Influence de la taille des nanocristaux

Lorsque l’on diminue la taille d’un des deux nanocristaux, le pic de courant se décale (Figure 3-31). En effet, la variation des énergies dans un nanocristal en fonction de la polarisation dépend principalement de son rayon. La polarisation pour laquelle les niveaux d’énergie sont alignés dépend ainsi du rayon du nanocristal. La forme du courant dans le pic est toujours imposée par ΓG→1 : selon la position du pic de courant, la dissymétrie du pic n’est pas la même.

Figure 3-30. Courant dans un dispositif à deux nanocristaux en fonction de la tension appliquée entre les deux électrodes à 300 K. Les rayons des nanocristaux sont R1 =2,2 nm et R₂ = 1,1 nm, et les phonons ont une fréquence de 4 THz.

(a) (b)

Figure 3-31. Fréquences de transfert et courant dans un dispositif à deux nanocristaux en fonction de la tension appliquée entre les deux électrodes à 300 K. Les barrières ont toutes pour épaisseur 1,5 nm, et les phonons ont une fréquence de 4 THz. (a) R2 = 1,3 nm ; (b) R1 = 2,2 nm.

VI. CONCLUSION

Le formalisme des fonctions de Green permet de calculer les fonctions spectrales, qui expriment le phénomène de collisional broadening, dans les nanocristaux. Les fréquences d’interaction électron-phonon ont été calculées grâce à l’application de la règle d’or de Fermi, en tenant compte de ces fonctions spectrales. Ces fréquences sont très supérieures aux fréquences de transfert tunnel : ceci confirme que le transport dans les dispositifs à nanocristaux est bien séquentiel, et ce même pour de faibles températures.

Les mêmes fonctions spectrales permettent d’obtenir des fréquences de transfert tunnel entre nanocristaux. Un courant a ensuite été calculé dans un dispositif comprenant deux nanocristaux. Ce courant prend la forme d’un pic dont la position et l’amplitude est déterminée par la géométrie du dispositif. La largeur du pic est commandée par la température et les fréquences de phonons.

L’étude du chargement de la grille flottante d’une mémoire flash à travers plusieurs couches de nanocristaux est désormais possible et fera l’objet de travaux ultérieurs.

C

CO_ON_NC_CL_LU_US_SI_IO_ON_N

Pour permettre une compréhension fine des phénomènes physiques mis en jeu dans les dispositifs à blocage de Coulomb pour un coût minimisé, la mise en place d’outils de simulation de ces composants est aujourd’hui cruciale. Le but de cette thèse était d’étudier l’effet des phonons sur le transport mono-électronique dans les dispositifs à nanocristaux semiconducteurs. Elle a ainsi permis de valider l’hypothèse de transport séquentiel et d’étudier le couplage entre deux nanocristaux.

Nous avons donc cherché à déterminer si l’interaction électron/phonon était assez fréquente pour briser la cohérence de phase des porteurs avant qu’ils ne quittent le nanocristal par effet tunnel. Cette condition est suffisante pour s’assurer que le transport dans les dispositifs à nanocristaux est bien essentiellement séquentiel. Les fréquences de transfert tunnel ont donc été comparées aux fréquences d’interaction électron/phonon. L’étude du transport tunnel entre deux nanocristaux nécessite également la prise en compte des effets de phonons pour ne pas sous-estimer la fréquence de transfert. Ces études ont requis, dans un premier temps, le calcul de la dispersion des phonons dans les nanocristaux.

De nombreux modèles permettent de calculer la dispersion des phonons dans les cristaux massifs. L’Adiabatic Bond Charge Model (ABCM) développé pour le calcul de la dispersion des phonons dans les cristaux de type diamant massif a été appliqué à des nanocristaux de silicium de dimensions variables. Ces nanocristaux doivent être enrobés de silice ; or les caractéristiques de l’interface silicium/silice ne sont pas connues. En conséquence, deux conditions aux limites extrêmes ont été appliquées : dans le premier cas, les atomes de la surface sont laissés totalement libres de se mouvoir (conditions aux limites libres), dans le

deuxième cas, leurs positions sont rigidement fixées à la position d’équilibre du silicium massif (conditions aux limites fixes).

Les spectres Raman obtenus à partir de ces modes de vibration ont été calculés en adaptant le modèle de Richter à nos résultats. Ces spectres comportent un pic principal correspondant au pic du spectre Raman du silicium massif décalé. Le décalage de ce pic offre une très bonne concordance avec les mesures. La comparaison de la densité d’états d’un nanocristal de grand rayon avec celle du silicium massif a permis de mettre en évidence l’existence de modes spécifiques aux nanocristaux ainsi que l’absence de modes du silicium massif dans les nanocristaux. L’observation des amplitudes de vibration des modes spécifiques permet de montrer que les vibrations sont majoritairement localisées près de la surface du nanocristal ; il s’agit donc de modes surfaciques. De plus les modes volumiques du nanocristal sont principalement liés aux modes de faible vecteur d’onde du cristal massif : les modes de fort vecteur d’onde ne sont pas représentés dans les nanocristaux, ce qui explique l’absence de certains modes de la densité d’états.

La deuxième étape de l’étude consistait à étudier l’interaction électron/phonon dans les nanocristaux de silicium.

Cette étude a été conduite en tenant compte de l’élargissement des niveaux d’énergie induit par le couplage électron/phonon. Cet élargissement par collision est exprimé mathématiquement dans le formalisme des fonctions de Green par la fonction spectrale. Cette dernière est une fonction quasi-lorentzienne dont la largeur à mi-hauteur est donnée par la partie imaginaire de la self-energy. La self-energy dans des nanocristaux de dimensions variables a donc été calculée dans la Self-Consistent Born Approximation (SCBA). Les fonctions spectrales obtenues comportent un lobe principal et plusieurs lobes secondaires séparés du lobe principal par un multiple de l’énergie de phonon.

Les fréquences d’interaction électron/phonon ont été calculées grâce à ces fonctions spectrales. Les fréquences d’interaction ainsi que les durées de vie sur les niveaux sont obtenues en calculant la somme sur les états finaux des fréquences données par la règle d’or de Fermi adaptée. L’interaction électron/phonon est beaucoup plus fréquente que le transfert

tunnel, ce qui permet d’affirmer que le transport est bien séquentiel dans un dispositif à nanocristal.

Un calcul par la règle d’or de Fermi adaptée aux fonctions spectrales a également été conduit pour la détermination des fréquences de transfert tunnel d’un nanocristal à l’autre. Ces fréquences de transfert ont permis de calculer le courant dans un dispositif contenant deux nanocristaux. Ce courant présente un pic s’élargissant lorsque la température augmente ou la fréquence des phonons diminue ; la polarisation pour laquelle ce pic apparait dépend principalement des rayons des nanocristaux.

Une étape reste à franchir pour finaliser le simulateur de dispositifs à deux nanocristaux. Il faut choisir les modes de phonons qui, couplés aux électrons dans les deux nanocristaux, permettront de déterminer la fonction spectrale et donc le courant.

Le simulateur de dispositifs à deux nanocristaux est limité en l’état : le calcul des modes de vibration des nanocristaux n’a pu être conduit que pour des nanocristaux de faible rayon. Il est ainsi nécessaire, pour traiter un plus grand nombre de cas, de calculer ces modes de vibration pour des nanocristaux de plus grand rayon. Pour cela, la cohérence des modes des nanocristaux de grandes dimensions avec ceux du cristal massif suggère que l’application des conditions aux limites périodiques aux modes du cristal massif permettrait d’obtenir des modes peu éloignés des résultats donnés ici. Cette supposition mérite d’être vérifiée et, si le modèle s’y prête effectivement, appliqué aux nanocristaux de rayon supérieur à 2 nm.

Cette étude doit être poursuivie en exploitant le simulateur (avec ou sans effets de phonons) sur des dispositifs de géométrie et de matériaux variés. Le modèle doit, en outre, permettre de simuler le chargement de la grille flottante d’une mémoire flash à jonction tunnel multiples. Les outils et le savoir-faire de l’équipe dans la modélisation physique de transistors permettront d’atteindre cet objectif rapidement.