Dans les paragraphes précédents, nous avons décrit l’état des connaissances actuelles sur le verre nucléaire et son comportement sous irradiation. Sous irradiation, le verre nucléaire présente une évolution de la densité et des propriétés mécaniques (dureté, module d’Young, ténacité). En comparant l’influence des interactions nucléaires et électroniques sur ces propriétés, il apparait que l’effet balistique est prédominant pour expliquer l’évolution des propriétés macroscopiques sous l’irradiation.
D’autre part, une dépolymérisation du réseau vitreux est observée dans la structure du verre irradié. Concernant le réseau borosilicaté, une augmentation du pourcentage de bores tri- coordonnés ainsi que de la concentration en oxygène non-pontant permet de transformer des sodiums compensateurs en modificateurs. La structure du verre devient plus désordonnée en raison de l’élargissement des distributions des angles Si-O-Si, Si-O-B et de celle de la taille des anneaux.
Au cours du stockage, les colis des verres doivent rester stables à la fois sous l’effet du milieu environnant ainsi que sous l’effet des auto-irradiations. La ténacité, c'est-à-dire la résistance à la fracturation, est une propriété importante car c’est elle qui va définir pour les fissures débouchantes, la surface d’interaction et donc d’échange entre le milieu environnant et le colis de verre. À l’échelle microscopique, le verre n’est pas vraiment un matériau homogène et il contient une alternance de régions de faible et de forte résistance. Par conséquent, la formation de fissures dans le corps du verre sera modulée par les processus atomistiques eux-mêmes dépendant de la structure locale. Comme l’irradiation provoque un réarrangement des environnements locaux des atomes, un effet sur le comportement à la fracturation est attendu. Donc, l’objectif de ma thèse est de comparer, pour mieux les comprendre, les mécanismes de fracturation dans les verres sains et irradiés. Une importance particulière sera apportée aux mécanismes de germination et de croissance des cavités, qui sont comme nous le verrons au chapitre suivant, à la base des processus de fracturation dans les verres. Pour cela, nous nous proposons d’utiliser la simulation par la méthode de Dynamique Moléculaire classique pour identifier les corrélations entre les processus atomiques de fracturation et le comportement macroscopique.
Récemment, l’Autorité de Sureté Nucléaire a autorisé, dans le cadre de la spécification 300AQ60, des teneurs en radioéléments pouvant représenter jusqu’à 1019 désintégrations α/g. Pour porter cette limite à des teneurs supérieures, il est nécessaire de s’assurer du bon comportement tant mécanique que structural des verres de confinement sous l’effet d’une augmentation des flux irradiants, ce qui nécessite une meilleure compréhension des effets aux échelles à la fois macroscopiques et microscopiques. Ce travail participe à cette démarche de validation du comportement du colis de verre à des doses supérieures.
Dans le deuxième chapitre de ce manuscrit, le bilan des connaissances de base de la mécanique de la rupture et de l’endommagement ainsi que des résultats d’études récentes sur la fracturation du verre à l’échelle microscopique sera présenté. Le troisième chapitre concerne le travail d’ajustement des potentiels qui a été fait pour reproduire au mieux les propriétés structurales et mécaniques des verres nucléaires simplifiés à base de SiO2, B2O3 et
Na2O. En utilisant ces potentiels, la simulation de la fracturation des verres sodo-borosilicatés
sains et irradiés par la Dynamique Moléculaire a été conduite. Le quatrième chapitre abordera la démarche de simulation, les méthodes et les résultats d’analyse phénoménologique d’un
processus de fracturation, c'est-à-dire ce qui permet de caractériser la fracturation dans un verre. L’influence de l’effet d’irradiation sur la fracturation sera le sujet de discussion du cinquième chapitre. Enfin nous présenterons dans le dernier chapitre les premiers résultats d’une démarche de mise en place d’une méthode multi-échelles (couplage entre la méthode des Eléments Finis et la Dynamique Moléculaire) pour les matériaux amorphes.
Afin de valider les résultats de la simulation, des expériences de fracturation de verres identiques à ceux modélisés ont été réalisées au SPCSI (CEA Saclay) et sur le site d’Atalante (CEA Marcoule). L’objectif de ces expériences est de caractériser les propriétés de fracturation des verres en termes de coefficient de rugosité et de ténacité. Ces expériences seront présentées dans les annexes de ce manuscrit. La comparaison entre la simulation et l’expérience nous permettra d’estimer la validité des résultats obtenus et de proposer une approche globale de la fracturation des verres nucléaires simplifiés.
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