La premi`ere m´ethode pour mesurer la modification du temps de vie `a laquelle on a pens´e s’inspire du travail de l’article [2]. L’id´ee est de mesurer un signal de PL relatif aux populations dans l’´etat excit´e et d’observer une d´ependance `a la position du miroir, c’est-`
a-dire `a la taille de la demi-cavit´e sous excitation continue. La figure4.2montre le sch´ema de niveaux et les canaux de d´esexcitation spontan´ee possibles. a est l’´etat fondamental et
b l’´etat excit´e. Les populations dans l’´etat a et l’´etat b sont not´ees ρaa et ρbb. L’excitation non-r´esonante permet de transf´erer les populations de l’´etat a `a l’´etat b avec un taux not´e
Pv d´ependant de la puissance du laser. Une fois dans l’´etat excit´e, la d´esexcitation peut avoir lieu via la bande de phonons (PSB) avec un taux ΓP SB ou via la ZPL avec un taux ˜
ΓZP L qui d´epend de la pr´esence et de la taille de la demi-cavit´e. Le taux de d´esexcitation spontan´ee total s’´ecrit
˜
Γ = ˜ΓZP L+ ΓP SB.
On note Γ et ΓZP L, les taux de d´esexcitation spontan´ee et de d´esexcitation spontan´ee sur la ZPL en espace libre.
Figure 4.2 – Sch´ema d’un syst`eme `a deux niveaux de la mati`ere condens´ee permettant de d´ecrire l’effet de la modification du taux de d´esexcitation spontan´ee sur la ZPL.
Les populations dans l’´etat excit´e ρbb d´ependent du taux de d´esexcitation spontan´ee comme le montre les ´equations de taux :
˙ ρbb= Pvρaa− ˜Γρbb ρaa+ ρbb = 1. (4.2)
Dans l’´etat stationnaire ( ˙ρbb= 0), on obtient :
ρbb= Pv
˜
Γ + Pv. (4.3)
Le taux de PL est proportionnel `a cette quantit´e qui d´epend bien du taux de d´ esexcita-tion spontan´ee. Observer la PL sur la ZPL en r´eflexion de la demi-cavit´e ne suffit cependant pas. En effet, la modulation du signal lorsque l’on fait varier la position du miroir corres-pond aux franges d’interf´erences entre le rayonnement ´emis vers le miroir et r´etror´efl´echi et le rayonnement ´emis directement vers le d´etecteur. Si la demi-cavit´e n’est pas align´ee de mani`ere optimale, ce recouvrement peut avoir lieu au sein de la fibre monomode dans laquelle la PL en r´eflexion est coupl´ee et et l’observation de franges d’interf´erences qui
sont dues `a des interf´erences classiques ne permet de conclure `a une modification du taux de d´esexcitation spontan´ee. L’observation de ces interf´erences est un pr´e-requis `a l’obser-vation de la modification du temps de vie mais n’est pas suffisante. Ainsi, il faut aussi observer la modification du taux de PL dans un mode qui n’est pas modifi´e par la pr´ e-sence de la demi-cavit´e. Dans l’article [2], cet autre mode est la transition `a 650 nm, le taux de d´esexcitation ´etant modifi´e sur la transition `a 493 nm comme d´ecrit au premier chapitre. Dans cette exp´erience, c’est le miroir de la demi-cavit´e qui sert `a s´eparer ces deux canaux de d´esexcitation. Nos ´emetteurs pr´esentent une bande de phonons. Le taux de d´esexcitation sur cette bande n’est pas modifi´e par la pr´esence de la demi-cavit´e. En effet, la longueur de coh´erence des photons ´emis sur la PSB est beaucoup plus petite que la taille de la demi-cavit´e. Cela est dˆu au tr`es court temps de vie des niveaux vibrationnels dans lesquels le syst`eme se d´esexcite. On pourrait par exemple mesurer comment le taux de PL sur la PSB varie en fonction de la position du miroir en coupant la ZPL avant le d´etecteur `a l’aide d’un filtre passe haut. Ce signal n’interf`ere pas et est bien proportionnel aux populations de l’´etat excit´e. Ce n’est pas la solution que nous avons retenue pour une raison que nous expliciterons par la suite. Comme nous le verrons, cette solution n’est pas viable en pr´esence de plusieurs ´emetteurs et d’´elargissement homog`ene.
Nous pourrions aussi collecter la PL ´emise perpendiculairement `a l’axe de la demi-cavit´e mais l’utilisation de lentilles `a forte ouverture num´erique nous en empˆeche pour des questions d’encombrement. Il faudrait alors faire un compromis sur la quantit´e de PL coupl´ee `a la demi-cavit´e.
La solution qui nous avons retenue est de mesurer le taux de PL sur la ZPL en transmis-sion du miroir. Pour ce faire on utilise un miroir qui n’est pas parfaitement r´efl´echissant. En effet, le rayonnement qui traverse le miroir n’interf`ere pas a priori au sein de la demi-cavit´e, le taux de photons d´etect´e en transmission est bien proportionnel aux populations dans l’´etat excit´e. On note R la r´eflectance du miroir. On peut montrer en reprenant le calcul de la modification du temps vie d’un dipˆole en demi-cavit´e du chapitre 1 et en prenant un miroir de r´eflectance R que cette fois-ci :
˜
ΓZP L= ΓZP L1 + √
R cos Φ, (4.4)
o`u est d´efini au chapitre 1 et est relatif `a la proportion de rayonnement r´etror´efl´echi par le miroir.
A partir de l’´equation 4.3, on peut ´ecrire le contraste des modulations du taux de PL d´etect´e en transmission : C = max(ρbb) − min(ρbb) max(ρbb) + min(ρbb), (4.5) o`u max(ρbb) = Pv ΓZP L1 −√ R+ ΓP SB+ Pv et min(ρbb) = Pv ΓZP L1 +√ R+ ΓP SB+ Pv .
La figure4.3-a) montre l’´evolution du signal en r´eflexion et en transmission en fonction de la phase relative induite par la demi-cavit´e Φ. On choisit un facteur√R correspondant
`
de Debye-Waller est fix´e `a 0.5 ce qui correspond bien `a la quantit´e de PL ´emise sur la transition la plus lumineuse, la transition C du centre SiV-[6].
0 1 2 3 4 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6 1.8 2 0 1 2 3 0.05 0.1 0.15 0.2
a) b)
Figure 4.3 – a) En bleu, franges d’interf´erences mesur´ees en r´eflexion lorsque la phase accumul´ee lors d’un aller retour dans la demi-cavit´e Φ varie. En rouge, taux de photons normalis´e d´etect´e en transmission pour√
R = 0.45, αDW = 0.5 et Ωv/Γ = 0.1. b) Contraste en fonction de la puissance
d’excitation.
Le contraste est maximis´e lorsque Pv est le plus petit possible. Il faut donc trouver un compromis entre bon contraste et rapport signal sur bruit.
Dans ce qui suit, on note mdc, la modulation du signal engendr´ee par la pr´esence de la demi-cavit´e. Afin de faciliter les calculs, on fait l’hypoth`ese que l’on a, que ce soit en transmission ou en r´eflexion de la demi-cavit´e, le signal du l’´emetteur de la demi-cavit´e qui s’´ecrit :
Sdc(k) ∝ 1
2(1 + 2mdccos(2kLdc)) . (4.6)
o`u k est le nombre d’onde du rayonnement et Ldc la longueur de la demi-cavit´e. En r´eflexion, si la moiti´e de la PL provient de l’´emission qui est directement coupl´ee dans la fibre et l’autre moiti´e correspond au rayonnement coupl´e dans la fibre apr`es r´eflexion sur le miroir de la demi-cavit´e, mdc vaut 0.5 et l’expression de l’´equation 4.6 est exacte. En transmission, si l’´emetteur est bien au point focal de la demi-cavit´e, mdc vaut √R/2.
4.2.1 Probl`eme : r´eflexion sur le substrat et interf´erences
La modulation du taux de photons d´etect´e en transmission peut en r´ealit´e provenir d’un ph´enom`ene d’interf´erences. En effet, la PL peut se r´efl´echir sur le substrat de quartz3 apr`es une premi`ere r´eflexion sur le miroir de la demi-cavit´e comme cela est repr´esent´e sur la figure 4.4. Ainsi, il y a en transmission interf´erences entre la PL qui est directement transmise `a travers le miroir et celle qui a fait un aller-retour entre le miroir et le substrat de quartz. La modulation du signal caus´ee par cet effet est en phase avec la modulation due `
a la modification de la population de l’´etat excit´e. En effet, la phase accumul´ee pendant
l’aller-retour vaut Φ0 = 2π + 2kLdc, le terme 2π correspondant aux r´eflexions sur le miroir et sur le substrat. L’effet de modification du temps de vie peut ˆetre faible, il sera alors difficile de pouvoir d´eterminer l’origine de la modulation du signal.
émetteur substrat
interférences
Figure 4.4 – Sch´ema expliquant les interf´erences en transmission de la demi-cavit´e.
4.2.2 Coh´erence temporelle et sources d’´elargissement spectral
Pour le moment, nous avons consid´er´e que le rayonnement de l’´emetteur est mono-chromatique, ce qui n’est pas le cas au regard du temps de vie fini des ´emetteurs. Pour observer une modification du temps de vie par la demi-cavit´e, il faut que la longueur de coh´erence du rayonnement de l’´emetteur soit plus grande que le chemin optique induit par la demi-cavit´e. La longueur de coh´erence d’une source lumineuse de largeur spectrale ∆ν en fr´equence est usuellement d´efinie telle que
Lc= c
∆ν. (4.7)
Pour observer des interf´erences, il faut qu’on ait Lc> 2Ldcce qui revient `a dire que l’on doit avoir ∆ν < ISL. Comme nous l’avons vu au premier chapitre deux sortes d’´elargissement interviennent, l’´elargissement homog`ene et l’´elargissement inhomog`ene. Dans ce qui suit, nous allons montrer que nous pouvons observer une modification du temps de vie en pr´esence d’un ´elargissement inhomog`ene arbitraire. En revanche, l’´elargissement homog`ene doit ˆetre suffisamment petit pour que les photons ´emis interf`erent au sein de la demi-cavit´e.
Elargissement homog`ene
On a vu au premier chapitre que l’´elargissement homog`ene correspond `a l’´elargissement naturel relatif au temps de vie de l’´etat excit´e et au d´ephasage pur. C’est l’´elargissement qui correspond `a la largeur spectral d’un photon ´emis par l’´emetteur. A temp´erature cryog´enique, on peut esp´erer observer des ´emetteurs dont la largeur spectrale est limit´ee par le temps de vie. On peut alors avoir une repr´esentation temporelle de la condition ´enonc´ee pr´ec´edemment. Lorsque l’´emetteur est limit´e par le temps de vie (not´e T1), on a ∆ν = 1/(2πT1). La condition Lc= c/∆ν > 2Ldc devient T1 > 2Ldc/(2πc). Il faut que le
temps de vie de l’´emetteur soit sup´erieur au temps de parcours du photon lorsqu’il fait un aller-retour dans la demi-cavit´e divis´e par 2π. Cela permet a priori de s’assurer que le paquet d’onde ´emis directement dans l’espace libre et celui ´emis du cˆot´e de la demi-cavit´e se recouvrent bien temporellement ce qui est n´ecessaire pour qu’ils puissent interf´erer.
Par exemple, le temps de vie du centre SiV-est d’environ 1 ns ce qui correspond `a un ´elargissement homog`ene de 160 MHz et une longueur de coh´erence d’environ 1.9 m. La cavit´e de 15 cm de longueur et d’1 GHz d’ISL semble convenir. En revanche, si on s’int´eresse
au temps d’aller-retour d’un photon dans cette demi-cavit´e qui vaut Tdc= 2Ldc/c = 1 ns,
on remarque qu’il est du mˆeme ordre que le temps de vie de l’´emetteur. Le recouvrement temporel sera donc loin d’ˆetre optimal comme on le verra exp´erimentalement dans la partie
4.5. On pr´ef´erera donc dans le futur utiliser des cavit´es r´epondant au crit`ere Tdc< T1plutˆot qu’au crit`ere de longueur de coh´erence ce qui correspond `a Lc> 2π · 2Ldc. C’est pourquoi on utilisera la cavit´e mesurant 1.5 cm pour travailler avec les centres SiV-.
C’est ce dernier crit`ere que l’on utilisera en pr´esence de d´ephasage pur. Il faut n´ eces-sairement adapter la taille de la demi-cavit´e `a l’´elargissement homog`ene de notre source pour pouvoir observer un effet ce qui n’est pas n´ecessaire en pr´esence d’´elargissement inhomog`ene.
Elargissement inhomog`ene
L’´elargissement inhomog`ene d’un ´emetteur unique est dˆu `a la diffusion spectrale. Cet ´elargissement correspond `a la distribution des longueurs d’onde des photons ´emis par l’´emetteur. Il s’agit de sauts spectraux. Le temps entre deux sauts spectraux est long devant le temps de vie. Le syst`eme interf`ere bien entre deux sauts spectraux, mais pas forc´ement de la mˆeme mani`ere. La diffusion spectrale est un ph´enom`ene d´ependant du temps. On peut donc imaginer r´esoudre ce probl`eme en r´ealisant des mesures r´esolues en temps. Malheureusement, la diffusion spectrale peut ˆetre tr`es rapide (GHz) devant les temps caract´eristiques de nos mesures qui peuvent durer plusieurs minutes.
Dans la partie qui suit, nous montrons comment un filtrage spectral nous permet de r´ealiser des mesures en pr´esence de diffusion spectrale.