Les couches présentent un dopage inhomogène, plus élevé lorsque l’on s’approche de la surface. Afin d’estimer le niveau de Fermi des différentes couches, nous avons analysé l’absorption de l’échantillon MEG30TL sous champ magnétique. Appliquer un champ magnétique perpendiculaire à un plan de graphène conduit en fait à l’apparition d’une série de niveaux de Landau (voir figure D.2 a)) où :
En= sgn(n)v p
2ehB|n| (D.1)
correspond à l’énergie du niveau de landau dénoté avec l’indice n. v = ±E(p)/|p| est la vitesse effective due à la dispersion linéaire du graphène autour du point de Dirac. Ainsi, l’absorption de lumière dans un tel système peut être analysé pour extraire des informa- tions sur le profil du niveau de Fermi [218]. En effet, la transition du niveau n au niveau n + 1 ne peut être observée que si la couche de graphène a son niveau de Fermi compris entre les énergies Enet En+1. La mesure de l’absorption liée à la transition n =⇒ n + 1 en fonction de la valeur du champ magnétique peut ainsi donner accès à une évaluation du niveau de Fermi. En outre, cette méthode permet de distinguer différentes couches
D.2. MESURE DU NIVEAU DE FERMI
ayant des énergies de Fermi différentes. La transmission dans le lointain infrarouge de l’échantillon sou champ magnétique avec un FTIR au LPA. La lumière est émise par une lampe à vapeur de mercure et collectée par un bolomètre. Toutes les mesures ont été effectuées à 4 K dans la géométrie Faraday. Le domaine d’énergies comprises entre 6 et 720 meV (50 cm−1 à 6000 cm−1) a été exploré. Toutefois, la gamme 80 - 220 meV n’est pas accessible à cause de l’absorption très forte du substrat. Des amplitudes de champ magnétique dans la gamme 50 mT - 15 T ont été utilisés. Le principe de la mesure est résumé dans la figure D.2. Par exemple, l’absorption n’est possible entre les niveaux n = 1 et n = 2 que si l’amplitude du champ magnétique est compris entre les valeurs B1 et B2. L’identification de B1 et B2 permet ainsi d’estimer le niveau de Fermi de la couche de graphène associée.
n=1 Energy Ener gie (me V) Energi e n=1 n=-1 n=2 n=-2 n=0
a)
b)
B
2B
1 n=0 n=4 n=3 n=2 n=1 Niveau de fermi Energie Champ MagnétiqueFigureD.2 – a) Structure de bande du graphène sous champ magnétique avec l’échelle de niveaux de Landau. La région située en-dessous du niveau de Fermi est hachurée. b) Profil d’énergie des niveaux de landau en fonction du champ magnétique.
La valeur du niveau de Fermi dépend de la couche de graphène considéré [216]. Cinq valeurs de niveau de Fermi associées à différentes couches ont été identifiées à partir des mesures dont celles représentées sur la figure D.3 : 8, 50, 90, 200 et 250 meV. Les couches de graphène proches de l’interface avec le substrat de SiC sont attendues les plus dopées. Ce dopage des premières couches du graphène épitaxié est issu d’un champ électrique d’écrantage à l’interface avec le SiC [215] avec une distance d’écrantage très courte [216] et donc une décroissance du dopage très rapide en s’éloignant de l’interface.
ANNEXE D. CARACTÉRISATION DU GRAPHÈNE 20 40 60 1.0 1.5 B = 0.5 T B = 1 T Trans mi ss ion (u .a) Energie (meV) B = 2 T
Figure D.3 – Transmission de la lumière incidente sur l’échantillon MEG30TL en focntion de l’énergie d’illumination pour trois valeurs différentes de champ magnétique.
E
Émission THz du SiC sous
excitation optique pulsée
Le carbure de silicium est un matériau dont la non-linéarité permet la génération de différence de fréquences. En effet, la génération de THz sous excitation IR pulsée a été récemment observée [219] et interprétée en terme de mécanisme non-linéaire d’ordre 2.
Afin d’évaluer la contribution du substrat de SiC au rayonnement THz de l’échantillon MEG30TL, nous avons caractérisé la réponse non-linéaire du SiC. Pour cela, nous avons examiné l’effet seul d’un même échantillon sans graphène. Il s’agit d’un cristal de SiC ori- ginel (avant le traitement thermique permettant la formation des couches de graphène). Les profils spectral et temporel typiques de l’émission sont reportés sur la figure E.1. Le profil temporel (figure E.1 a)) est marqué par une impulsion quasi-monocycle avec une durée de l’ordre de 1 ps. Le profil spectral obtenu par transformée de fourier est reporté sur la figure b). La composante spectrale la plus marquée se situe à 1.1 THz. Au-delà de 1.2 THz, on observe une décroissance globale avec un second pic dans le spectre situé à 2.32 THz. La décroissance forte entre 1.2 et 2.1 THz est due au désaccord de phase entre les ondes THz et IR qui se propagent dans le SiC. De manière générale, le désaccord de phase induit une dépendance fréquentielle du champ E(ω) généré à la différence de fréquence [196] de la forme :
E(ω) ∝ sin(∆kL/2)/(∆kL/2) (E.1)
avec ∆k = ω(nT Hz − ngropt), où nT Hz, ngropt sont respectivement l’indice de phase de l’onde THz et l’indice de groupe de l’onde optique. Avec nT Hz=3.0 et en supposant une valeur de 2.67 pour ngr
opt (proche de 2.72, estimation faite dans [220]), la composante du champ THz rayonnée à 2.1 THz doit s’annuler d’après l’équation E.1. On confirme expérimentalement ce désaccord par la présence d’un creux marqué à cette fréquence. On note par ailleurs que la réponse du cristal de détection (ZnTe épaisseur 1 mm) est marquée par une décroissance très forte à des fréquences un peu plus élevées, dans la gamme 2-3 THz. Les mesures de l’émission du graphène sont sensibles à la polarisation de l’excitation IR. Il est donc important de caractériser la sensibilité de l’émission du substrat à la polarisation IR. Le résultat est reporté sur la figure E.2. On remarque que l’amplitude du signal détecté évolue notablement avec la polarisation. Le champ est
ANNEXE E. ÉMISSION THZ DU SIC SOUS EXCITATION OPTIQUE PULSÉE -2 -1 0 1 2 3 -2 0 2 Champ El ectrique (u.a) Temps (ps) 0 1 2 3 0 1 2 Puissance spectrale (u.a) Fréquence (THz)
a)
b)
Figure E.1 – Emission THz induite par le substrat de SiC sous illumination IR. Ce profil a été mesuré pour un angle d’incidence de 25◦ et une polarisation S du faisceau IR. a) Profil temporel. b) Spectre en amplitude. Le spectre est obtenu par transformée de Fourier rapide du profil temporel. Le trait vertical tireté marque le creux du spectre situé proche de 2.1 THz, caractéristique d’un désaccord de phase entre les ondes IR et THz se propageant dans le SiC.
392 394 396 0.0 0.4 0.8 1.2 1.6 Champ Electr ique ( u.a) Temps (ps) P-polarisation S-polarisation
FigureE.2 – Profil du champ rayonné par le substrat de SiC pour diverses polarisations IR de P à S pour un angle d’incidence de 25◦. La détection (orientation du cristal de ZnTe et du polariseur THz) est optimisée pour la mesure du champ suivant x.
à l’expression du tenseur de susceptibilité. Comme l’axe-c est suivant la direction z, ce tenseur s’écrit pour la différence de fréquence :
χ(2)ijk = 0 0 0 0 χ(2)zxx 0 0 0 0 χ(2)zxx 0 0 χ(2)zxx χ(2)zxx χ(2)zzz 0 0 0
Ainsi les polarisations non-linéaires suivant x et y sont données par :
Px = 4ε0χzxxEzEx (E.2)
Py = 4ε0χzxxEzEy (E.3)
où Ez, Ex et Ey sont les composantes du champ électrique infrarouge suivant z, x et y. Les équations E.2 et E.3 montrent que la polarisation induite dans le matériau est nulle lorsque le champ IR n’a pas de composantes suivant z (polarisation S). Ceci va dans le sens des mesures, avec une émission minimale en polarisation S.
Le résultat important de cette étude est qu’en polarisation S, la contribution du SiC est négligeable et c’est donc cette configuration que l’on va préférentiellement choisir pour étudier l’émission du graphène et qui correspond à l’essentiel des mesures décrites dans le chapitre 5. Pour permettre la comparaison des échantillons MEG30TL et de l’échantillon sans graphène, les deux ont été placés sur un même monture, l’un au- dessus de l’autre (selon la direction y voir figure 5.4). La monture dispose de platines de translation micrométriques. On peut ainsi passer d’un échantillon à l’autre sans modifier les conditions expérimentales. Nous avons constaté que le champ THz émis par le substrat est au maximum de 30 % de l’amplitude du champ électrique rayonné par le graphène sous polarisation infrarouge P.
F
Publications et Communications
Publications
1. A. Brewer, J.R. Freeman, P. Cavalié, J. Maysonnave, J. Tignon, S.S. Dhillon, H.E. Beere, et D.A. Ritchie. "Coherent detection of metal-metal terahertz quantum cas- cade lasers with improved emission characteristics". Applied Physics Letters 104, 081107 (2014)
2. J.R. Freeman, J. Maysonnave, S.P. Khanna, E.H. Linfield, A.G. Davies, S.S. Dhil- lon, et J. Tignon. "Laser-seeding dynamics with few-cycle pulses : Maxwell-Bloch finite-difference time-domain simulations of terahertz quantum cascade lasers". Physical Review A 87, 063817 (2013)
3. J.R. Freeman, J. Maysonnave, H.E. Beere, D.A. Ritchie, J. Tignon, et S.S. Dhil- lon. "Electric field sampling of modelocked pulses from a quantum cascade laser". Optics Express 21, 16162-16169 (2013)
4. J. Maysonnave, K. Maussang, J.R. Freeman, N. Jukam, J. Madéo, P. Cavalié, R. Rungsawang, S.P. Khanna, E.H. Linfield, A.G. Davies, H.E. Beere, D.A. Ritchie, S.S. Dhillon et J. Tignon. "Mode-locking of a terahertz laser by direct phase syn- chronization".Optics Express 20, 20855-20862 (2012)
5. J.R. Freeman, J. Maysonnave, N. Jukam, P. Cavalié, K. Maussang, H.E. Beere, D.A. Ritchie, J. Mangeney, S. S. Dhillon, et J. Tignon. "Direct intensity sampling of a modelocked terahertz quantum cascade laser". Applied Physics Letters 101, 181115 (2012)
6. J. Madéo, P. Cavalié, J.R. Freeman, N. Jukam, J. Maysonnave, K. Maussang, H.E. Beere, D.A. Ritchie, C. Sirtori, J. Tignon et S.S. Dhillon. "All-optical wavelength shifting in a semiconductor laser using resonant nonlinearities". Nature Photonics 6, 519-524 (2012)
ANNEXE F. PUBLICATIONS ET COMMUNICATIONS
7. J. Maysonnave, N. Jukam, M.S.M. Ibrahim, K. Maussang, J. Madéo, P. Cavalié, P. Dean, S.P. Khanna, D.P. Steenson, E.H. Linfield, A.G. Davies, J. Tignon et S.S. Dhillon. "Integrated injection seeded terahertz source and amplifier for time- domain spectroscopy". Optics Letters 37, 731-733 (2012)
8. J. Maysonnave, N. Jukam, M.S.M. Ibrahim, K. Maussang, J. Madéo, P. Cavalié, P. Dean, P.Khanna, D.P. Steenson, E.H. Linfield, A.G. Davies, S.S. Dhillon et J. Tignon. "Measuring the sampling coherence of a terahertz quantum cascade laser". Optics Express 20, 16662-16670 (2012)
9. R. Rungsawang, N. Jukam, J. Maysonnave, P. Cavalié, J. Madéo, D. Oustinov, S.S. Dhillon, J. Tignon, P. Gellie, C. Sirtori, S. Barbieri, H.E. Beere, and D.A. Ritchie. "Gain enhancement in a terahertz quantum cascade laser with parylene antireflection coatings". Applied Physics Letters 98, 101102 (2011)
Conférences
1. J. Maysonnave, J.R. Freeman, N. Jukam, P. Cavalié, K. Maussang, H.E. Beere, D.A. Ritchie, J. Mangeney, S.S. Dhillon, J. Tignon, "Direct optical sampling of a modelocked terahertz Quantum Cascade Laser", 38th International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (IRMMW-THz 2013) Mainz , Germany
2. J.R. Freeman, J. Maysonnave, K. Maussang, P. Cavalié, E.H. Linfield, G. Da- vies, J. Mangeney, S.S. Dhillon, J. Tignon, "maxwell-Bloch FDTD simulations of seeding in terahertz quantum cascade laser", International Workshop on Optical Terahertz Science and Technology (OTST 2013) Kyoto , Japan
3. J. Maysonnave, J.R. Freeman, N. Jukam, P. Cavalié, K. Maussang, H.E. Beere, D.A. Ritchie, J. Mangeney, S.S. Dhillon, J. Tignon, "Direct intensity sampling of a modelocked terahertz Quantum Cascade Laser", International Workshop on Optical Terahertz Science and Technology (OTST 2013) Kyoto , Japan
4. J. Maysonnave, K. Maussang, J.R. Freeman, N. Jukam, P. Cavalié, J. Mangeney, S. Khanna, E.H. Linfield, G. Davies, H.E. Beere, D.A. Ritchie, S.S. Dhillon, J. Tignon, "Modelocking in a Terahertz Quantum Cascade Laser", Journées de la Matière Condensée (JMC 2013) Montpellier, France
5. J. Maysonnave, N. Jukam, M.S.M. Ibrahim, K. Maussang, P. Cavalié, J.R. Free- man, J. Mangeney, P. Dean, S. Khanna, D.P. Steenson, E.H. Linfield, A.G. Davies, S.S. Dhillon, J. Tignon, "Integrated injection seeded THz Quantum Cascade La- ser for time-domain spectroscopy", Journées de la Matière Condensée (JMC 2013) Montpellier, France
6. J. Maysonnave, K. Maussang, N. Jukam, R. Rungsawang, J. Madéo, P. Cava- lié, S.S. Dhillon, J. Tignon, "Generation and amplification of ultrafast THz pulses using gain switching in quantum cascade lasers", Proceedings of SPIE, 8268, (2012)
7. P. Cavalié, J. Madéo, J.R. Freeman, N. Jukam, J. Maysonnave, K. Maussang, S.P. Khanna, E.H. Linfield, A.G. Davies, C. Sirtori, J. Tignon, S.S. Dhillon, "Op- tical wavelength shifting using resonant non-linearities in THz quantum cascade lasers", Conference on Lasers and Electro-Optics (CLEO 2012) San Jose, USA
8. P. Cavalié, J. Madéo, J.R. Freeman, N. Jukam, J. Maysonnave, K. Maussang, J. Mangeney, H.E. Beere, D.A. Ritchie, C. Sirtori, J. Tignon, S.S. Dhillon, "Optical wavelength shifting using resonant non-linearities in THz quantum cascade la- sers", 37th International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (IRMMW-THz 2012) Univ Wollongong, Wollongong, Australia
9. J.R. Freeman, J. Maysonnave, K. Maussang, N. Jukam, M.S.M. Ibrahim, P. Cava- lié, P. Dean, S.P. Khanna, D.P. Steenson, E.H. Linfield, A.G. Davies, S.S. Dhillon, J. Tignon, "Injection seeding dynamics of THz quantum cascade lasers 2012 37th International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves", 37th In- ternational Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (IRMMW- THz 2012) Univ Wollongong, Wollongong, Australia
10. J. Maysonnave, N. Jukam, M.S.M. Ibrahim, K. Maussang, J. Madéo, P. Cavalie, J.R. Freeman, P. Dean, S.P. Khanna, D.P. Steenson, E.H. Linfield, A.G. Davies, J. Tignon, S.S. Dhillon, "Integrated injection seeded THz source and amplifier for time-domain spectroscopy", Conference on Lasers and Electro-Optics (CLEO 2012) San Jose, USA
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12. J. Maysonnave, N. Jukam, M.S.M. Ibrahim, K. Maussang, R. Rungsawang, J. Madeo, P. Cavalié, P. Dean, S.P. Khanna, D.P. Steenson, E.H. Linfield, A.G. Davies,S.S. Dhillon, J. Tignon, "Time domain measurements of the sampling co- herence of a terahertz quantum cascade laser", 37th International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (IRMMW-THz 2012) Univ Wollon- gong, Wollongong, Australia
13. J. Maysonnave, K. Maussang, N. Jukam, P. Cavalié, S.P. Khanna, E.H. Linfield, A.G. Davies, H.E. Beere, D.A. Ritchie, S.S. Dhillon, J. Tignon, "Phase Modelo-