Irradiation par impulsion double

L’irradiation par impulsion double consiste à irradier une nanoparticule avec deux impulsions temporellement rapprochées et possédant des longueurs d’onde et des durées différentes. L’idée est de commencer l’irradiation avec une impulsion résonante de faible énergie mais de forte intensité, de manière à faciliter la production de l’amorce de plasma, soit par effet thermoïonique, soit par effet multiphotonique. Ensuite, le chauffage du plasma se fait à l’aide d’une seconde impulsion, non-résonante, de plus grande énergie. On peut ainsi faciliter la génération de l’amorce de plasma en profitant de la résonance de la particule, sans toutefois l’endommager, étant donné que la majorité de l’énergie de l’irradiation est non-résonante.

Sept paramètres sont nécessaires pour définir uniquement la condition d’irradiation par impulsion double : la longueur d’onde de chaque impulsion (λ1, λ2), leurs durées d’impulsion (τ1, τ2), leurs

fluences (F1, F2) ainsi que le délai (∆t) entre les deux. Dans le présent travail, les longueurs

d’onde, les durées d’impulsions et les fluences ont été fixées à λ1 = 400 nm, τ1 = 40 fs, F1 = 10

mJ/cm2, λ2 = 800 nm, τ2 = 500 fs et F2 = 100 mJ/cm2 (Figure 6.5a). Seul le délai entre les deux

impulsions a été varié, de manière à maximiser le dépôt d’énergie dans l’eau.

Cette irradiation a été utilisée pour interagir avec des nanoparticules d’argent de 100 nm. Ces dernières présentent des propriétés optiques bien adaptées pour l’irradiation choisie. En effet, elles présentent une résonance plasmonique à λ = 400 nm, avec une amplification de champ de plus de 15, ainsi qu’une absorption réduite à λ = 800 nm (Figure 6.5b). Le choix d’irradier des nanoparticules d’argent de 100 nm avec une impulsion double ayant les caractéristiques choisies est arbitraire et constitue un cas particulier pouvant servir de preuve de concept.

Figure 6.5 Paramètres d’irradiation d’une nanoparticule d’argent par impulsion double. (a) Façonnage spectro-temporel de l’impulsion double. (b) Propriétés optiques des nanoparticules

d’argent de 100 nm en fonction de la longueur d’onde d’irradiation.

Afin de démontrer qu’il est possible d’augmenter l’efficacité de dépôt d’énergie dans l’eau avec une impulsion double, les nanoparticules d’argent ont été irradiées avec des impulsions simples de fluence et d’intensités crêtes équivalentes aux impulsions doubles. Or, l’intensité crête des impulsions doubles dépend du délai. En effet, lorsque le délai de l’impulsion double est nul, l’intensité crête totale est maximale et égale à la somme des intensités crêtes des impulsions résonante et non-résonante, car les deux impulsions sont centrées l’une sur l’autre. Une impulsion simple d’intensité équivalente aura donc une durée minimale. Pour des délais positifs (l’impulsion résonante arrive avant l’impulsion non-résonante) ou négatifs (l’impulsion non-

résonante arrive avant l’impulsion résonante), l’intensité crête totale sera symétriquement plus faible. Une impulsion simple d’intensité équivalente aura donc une durée plus longue.

Les résultats de simulation de la densité d’énergie déposée dans le plasma en fonction du délai, allant de -τ2 à τ2 sont présentés à la figure 6.6a. D’abord, pour l’impulsion simple, on remarque

que le maximum de dépôt d’énergie se produit lorsque le délai de l’impulsion double est nul, c’est-à-dire lorsque l’intensité crête est maximale. Ce résultat n’est pas étonnant, puisqu’on sait que la génération de plasma est non-linéaire et devrait être maximale pour une durée d’impulsion minimale.

Ensuite, pour l’impulsion double, on remarque que le maximum de dépôt d’énergie se trouve pour un délai de 500 fs. Un tel délai permet à toute l’énergie contenue dans la seconde impulsion d’irradier la nanoparticule après que la première impulsion ait généré l’amorce de plasma. Pour des délais plus grands, on ne s’attend pas à ce que l’énergie déposée augmente significativement, car le temps de vie de l’amorce de plasma est de l’ordre de la picoseconde.

Il est intéressant de remarquer que le maximum de dépôt d’énergie de l’impulsion double est environ 35% plus élevé que le maximum de dépôt d’énergie de l’impulsion simple. Ce résultat démontre qu’il pourrait être avantageux d’irradier les nanostructures avec des irradiations doubles, de manière à augmenter l’efficacité de dépôt d’énergie, et donc de faciliter la production de bulles.

Figure 6.6 Résultats de simulation de l’irradiation de nanoparticule d’argent de 100 nm. (a) Densité d’énergie déposée dans l’eau et (b) densité de plasma générée en fonction du délai de

Finalement, en plus de la densité d’énergie déposée, la densité de plasma a également été calculée dans les mêmes conditions d’irradiation (Figure 6.6b). Étonnamment, on remarque que la densité de plasma générée est minimale pour des délais positifs (l’impulsion résonante arrive avant l’impulsion non-résonante). Ce résultat montre que, pour un délai positif, ce n’est pas la quantité de plasma qui est maximisée, mais bien l’énergie contenue dans le plasma, c’est-à-dire la température du plasma. Cette observation confirme donc que l’impulsion non-résonante a pour rôle de chauffer le plasma alors que l’impulsion résonante a pour rôle de générer l’amorce de plasma, comme prévu. On note également que la densité de plasma générée est dans tous les cas supérieure à 1021 cm-3, densité critique souvent utilisée comme seuil pour la génération de bulles [11], [59], [64].

Le développement de cette nouvelle technique d’irradiation est encore embryonnaire et son potentiel n’a jamais été démontré expérimentalement. La preuve de concept présentée ici montre la possibilité d’augmenter jusqu’à 35% l’efficacité du dépôt d’énergie. Une optimisation plus poussée des paramètres d’irradiation et des nanostructures pourrait considérablement augmenter cette efficacité. Ce nouvel outil d’irradiation pourrait ouvrir la voie à de nombreuses applications dans de nombreux domaines tel que l’ablation laser, la biophotonique et la plasmonique, et cette preuve de concept pave la voie à son développement.