Des limites annuelles de doses ont été proposées par la CIPR. Elles ont été retranscrites dans la législation française (Code du travail Art. R4451-1), en fonction de la catégorie radiologique de la personne telles que notées dans le Tableau 2 :
Catégorie de population Limite de dose efficace corps entier (mSv) sur 12 mois
glissants
Travailleurs Catégorie A 20
Travailleurs Catégorie B 6
Public et travailleurs non exposés 1 Tableau 2 : Limites de doses corps entier I.6.2. Situation accidentelle et gestion de crise
On distingue deux types de situations de crise : l’accident nucléaire et l’acte de malveillance. Dans le premier cas le terme source et les contaminants sont connus permettant ainsi de réaliser une estimation de la dose reçue par les victimes en fonction de leur situation par rapport au nuage radioactif par exemple ou encore de leur alimentation. A la différence, en cas d’acte de malveillance le terme source n’est pas connu.
En cas de crise, des mesures particulières doivent être mises en place. En effet, les limites de doses prévues pour des situations d’expositions planifiées ne peuvent pas s’appliquer. En outre, le grand nombre de victimes potentielles qu’il faudrait trier, analyser et si besoin traiter est un défi majeur. Un autre concept est alors introduit : la dose de référence. C’est une limite qui n’a pas de valeur légale, c’est-à-dire qu’aucune responsabilité pénale ne peut être engagée si elle est dépassée contrairement à la limite de dose. La dose de référence est un niveau indicatif qu’il faudrait ne pas dépasser en situation accidentelle. Cependant, les principes de base de la radioprotection doivent s’appliquer (justification, limitation, optimisation) et la dose reçue par les victimes ou les intervenants doit tendre vers 1 mSv. En France, la dose de référence est fixée à 100 mSv pour les intervenants (un intervenant peut être un travailleur de l’industrie du nucléaire mais également un pompier ou une personne réquisitionnée pour évacuer la population), mais, elle peut être augmentée à 300 mSv lorsque l’exposition de la personne est surpassée par la nécessité du bien-être collectif.
Aux Etats-Unis, la dose de référence pour le tri des victimes est fixée à 100 mSv ce qui correspond à la limite au-delà de laquelle un traitement médical est systématiquement mis en place (NCRP, 1993).
Après l’accident de Fukushima, la dose de référence a été établie à 20 mSv par an pour les populations vivant dans certaines régions proches de l’accident, avec pour objectif qu’au fil des années de moins en moins de personnes soient exposées à ce niveau de dose. Ce concept mal relayé et expliqué auprès du public a entraîné des incompréhensions et des inquiétudes parmi la population. En effet, établir ce niveau de référence ne signifie pas que les personnes reçoivent cette dose annuellement. Cette valeur permet uniquement de disposer d’un critère sur lequel se baser pour abaisser au mieux les doses reçues (Sakai, 2013).
L’AIEA a proposé des protocoles à suivre en cas de crise nucléaire qui nécessitent la prise en charge d’un grand nombre de victimes (IAEA, 2005). Les doses de référence sont du point de vue de l’AIEA, de 100 mSv pour les populations et 500 mSv pour les intervenants. Elles sont transcrites dans la législation des pays membres. Ainsi, en France les doses de références retenues sont de 50 mSv pour les populations et de 100 mSv pour les intervenants.
Un rapport de la commission européenne intitulé « Treatment Initiatives After Radiological Accidents » (TIARA) propose des abaques pour chaque radionucléide reliant les activités excrétées par jour et mesurées dans les urines aux doses correspondantes. Ces activités excrétées permettent de définir des zones délimitant les doses reçues en fonction de la durée écoulée entre la contamination et la mesure dans les urines (Ménétrier et al., 2007). Un calcul de doses nécessite de connaître tous les paramètres du scénario de contamination. Par exemple, pour le modèle d’inhalation il faut connaitre le diamètre moyen des particules inhalées (AMAD), la solubilité du produit (F, M ou S) ou encore les rythmes respiratoire et d’élimination de la victime. En situation de crise, il pourrait être difficile d’avoir rapidement ces informations. Ainsi, pour concevoir les abaques TIARA, deux jeux de paramètres ont été pris en compte correspondant à l’hypothèse la plus pénalisante d’une part et la plus favorable d’autre part, afin de déterminer les limites hautes et basses des doses correspondant aux activités mesurées. Les abaques sont représentés en annexe.
En cas d’acte de malveillance le « TMT handbook » (Rojas-Palma et al., 2009) préconise l’utilisation de ces abaques pour effectuer un tri des populations : personnes contaminées ou non. Dans ce cas, le niveau d’action supérieur (c’est-à-dire la dose à partir de laquelle un traitement médical doit être envisagé pour réduire la dose) est fixé à 100 mSv (limite de linéarité des effets stochastiques).
Cependant, on remarque que cette valeur n’apparaît pas sur les abaques TIARA. Comme mentionné dans le rapport, en cas de suspicion de dépassement d’une dose égale à 20 mSv, il est nécessaire d’effectuer un calcul de dose plus précis.
Finalement, l’AIEA émet des recommandations qui sont retranscrites dans la législation de chaque état membre. Ces recommandations portent sur les conduites à tenir en cas de crise nucléaire ainsi que sur les doses de références à appliquer dans chaque recommandation. Les pratiques propres à la France tendent vers une application plus stricte que les suggestions de l’AIEA (par exemple : la limite de dose pour les travailleurs de catégorie A est de 20 mSv sur douze mois glissants alors que les recommandations internationales sont de 100 mSv sur 5 ans glissants).
II. LA CHIMIE DES ACTINIDES
Ce paragraphe s’attachera à décrire les principales caractéristiques chimiques des trois actinides d’intérêt dans cette étude (U, Pu et Am), afin de disposer des connaissances nécessaires pour améliorer leur protocole d’analyse dans les urines.
II.1. GENERALITES
Les actinides sont les éléments qui suivent l’actinium (Z = 89). Ils ont des propriétés chimiques particulières notamment dues à leur structure électronique [Rn] 5fx. Cette structure leur confère un grand nombre d’états d’oxydation (Tableau 3) en solution.
Les actinides ont une électropositivité dure due à la délocalisation des orbitales 5f et donc une forte tendance à réagir avec les noyaux fortement électronégatifs tels que l’oxygène.
Par ailleurs, les cations d’actinides vont avoir tendance à former des complexes généralement thermodynamiquement stables. Leur aptitude à l’hydrolyse décroît en fonction de leur état d’oxydation dans l’ordre suivant : M4+>MO22+>M3+>MO2+. En milieux salins, les actinides vont avoir tendance à réagir préférentiellement avec les anions dans l’ordre suivant : PO43->CO32->OH->SO32->F->SO4
2->HPO42->H2PO4-.
5-Tableau 3 : États d’oxydation des actinides en solution (en gras les DO les plus stables pour chaque actinide) On s’intéressera plus particulièrement à trois éléments lors de cette étude : l’uranium et le plutonium (en cas de réacteurs utilisant du combustible MOx) qui sont les composants du combustible nucléaire et l’américium qui est un des produits formés dans le réacteur nucléaire.
II.2. L’URANIUM
II.2.1. Généralités
L’uranium (Z = 92) est un actinide majeur qui a été découvert en 1789 par M.H. Klaproth (Klaproth, 1789) par précipitation après dissolution de cristaux de Pechblende.
L’uranium est un élément naturel ubiquiste, présent dans la croûte terrestre à environ 3 g.t-1 (Métivier, 2001) dans les proportions isotopiques données Tableau 4. Il est utilisé dans différents domaines et est notamment le composant principal du combustible nucléaire. Il peut être enrichi en 235U dans diverses proportions qui peuvent aller de 3 % pour une utilisation dans les crayons de combustible des centrales nucléaires de production d’électricité à 90 % pour une utilisation militaire. L’uranium est une
« matière nucléaire » et est de ce fait particulièrement contrôlé par l’AIEA et Euratom.