Méthode de mesure

La visibilité maximale obtenue donne une mesure directe de la longueur de propagation des plasmons dans le système. Pour différentes valeurs de la distance entre les fentes ∆, la dépendance de la valeur maximale de la visibilité Vsat est tracée en fonction de Lspp sur la figure 4.20.

La méthode de mesure classique de Lspp évalue la décroissance exponentielle de l’intensité des plasmons. Ceci suppose que la longueur de propagation soit plus grande que la taille de l’excitation [12, 13]. Étudier la visibilité des franges d’interférences est une méthode de mesure efficace de la longueur de propagation des plasmons de surface, surtout si celle-ci est très petite.

Étant donnée la limite de diffraction du système de 245 nm à λ = 600 nm [27] et qu’il est difficile de mesurer précisément une visibilité inférieure à 0, 2 (poin-tillés horizontaux de la figure 4.20), cette méthode de mesure peut mesurer des distances de propagation de l’ordre de la limite de résolution pour une distance entre les fentes facile à mettre en œvre (∆ = 1 µm, courbe noire).

4.4 Ensemble d’émetteurs en couplage faible

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

FIG.4.20– Valeurs calculées de Vsat en fonction de Lspp pour une distance entre les fentes ∆ = 1 µm (trait noir), ∆ = 2 µm (pointillés rouges) et ∆ = 5 µm (point-tirés bleus).

Cette méthode peut être facilement étendue aux systèmes plus complexes tels que des films métalliques désordonnés [96], semi-continus [97] et des systèmes fractals [98]. Des systèmes à la limite de percollation sont composés de zones où le film métallique est presque continu et où peuvent se propager des plasmons, et d’autres zones où il est constitué de nanoparticules. Il y a ainsi de multiples résonances plasmons. La méthode de mesure par la corrélation du champ en des points éloignés permettrait ainsi d’évaluer la quantité de modes délocalisés. Il faut cependant dans ce cas, faire attention à la quantité de luminescence par transparence pouvant dans certains cas ne plus être négligeable et participer fortement à une diminution de la visibilité.

Conclusion du Chapitre

L’analyse de la distribution de l’intensité de l’émission dans le plan de Fourier a montré que pour un système composé d’émetteurs déposés sur une surface mé-tallique, les images observées sont composées majoritairement d’émission prove-nant des plasmons de surface. Cet état non-local dans l’émission a été montré par

des expériences d’interférences. L’interprétation des images obtenues avec cette méthode de microscopie doit absolument prendre en compte la nature étendue des plasmons de surface.

De plus, il a été présenté ici une méthode de mesure alternative de longueurs de propagation des plasmons de surface par une expérience d’interférences, me-sure qui peut être difficile dans un certain nombre de systèmes par la méthode conventionnelle. En faisant attention à la quantité d’émission non attribuée aux plasmons de surface (par filtrage du plan de Fourier par exemple) dans les inter-férences il serait possible de mesurer des longueurs de propagation très petites devant la taille du faisceau laser excitant la structure.

Chapitre 5

Cohérence en

régime de couplage

fort

Le plasmon de surface est un mode extrêmement confiné à l’interface d’un métal et d’un diélectrique mais son extension spatiale est de plusieurs mi-cromètres dans sa direction de propagation. Lorsque ce diélectrique est une couche active avec laquelle il peut intéragir fortement, c’est-à-dire de grande force d’oscillateur, les nouveaux états propres du système ne sont plus le plas-mon et les excitons, mais les polaritons. Ces polaritons résultent de l’hybri-dation entre un plasmon et une somme d’émetteurs et sont séparés en énergie par le déplacement de Rabi. Cette énergie de Rabi caractérise l’intensité du

couplage fort.

Dans un premier temps, le couplage fort entre des J-aggrégats et les plas-mons de surface sera mis en évidence par des mesures de réflectométrie et de luminescence résolues en angle. Les relations de dispersion feront apparaître le splitting de Rabi caractéristique du couplage fort.

Puis les études théoriques sur des émetteurs désordonnés de type J-aggrégat en couplage fort avec un mode de cavité seront rappelées. Ces études montrent que la couche active ne peut plus être considérée comme une couche continue, mais que sa structure microscopique (ensemble d’émetteurs indé-pendants localisés) doit être prise en compte. Elles prévoient en particulier la formation d’états hybrides étendus sur un grand nombre de chaînes de TDBC. La partie expérimentale qui suivra s’attachera à mettre en évidence l’état étendu cohérent induit par le couplage fort entre les excitons du TDBC et le plasmon de surface supporté par un film métallique. Ces mesures montreront que la longueur de cohérence dépend de l’énergie.

Des calculs théoriques élaborés par V. M. Agranovich et Yuri Gartstein du département de physique et du département de chimie de l’Université du Texas à Dallas, permettront d’expliquer l’évolution de la longueur de cohé-rence en fonction de l’énergie observée expérimentalement.

5.1 Comparaison entre un système en couplage

faible et en couplage fort

Un même matériau peut être en régime de couplage faible ou de couplage fort selon sa concentration. Néanmoins, pour plus de clarté, des émetteurs différents sont utilisés pour distinguer les deux régimes. Pour le couplage faible, des na-nocristaux de CdSe sont utilisés en concentration assez élevée pour obtenir une émission uniforme de la surface, mais loin de celle menant au couplage fort avec des plasmons de surface [35]. Pour le régime de couplage fort, le TDBC décrit dans le Chapitre 2 est utilisé.