douce-eau salée
7.2.3. Injection dans la roche et suivi du pH, de la perméabilité et de la porosité
L’eau est d’abord injectée en by-pass (dans le circuit parallèle à l’échantillon). Lorsque les pH en amont et en aval enregistrent la même valeur, on prélève un échantillon en sortie, qui correspond à l’eau d’injection de référence. Sa composition chimique est considérée identique à celle de l’eau du réservoir et constante au cours de l’expérience. Ceci peut être confirmé en prenant un échantillon d’eau du réservoir à l’issue de l’expérience et le faire également analyser. Les vannes sont ensuite positionnées de sorte à ce que l’eau passe cette fois-ci dans la partie du circuit comportant la cellule avec l’échantillon de roche. La vanne en sortie d’échantillon est maintenue fermée jusqu’à ce que la pression monte légèrement (en restant inférieure à 1 bar) pour s’assurer que l’eau sature bien tout l’échantillon ; puis elle est ouverte, laissant le fluide percoler dans l’échantillon. Ce moment est considéré comme le début de l’expérience de percolation.
Les pH dans le réservoir (pHtank), en entrée (pHin) et en sortie (pHout) de l’échantillon sont enregistrés toutes les 5 secondes au cours de l’expérience et peuvent être comparés au pH qu’aurait l’eau injectée à l’équilibre avec la calcite, permettant ainsi d’estimer si le système est proche ou non de l’équilibre en sortie de l’échantillon.
114 Les variations de la perméabilité au cours de l’expérience sont mesurées en continu via l’enregistrement toutes les 5 secondes de la différence de pression en entrée et en sortie de l’échantillon (Pin et Pout) et en appliquant la loi de Darcy (chapitre 3.1) qui relie la perméabilité (en m2) au débit (en m3/s) et à la différence de pression Δ (en Pa) de la manière suivante :
· ·
· , (7.1.)
où et sont la surface (en m2) et la longueur (en m) de l’échantillon et la viscosité dynamique du fluide, qui est égale à 10-3 Pa.s pour de l’eau à 20 °C. Pour certaines expériences, on note une forte variabilité de la température (entre le jour et la nuit notamment) et la salinité de l’eau est également supérieure (pour les expériences avec les eaux d’injection SW-15 et SW-45), aussi la viscosité est calculée en fonction de la température (on utilise la température mesurée par l’électrode de pH en entrée de l’échantillon, qui est semblable à celle mesurée en sortie) et de la salinité en établissant une loi de dépendance de la viscosité en fonction de la température pour une salinité donnée (15% d’eau salé pour SW-15 et 45% d’eau salée pour SW-45) à partir des tableau de données établis par Kestin et al. (1981).
L’évolution de la porosité au cours de l’expérience est mesurée à partir des analyses chimiques du fluide de sortie prélevé régulièrement tout au long de l’expérience : en supposant que l’échantillon est majoritairement constitué de calcite et que les seules variations de Ca entre l’eau injectée et l’eau en sortie de l’échantillon sont dues à des réactions eau-roche avec la calcite (de la dissolution lorsque la concentration en Ca en sortie de l’échantillon est supérieure à celle dans l’eau injectée). Il est alors possible de calculer le volume de calcite dissoute au temps (dans le cas d’une dissolution) de la manière suivante :
· · ·
· , (7.2)
où Δ est la concentration en Ca dans l’eau en sortie de l’échantillon (en mg/L), Δ est l’intervalle de temps (en s), MC et MC CO sont les masses molaires de Ca et CaCO3 respectivement (en g/mol) et est la masse volumique de calcite, que l’on considère égale à 2.71 g/cm3. L’échantillon de roche a donc perdu le volume de calcite au temps et la porosité au moment est donc obtenue par :
100 · , (7.3)
où est la porosité initiale de l’échantillon et son volume total.
Les échantillons régulièrement prélevés tout au long de l’expérience sont acidifiés avec de l’HCl à 5% (200 μL pour 2000 μL d’eau) puis placés aux frais jusqu’à être analysés. Le Na, Ca et Mg sont analysés par ICP-AES et le Cl est analysé par électrophorèse au CIRAD de Montpellier.
115 Pour certains échantillons qui ont été tomographiés au synchrotron avant et après la percolation du fluide réactif, la variation de la porosité engendrée par l’expérience est également mesurable et observable par l’analyse des images 3D (voir chapitre 6.2.2). Cette technique est bien sûr conditionnée par sa résolution (des objets inférieurs à 5.06 microns ne sont pas observables directement, mais interprétables par le niveau de gris), mais elle permet de localiser la dissolution et notamment les phases qui sont préférentiellement dissoutes, lorsque l’on a identifié plusieurs phases dans l’échantillon (microporosité, matrice plus indurée, éléments bioclastiques,…). L’analyse de la connectivité de la porosité et de la géométrie du cluster percolant (diamètre de pore caractéristique entre autres) permet de décrire plus amplement les processus de transport réactif lors de l’expérience.
Des lames minces ont également été réalisées dans les échantillons non tomographiés après expérience. Bien que l’on ne puisse pas quantifier la variation de porosité par rapport à l’échantillon initial et que l’image, en 2D, ne permet pas d’étudier pleinement la connectivité de la porosité ou de quantifier précisément les tailles de pores, les observations des lames minces au Microscope Electronique à Balayage Environnemental (MEB-E) permettent de visualiser la structure de la roche avec une meilleure résolution qu’avec la microtomographie RX et de réaliser des analyses chimiques sur des zones intéressantes. Il est alors possible de distinguer la calcite de la dolomite et de visualiser des grains inférieurs à 5 microns. Cette technique apporte donc des informations utiles complémentaires à celles extraites des images de microtomographie RX.
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Partie III
Résultats
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