Ionisation de la surface et énergie de liaison

Au cours de ces expériences, des rendements d’émission électronique allant jusqu’à presque 50 électrons émis par ion incident ont été mesurés et ceci indépendamment de l’énergie cinétique dans notre domaine d’étude (Xe25+, cf. 4.1.4 et 4.3.2). Bien que l’hypothèse d’une pulvérisation par explosion coulombienne semble peu probable, en général (cf. 2.3.2) et en particulier dans le cas d’UO2, compte tenu de sa conductivité électrique

(cf. 3.2), il n’en reste pas moins que l’excitation électronique intense résultant de l’éjection d’un grand nombre d’électrons peut être d’importance lors du processus de pulvérisation. On peut supposer que la densité d’ionisation, ainsi que la mobilité des porteurs de charges dans le matériau, sont deux facteurs pondérant l’effet de la création de trous à la surface du solide.

Si les processus collisionnels interviennent, alors que le solide est encore dans un état d’excitation électronique intense, une diminution de l’énergie de liaison des atomes proches de la surface peut conduire à une augmentation significative des rendements de pulvérisation (cf. 2.1.2). Dans cette hypothèse, l’intensité de l’excitation électronique dépend à priori de la densité d’ionisation en surface or il est probable que celle-ci diminue lorsque l’angle d’incidence par rapport à la normale augmente. Lors de ce travail, il a, en effet, été montré que les rendements électroniques augmentaient très peu entre les expériences réalisées sous incidence normale et sous un angle de 60°, alors qu’il est probable que la taille de la zone d’extraction des électrons depuis la surface croisse lorsque le projectile approche sous incidence oblique. Dans ces conditions, la densité d’ionisation, décroît lors d’irradiations en incidence oblique et l’effet de la charge du projectile sur les rendements de pulvérisation peut être atténuée, en accord avec les résultats de nos expériences.

Les accroissements des sections efficaces de collision et / ou de la densité d’ionisation au voisinage de la surface, sont deux hypothèses qualitatives conduisant à une interprétation de l’augmentation des rendements de pulvérisation en fonction de la charge initiale des ions incidents. De plus, une atténuation de l’effet de la charge lors d’irradiations sous incidence oblique, observée expérimentalement, est compatible avec ces deux hypothèses. Il semble donc intéressant d’approfondir ces « pistes » par une étude théorique quantitative.

Conclusion

Ce mémoire présente un ensemble d’expériences ayant permis de mesurer les distributions angulaires de l’uranium émis lors de la pulvérisation d’une surface de dioxyde d’uranium, induite par des ions xénon multichargés, sur une plage d’énergie cinétique s’étendant de 1,5 keV à 81 keV. Un effet de la charge initiale des projectiles est mis en évidence, quelque soit l’énergie cinétique des ions, lors des irradiations en incidence normale par rapport à la surface des cibles. Cet effet correspond à une augmentation des rendements de pulvérisation avec l’état de charge des ions, sans modification apparente du profil des distributions angulaires.

Lorsque l’angle d’incidence du faisceau est égal à 60° par rapport à la normale à la surface l’effet de la charge n’est plus observé, à 81 keV, alors que les rendements de pulvérisation augmentent considérablement, en comparaison à ceux mesurés en incidence normale à la même énergie. Par ailleurs, les distributions angulaires dans le plan d’incidence des projectiles présentent une asymétrie, l’émission étant plus importante vers l’avant du faisceau que vers l’arrière. Cette observation est interprétée comme pouvant résulter de collisions binaires, à larges paramètres d’impact, entre les ions projectiles et les atomes éjectés.

Les distributions angulaires mesurées à 8 et 81 keV correspondent aux prédictions du modèle de cascades de collisions linéaires et l’évolution du rendement de pulvérisation, mesuré entre 1,5 et 81 keV, pour l’ion Xe10+, suit celle du pouvoir d’arrêt calculé par le programme TRIM, soit à l’état de charge d’équilibre.

Il est envisageable qu’une augmentation des sections efficaces de collision, au voisinage de la surface, entre le projectile et les atomes (ions) de la cible soit induite par l’état

de charge initial des ions incidents. Celle-ci pouvant intervenir alors que la cohésion du matériau est perturbée par l’excitation électronique résultant de la neutralisation du projectile. Ce scénario pourrait expliquer l’accroissement du rendement de pulvérisation observé en incidence normale et une diminution de cet effet en incidence oblique, avec l’hypothèse que la profondeur « d’échappement » des atomes éjectés soit nettement supérieure à la distance parcourue par l’ion avant d’atteindre la charge d’équilibre dans le solide.

Il serait donc intéressant de répéter ces expériences à des angles d’incidence intermédiaires, entre 0° et 60°, afin d’observer l’évolution progressive de l’effet de charge sur les distributions angulaires et les rendements de pulvérisation. De même, ces expériences permettraient de vérifier l’hypothèse de l’éjection de certains atomes lors de collisions binaires avec le projectile, ceux-ci devant être émis perpendiculairement au faisceau incident.

De nouvelles expériences pourraient être réalisées en polarisant les cibles lors des irradiations. Ainsi, un champ électrique bien défini permettrait de séparer la contribution des ions secondaires de celle des neutres dans les distributions angulaires. Ceci fournirait une estimation directe et rapide du rapport des rendements d’ions et de neutres secondaires.

L’expérience de pulvérisation idéale consisterait à mesurer, événement par événement et simultanément, la masse des particules émises, leur état de charge et leur vecteur vitesse. Le projet du laboratoire dans ce domaine est axé sur l’utilisation d’un dispositif de mesure de temps de vol, permettant la localisation des particules détectées. La détection des particules neutres, principal défi expérimental, étant assurée par un LASER de post-ionisation. Cette expérience permettra d’accéder à la distribution en énergie des particules émises, information cruciale pour vérifier la validité des modèles proposés actuellement.