Matériaux à interface plane Al/Al-Cu-Fe

Afin d’étudier les mécanismes réactionnels se produisant au cours de la transformation de phase Al +

i-Al-Cu-Fe  -Al-Cu-Fe, des échantillons modèles à géométrie simplifiée constitués d’une interface plane Al / i-Al-Cu-Fe ont été élaborés.

Les matériaux modèles à interface plane sont constitués d’une couche de poudre d’aluminium et d’une couche de particules i-Al-Cu-Fe, tassées sous l’effet de vibrations et superposées dans une matrice en

Chapitre III : Elaboration

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graphite cylindrique de diamètre intérieur 8 mm. Les échantillons sont synthétisés par SPS à 823K /

100 MPa / 15 min (sauf précision contraire). Dans un premier temps, l’objectif est d’observer et d’analyser la zone interfaciale formée entre les couches d’aluminium et de particules Al-Cu-Fe. A plus long terme, l’obtention d’une zone interfaciale régulière permettra la caractérisation mécanique de la

zone interfaciale. Différents temps de maintien (2, 4, 8 et 15 min) sont appliqués. Les échantillons sont ensuite découpés dans la hauteur, avec une scie à fil diamanté, ce qui permet d’obtenir des tranches

présentant les trois couches (l’aluminium, les particules Al-Cu-Fe et la zone interfaciale formée), d’environ 3 mm d’épaisseur. Aucune analyse DRX n’a pu être effectuée en raison de la taille réduite

des échantillons (environ 3 x 8 mm²). Des observations MEB en électrons rétrodiffusés sont réalisées sur chacun des échantillons. Un exemple est présenté Figure III-17 pour t = 15 min. Après frittage

réactif, l’échantillon est composé de trois régions distinctes : une couche d’aluminium dense (région

1), une couche poreuse contenant les particules i-Al-Cu-Fe initiales (région 3) et une zone interfaciale formée durant la synthèse (région 2).

Figure III-17 : Image MEB d’un échantillon modèle à interface plane Al/i-Al-Cu-Fe après frittage réactif à 823 K / 100 MPa / 15 min, mettant en évidence les couches d’aluminium (région 1), les particules i-Al-Cu-Fe initiales (région

3) ainsi que la zone interfaciale formée durant le frittage réactif (région 2).

Pour certains échantillons, une feuille de tantale de 5 µm d’épaisseur est insérée entre les couches de

poudres Al et i-Al-Cu-Fe, avant le frittage réactif, afin de matérialiser l’interface initiale. Celle-ci est

perforée en son centre avec un trou de 3 mm de diamètre. La feuille de tantale étant inerte, l’objectif est d’observer la direction de diffusion des atomes à l’interface entre les deux couches.

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Figure III-18 : Echantillon modèle à interface plane Al/i-Al-Cu-Fe avec une feuille de tantale perforée, (a) micrographie MEB après frittage réactif à 823 K / 100 MPa / 15 min, (b) schéma représentatif du système avant

frittage.

La seconde catégorie d’échantillons modèles, dont l’objectif est d’obtenir des zones interfaciales

régulières, diffère de la première par l’utilisation de disques d’aluminium et d’échantillons i-Al-Cu-Fe massifs, à la place des poudres. Les disques d’aluminium (Good Fellow, 99,9%) présentent une épaisseur de 1 mm et un diamètre de 8 mm. La phase i-Al-Cu-Fe provient soit du lingot 1 massif, soit de poudres i-Al-Cu-Fe densifiées par SPS. Pour chaque échantillon, une feuille de tantale est insérée entre Al et i-Al-Cu-Fe.

Pour le premier type d’échantillon, une plaque de 5,6 x 5,6 mm2 _{est découpée dans le lingot 1 ; de}

telles dimensions permettront son insertion dans la matrice en graphite (diamètre intérieur de 8 mm).

La plaque est préalablement polie, jusqu’à une épaisseur de 2 mm environ ; ceci afin d’obtenir une

zone interfaciale plane et propre. Le disque d’aluminium et la plaque i-Al-Cu-Fe sont superposés dans la matrice en graphite. La phase i-Al-Cu-Fe étant fragile, la plaque est entourée de poudre

Chapitre III : Elaboration

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micrographie MEB de l’échantillon après frittage réactif, mettant en évidence la plaque d’aluminium

(1), le lingot 1 très poreux (3), la zone interfaciale (2) relativement régulière entre Al et le lingot 1 (délimitée en rouge) ainsi que la feuille de Tantale. Les contrastes noirs visibles sur la plaque i-Al-Cu- Fe sont les porosités présentes initialement au sein du lingot 1.

Figure III-19 : Image MEB en électrons rétrodiffusés de l’aspect général d’un échantillon à interface plane Al/i-Al- Cu-Fe après frittage réactif à 823 K / 50 MPa / 15 min. Une feuille de tantale est préalablement insérée entre les couches Al (1) et i-Al-Cu-Fe initiale (3). La phase i-Al-Cu-Fe provient d’un morceau du lingot 1 découpé et poli.

Pour le deuxième type d’échantillon, de la poudre i-Al-Cu-Fe (lingot 1 – granulométrie < 25 µm) est

frittée par SPS de manière à obtenir un échantillon dense. L’objectif étant de s’affranchir de l’effet des porosités sur les mécanismes réactionnels au cours de la formation de la phase -Al-Cu-Fe.

La température de frittage des échantillons est généralement choisie à 0,75Tf (avec Tf : la température

de fusion). La phase i-Al-Cu-Fe n’a pas de température de fusion directe car elle se décompose en un liquide + solide [7]. Il faut donc considérer la température péritectique Tp de la phase i-Al-Cu-Fe avec

Tp ~ 1 130 K. La température de densification est alors fixée à 948 K. Cependant, après cette première étape de densification, l’échantillon n’étant pas dense, une seconde étape en température a été

appliquée. Pour se faire, 0,2 g de poudre i-Al-Cu-Fe est frittée à 948 K / 100 MPa / 2 min suivi d’une montée en température à 1075 K sous 50 MPa. La température de consigne est ensuite abaissée

jusqu’à Tambiante.

La phase i-Al-Cu-Fe présentant un comportement fragile, le comprimé obtenu après frittage s’est fracturé en plusieurs morceaux lors de la découpe à la scie à fil. Les morceaux, trop petits pour être analysés par DRX, sont observés par MEB et analysés par EDX. Les Figure III-20a et Figure III-20b

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la matrice. Les compositions des différentes phases sont présentées Table III-4 en fonction de la zone observée. La composition des phases -Al13Fe4 et -Al50Cu50-xFex est semblable au bord et au centre.

Par ailleurs, la porosité des échantillons densifiés est faible et très inférieure à celle du lingot 1.

Figure III-20 : Micrographies MEB, au bord à (a) faible et (b) plus fort grandissement ainsi que (c) à cœur, de

l’échantillon du comprimé i-Al-Cu-Fe densifié par SPS à 948 K / 100 MPa / 2 min suivi d’une seconde étape de

Chapitre III : Elaboration

Bord i-Al-Cu-Fe 60 - 62 23 - 26 13 - 15 -Al13Fe4 71 -72 22 - 23 6 - 7 -Al50Cu50-xFex 51 - 52 34 - 35 13 - 14 Centre

i-Al-Cu-Fe 61 - 63 23 - 25 14 - 15 Proportion des phases -Al13Fe4 et -Al50Cu50-xFex plus faible au centre -Al13Fe4 70 - 71 6 – 7 22 - 23 -Al50Cu50-xFex 50 - 51 35 - 36 13 -14

Table III-4 : Nature et composition des phases formées après frittage de l’échantillon de poudre i-Al-Cu-Fe par SPS.

L’échantillon de poudre i-Al-Cu-Fe densifié, usiné au cœur de l’échantillon pour limiter la teneur en

phase -Al13Fe4 et -Al50Cu50-xFex et préalablement poli, est superposé au disque d’aluminium dans la

matrice en graphite. L’échantillon i-Al-Cu-Fe densifié est également entouré de poudre d’aluminium. Afin d’éviter sa rupture au cours du frittage sous pression, celle-ci est limitée à 50 MPa. Après

synthèse, les observations MEB montrent la formation d’une zone interfaciale plane et régulière (2) entre la couche d’aluminium (1) et la couche i-Al-Cu-Fe initiale (3). Les contrastes noirs visibles au

sein de la couche i-Al-Cu-Fe correspondent à des porosités. Cependant, il faut noter que la couche i- Al-Cu-Fe est plus dense que celle présentée précédemment et la taille des porosités est moindre : une dizaine de microns en moyenne (Cf. Figure III-21).

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Figure III-21 : Micrographies MEB en électrons rétrodiffusés de (a) l’aspect général et (b) à plus fort grandissement

d’un échantillon à interface plane Al/i-Al-Cu-Fe après frittage réactif à 823 K / 50 MPa / 15 min. Une feuille de tantale

est insérée entre les couches Al (1) et i-Al-Cu-Fe initiale (3) avant frittage.

Les zones interfaciales qui se sont formées entre les couches (1) et (3) lors du frittage réactif seront analysées plus en détail dans le chapitre suivant.

Remarque : La méthode de synthèse des échantillons modèles à interface plane est tes Al/i-Al-Cu-Fe

est répétable. Une dizaine d’échantillons modèles à interface plane (les deux catégories confondues) ont été élaborés par SPS.

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d’abord, nous analyserons les échantillons modèles à interface plane initiale Al/i-Al-Cu-Fe synthétisés

par frittage flash à 823 K. Nous venons de voir que les échantillons modèles à interface plane Al/i-Al- Cu-Fe sont divisés en deux classes en fonction de la forme des matières premières utilisées : poudres

ou massifs d’aluminium et de i-Al-Cu-Fe (voir chapitre III). Les résultats obtenus à partir des

observations MEB (essentiellement en électrons rétrodiffusés) et des analyses EDX, pour les deux

classes d’échantillons, seront présentés dans deux sections distinctes.

Par la suite, les observations MEB et les analyses EDX, effectuées sur le composite Al/-Al-Cu-Fe partiellement transformé (noté 793-100-8, voir chapitre III), seront présentées en détails et permettront

d’établir des similitudes entre la microstructure des composites et des échantillons à interface plane. Cette étude sera complétée par l’observation in-situ de l’évolution de la microstructure d’un composite

Al/i-Al-Cu-Fe soumis à un traitement thermique. Ce travail a fait l’objet d’une publication [57].

IV.1. Echantillons modèles à interface plane Al/i-Al-Cu-Fe

La Figure IV-1 présente des micrographies MEB pour chacune des catégories d’échantillons modèles à interface plane : synthèse à base de poudre (Cf. Figure IV-1a), synthèse au moyen d’une plaque i-Al-Cu-Fe provenant du lingot 1 (Cf. Figure IV-1b) et synthèse à partir de poudre i-Al-Cu-Fe préalablement densifiée par SPS (Cf. Figure IV-1c). Comme évoqué dans le chapitre III, pour certains échantillons, une feuille de tantale est insérée entre les couches de poudres Al et i-Al-Cu-Fe avant le

frittage réactif. L’objectif est d’observer la direction de diffusion des atomes à l’interface entre les

deux couches.

Pour tous les échantillons modèles, les observations MEB montrent que la zone interfaciale (région 2) se forme entre la zone délimitée par la feuille de tantale et la couche i-Al-Cu-Fe. On en conclut donc

que l’aluminium diffuse vers les particules i-Al-Cu-Fe afin de former la zone interfaciale durant le