images MET. Ce dernier point semble contradictoire du fait de la fiabilité des mesures FORC en comparaison avec les données extraites des pentes des cycles majeurs. Comme évoqué précédemment, la pente des cycles majeurs contient toutes les contributions qui peuvent engendrer une variation de l’aimantation au cours du cycle d’hystérésis, ce qui peut altérer la détermination de 𝑁𝑖𝑛𝑡,𝑧𝑧. Notamment, la Figure 4.85 montre l’évaluation de la

susceptibilité différentielle relevée autour de 𝐻𝐶 sur un cycle effectué par un réseau d’hystérons

simulés, dispersés en champ de retournement avec une dispersion allant de 0 𝑚𝑇 à 165 𝑚𝑇 et en interaction via un champ de type Ising d’amplitude égale dans chacune des simulations. Ce graphe permet de conclure que, pour une assemblée dispersée et en interaction via un champ d’Ising, la susceptibilité n’est pas uniquement fonction de l’amplitude du champ d’interaction mais également de la largeur de l’iSFD.

Figure 4.85 : susceptibilité différentielle relevée autour de 𝐻𝑐 sur différents cycles majeurs effectués par une assemblée d’hystérons simulés de dispersion en champ de retournement de 0 𝑚𝑇 à 165 𝑚𝑇, pour un champ coercitif de 300 𝑚𝑇 et dont l’amplitude du champ d’interaction à la saturation moyenné sur toute l’assemblée vaut 530 𝑚𝑇.

Ainsi, force est de constater que les mesures de champ d’interaction par la susceptibilité différentielle du cycle majeur d’une part, et par le diagramme FORC d’autre part, peuvent donner des résultats différents suivant la largeur de la distribution de champ de retournement.

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Figure 4.86 : a) profils relevés parallèlement à l’axe 𝐻𝑖𝑛𝑡 nommé 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑖𝑛𝑡), b) diagramme FORC obtenu à 10K, les lignes noires représentent la direction d’extraction des profils présentés en a) et en c), c) profils relevés parallèlement à l’axe 𝐻𝑐 nommé 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑐), d) évolution en température de la largeur de 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑐).

La Figure 4.86.c) contient les profils de 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶 le long de l’axe 𝐻𝑐 ( 𝐻𝑖𝑛𝑡 = 0 ),

nommés 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑐) et ce pour chacune des températures mesurées. Il est important de garder à

l’esprit que 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑐) ne sonde pas la distribution intrinsèque en champ de retournements (iSFD) [79]

(chapitre 2, partie III.D.2, p.71). Cependant, selon les arguments développés dans le chapitre II, partie III.D.2, p.71, il est raisonnable d’avancer que l’évolution de la largeur de 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑐) suit la même

tendance que l’évolution de la largeur de l’iSFD. Les caractéristiques de la distribution sondée par 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑐) sont évaluées à l’aide d’un ajustement itératif gaussien. L’évolution de la largeur de

𝜌_{𝐹𝑂𝑅𝐶}(𝐻𝑐) suivant la température montre une augmentation linéaire conséquente à mesure que

diminue la température jusqu’à atteindre 20K, puis une forte diminution pour les deux points suivants, 5𝐾 et 10𝐾. Ceci s’accompagne d’un changement de la forme globale du diagramme FORC, avec des diagrammes FORC à 5 et 10K tendant vers une géométrie wishbone absente aux températures plus élevées (Cf. Figure 4.83). Lors du chapitre II, partie III.D.2, p.71, les simulations d’assemblées d’hystérons, dans un contexte de champ d’interaction moyen, ont permis de déterminer que la cause de la transition de la géométrie linéaire à la géométrie wishbone provient de l’élargissement de l’iSFD. Il est donc possible d’interpréter ce changement de tendance et de forme comme un passage à la géométrie wishbone, ici rattaché à l’élargissement de l’iSFD. Ainsi, comparer la largeur de 𝜌_{𝐹𝑂𝑅𝐶}(𝐻_𝑐) pour 𝑇 < 20𝐾 avec la largeur des profils extrait de températures supérieures à 20𝐾 devient plus délicat. En se limitant à la plage de température 300 − 20 𝐾 , 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑐) s’élargit

linéairement avec la diminution de la température. En terme d’iSFD, on peut s’attendre, lorsque la température diminue, à ce que certaines impuretés superparamagnétiques à haute température

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deviennent bloquées à plus basse température induisant un élargissement de l’iSFD. Un second argument en faveur de l’élargissement de l’iSFD à basse température peut être formulé sur l’idée que la coercivité des nanofils augmente du fait de l’augmentation de l’anisotropie magnétocristalline avec la diminution de la température, cependant pour les nanofils comportant des défauts (parties locales cubique à faces centrées, lacunes, macles, etc.) 𝐾𝑚𝑐 n’augmente pas comme pour les nanofils « sans »

défauts, provoquant ainsi un élargissement de l’iSFD. Autrement dit l’évolution en température de l’anisotropie magnétocristalline d’un nanofil du réseau dépendrait de sa qualité cristalline.

Figure 4.87 : a) dispersion en fonction de la température obtenue comme l’écart type de l’ajustement itératif gaussien des profils le long de l’axe 𝐻𝑐 des diagrammes FORC bruts visibles Figure 4.86.c (points violets), les points orange sont obtenus par la relation 𝜎𝑖𝑆𝐹𝐷,𝐹𝑂𝑅𝐶=𝐻𝑐,𝑀𝐻𝐿₃−𝐻𝑐,𝑚𝑖𝑛. b) Dispersion relative _𝐻𝜎𝑖𝑆𝐹𝐷

𝑐,𝑀𝐻𝐿, (𝐻𝑐,𝑀𝐻𝐿 relevé au point 𝐵 des diagrammes Figure 4.84)

en fonction de la température de mesure.

La Figure 4.87 présente une comparaison des différentes estimations de la largeur de la distribution en champ de retournement à partir de profils 𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑐) effectués sur les diagrammes

FORC (points violets, 𝜎𝜌𝐹𝑂𝑅𝐶(𝐻𝑐) issu d’un ajustement itératif gaussien des profils Figure 4.86c), et de

l’estimation à l’aide des points 𝐴 et 𝐵 : 𝐻𝑐−𝐻₃𝑐,𝑚𝑖𝑛 (chapitre II, partie III.C et D). L’étude à partir des simulations d’hysterons au chapitre II a indiqué que seule l’estimation 𝜎 =𝐻𝑐,𝑀𝐻𝐿₃_𝐻𝑐,𝑚𝑖𝑛 était quantitative. Ainsi, la dispersion relative en champ de retournement _𝐻𝜎𝑖𝑆𝐹𝐷

𝑐,𝑀𝐻𝐿 peut être estimée autour

de 30%. Cette valeur est clairement très importante. Il est toutefois à noter qu’il est connu que la dispersion de iSFD augmente lorsque la taille des nanoaimants est réduite [154]. Ceci est simplement dû au fait que lorsque la taille diminue, les défauts impactent plus fortement les propriétés magnétiques car la proportion de volume affectée est d’autant plus grande que les objets sont de petite taille. Etant donné le diamètre moyen et la distance interfil du présent système définissant une période du réseau de 14.7 ± 2.2 𝑛𝑚, la largeur reportée ici s’inscrit dans la tendance observée dans les bit patterned media [154].

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