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L’article publié à Geostandards and Geoanalytical Research consacre une partie de la discussion à la validité et à la reproductibilité des données obtenues suivant les deux méthodes directe et de

déterminées après méthode directe et des concentrations proposées dans la littérature. Parmi les

différences entre les deux méthodes, les concentrations en Ti, V, Nb et Hf sont systématiquement plus

basses suivant la méthode de coprécipitation mais restent proche des données précédemment oubliées.

Ceci amène à conclure que les concentrations de ces quatre éléments sont surévaluées suivant la

méthode directe. Au contraire, Ni, Cu, Zn and Ga exposent des valeurs plus basses et ne semblent pas

parfaitement coprécipités. Les concentrations calculées pour ces éléments dans les cinq réplicas

montrent une forte variabilité indiquant que le biais n’est pas systématique. Enfin, les éléments mobiles

tels que Li, Rb, Sr, Cs et Ba n’ont pas été déterminés correctement et ont très probablement été évacués

en retirant le surnageant lors de la préparation chimique de coprécipitation.

D’après l’ensemble de ces observations, la méthode de préconcentration par double-coprécipitation

sur hydroxydes de magnésium et de fer apparait efficace pour piéger une gamme d’éléments plus large

que précédemment décrite : REE, Y, HFSE, U, Th, Pb et une partie des métaux de transition (Sc, Ti, V,

Cr, Mn, Co) (Figure 4.3). Au contraire, les LILE et les autres métaux de transition (Ni, Cu, Zn) et Ga

ne peuvent être déterminés que par méthode directe.

Figure 4.3 : Spectres étendus d’éléments mineurs et en traces pour cinq réplicas de UB-N. Les

concentrations ont été obtenues après les méthodes directe et de coprécipitation et ont été normalisées au

valeurs chondritiques de Barrat et al. (2012). Pour une meilleure visibilité les valeurs normalisées en Ni

d’une part, et de Li, Cs et Ba d’autre part, ont été divisées par 1000 et 10 respectivement. Les données de

la littérature sont issues de Bayon et al., 2009; Carignan et al., 2001; Chauvel et al., 2011; Godard et al.,

2008; Govindaraju, 1995; Robin-Popieul et al., 2012. Ces données n’ont pas été différentiées selon

l’auteur pour se concentrer uniquement sur les éléments chimiques efficacement coprécipités, mis en

évidence par les champs grisés.

4.5.4. Validité et reproductibilité des mesures

L’article publié à Geostandards and Geoanalytical Researchconsacre une partie de la discussion à

la validité et à la reproductibilité des données obtenues suivant les deux méthodes directe et de

coprécipitation pour les standards de roche UB-N, JP-1, MGL-GAS [GeoPT12] et DTS-2B (Rospabéet

al., 2018a). Les concentrations proposées sont des moyennes de plusieurs réplicas (5 réplicas pour

UB-N, JP-1 et GAS, 10 réplicas pour DTS-2B).

Les concentrations en REE déterminées par la méthode de coprécipitation présentent un écart-type

inférieur à 5 % pour UB-N et inférieur à 10 % pour GAS, JP-1 et DTS-2B (excepté Gd dans GAS pour

0,1 1 10 Li Sc Ti V Cr Mn Co Ni Cu Zn Ga Rb Sr Y Zr Nb Cs Ba La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Hf Ta Pb Th U Direct method (this study)

Coprecipitation (this study)

Working values (see references below)

Développement analytique pour l’analyse des éléments en trace des roches totales

En comparaison l’écart-type sur les données obtenues après la méthode directe est légèrement plus

élevée (10 < RSD < 15% pour GAS et DTS-2B) et la précision est particulièrement moins bonne

concernant les MREE (Sm, Eu and Gd) avec un RSD compris entre 10 et 35 %. Les concentrations

déterminées par la méthode de coprécipitation sont en bon accord avec les données de la littérature

(Figure 4.4). Les spectres de terres rares tracées de JP-1 et GAS exposent une forte anomalie négative

en Eu en accord avec Bayonet al. (2009) et Qi et al.(2005) respectivement. Au contraire la méthode

directe amène à une surestimation des concentrations en MREE et particulièrement en Eu qui dessine

une anomalie positive dans les spectres des standards les plus appauvris (JP-1 et DTS-2B). Cette erreur

peut être attribuée à des interférences par oxydes de baryum (135Ba16O) qui amènent à la surestimation

de la teneur en Eu (mesuré sur l’isotope 151Eu). Cette interprétation est confortée par le fait que les

standards les plus affectés sont ceux présentant les plus forts rapports Ba/MREE (Ba/Sm = 1000 - 4000

dans JP-1 et DTS-2B, inférieur à 300 dans UB-N et GAS). Au contraire, Ba est retiré avec le

surnageant au cours de la procédure de coprécipitation amenant à une baisse importante de la

probabilité que BaO interfère. Certaines études ayant suivie la méthode directe présentent des spectres

de terres rares de standards ultramafiques exposant une anomalie positive en Eu ou en MREE plus

généralement qui peuvent être attribuées de telles interférences (Barrat et al., 2008; Robin-Popieul et

al., 2012). Du fait de valeurs similaires entre les MREE et notamment l’Eu entre les données acquises

suivant la méthode de coprécipitation et les valeurs de la littérature, il apparait que cette méthode est la

mieux adaptée pour la détermination des terres rares dans les roches ultramafiques aussi appauvries.

Figure 4.4 : Spectres de REE pour UB-N, JP-1, GAS and DTS-2B après les deux méthodes directe et de

coprécipitation. Les concentrations ont été normalisées aux valeurs chondritiques de Barrat et al. (2012).

Les résultats sont comparés aux valeurs de la littérature proposées par (Barrat et al., 2008; Bayon et al.,

2009; Carignan et al., 2001; Chauvel et al., 2011; Godard et al., 2008; Govindaraju, 1995; Makishima et

Nakamura, 2006; Nakamura et Chang, 2007; Potts et al., 2003; Qi et al., 2005; Raczek et al., 2001; Sun et

al., 2013; Ulrich et al., 2012).

0,01

0,1

1

La Ce Pr Nd Pm Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu

Qi et al. 2005

Makishima and Nakamura 2006 Barrat et al. 2008

Bayon et al. 2009 Direct method (this study) Coprecipitation (this study)

1

La Ce Pr Nd Pm Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu

Govindaraju 1995 Carignan et al. 2001 Godard et al. 2008 Bayon et al. 2009 Chauvel et al. 2011 Robin-Popieul et al. 2012 Direct method (this study) Coprecipitation (this study)

0,01

0,1

1

La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu

Raczek et al. 2001 (DTS-2) Nakamura and Chang 2007 (DTS-2) Ulrich et al. 2009 (DTS-2) Robin-Popieul et al. 2012 (DTS-2B) Direct method (this study) Coprecipitation (this study)

0,01

0,1

1

La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu

Potts et al. 2003 Qi et al. 2005 Sun et al. 2013 Direct method (this study) Coprecipitation (this study)

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Déterminées à partir des deux méthodes, les données acquises pour les autres éléments en

(ultra-)traces (Y, Zr, Nb, Hf, Ta, Pb, Th and U) montrent systématiquement une meilleure précision après la

méthode de coprécipitation. L’écart-type sur Y, Pb, Th et U est, a quelques exceptions, inférieur à 10 %

bien qu’il soit légèrement plus élevé concernant DTS-2B (U: 12,3 %). Les concentrations déterminées

sont en accord avec les données précédemment publiées pour UB-N, GAS and JP-1. Concernant

DTS-2B, Y, Pb et U sont en accord avec les valeurs proposées par Robin-Popieulet al.(2012) tandis que le

Th est légèrement plus élevé (4,1 contre 2,9 ng.g-1) (Annexe 2 Table 3).

Concernant les autres HFSE (Zr, Nb, Hf, Ta), les concentrations déterminées sont proches des

données publiées pour UB-N (Figure 4.5). Zr et Nb dans UB-N présentent un écart-type plus faible (<

12 %) que dans le cas de travaux précédents (Chauvelet al., 2011; Godard et al., 2008). La précision

est bonne pour Zr et Hf dans JP-1 (RSD < 3 %) tandis qu’elle apparaît bien plus variable pour Nb

(RSD ~ 14,2 %) et Ta (RSD ~ 28,8 %), ce qui peut être dû à leur très faible concentration (30 et 3 ng.g

-1 respectivement). Hf, Nb et Ta sont en bon accord avec les données publiées ainsi qu’avec la

compilation de données GEOREM (http://georem.mpch-mainz.gwdg.de) tandis que les concentrations

en Zr déterminées sont légèrement plus élevées (Annexe 2 Table 3). L’écart-type sur Zr et Nb dans

DTS-2B reste inférieur à 20 % mais atteint 38 % sur Hf, indiqué ici uniquement à titre informatif à

propos de la gamme de concentration obtenue (Annexe 2 Table 3). Pour DTS-2B, les concentrations en

Zr, Nb et Hf proposées sont systématiquement plus élevées que les valeurs proposées dans la littérature

mais résultent d’une moyenne sur dix réplicas au contraire de la valeur unique proposée par

Robin-Popieul et al.(2012). Les concentrations dans JP-1 et GAS présentent une bonne précision pour Zr et

Hf (RSD < 6 %) et une moins bonne précision pour Nb (RSD = 14 % et 17 % respectivement pour JP-1

et GAS). La concentration en Hf est en accord avec la valeur proposée par Potts et al. (2003). Les

concentrations en Zr (0,99 μg.g-1, RSD = 2,8 %) et Nb (53,5 ng.g-1, RSD = 17 %) pour GAS sont

proposées ici pour la première fois. Ta n’est pas proposé du fait d’une trop forte variabilité sur la

mesure.

Figure 4.5 : Spectres étendus d’éléments en traces pour UB-N, JP-1, GAS and DTS-2B après les deux

méthodes directe (police normale) et de coprécipitation (en gras). Les concentrations ont été normalisées

aux valeurs chondritiques de Barrat et al. (2012). Les résultats sont comparés aux mêmes valeurs de la

littérature que celles listées dans la légende de la figure 4.4 ainsi qu’à celles proposées par Gao et Casey,

2012 et Zeng et al., 2012 et aux certificats du SARM (Service d’Analyse des Roches et des Minéraux) pour

Développement analytique pour l’analyse des éléments en trace des roches totales

0,1

1

10

Li Sc Ti V Cr Mn Co Ni Cu Zn Ga Rb Sr Y Zr Nb Cs Ba La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Hf Ta Pb Th U

Govindaraju 1995

Carignan et al. 2001

Godard et al. 2008

Bayon et al. 2009

Chauvel et al. 2011

Robin-Popieul et al. 2012

This study

0,01

0,1

1

10

Li Sc Ti V Cr Mn Co Ni Cu Zn Ga Rb Sr Y Zr Nb Cs Ba La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Hf Ta Pb Th U

Qi et al. 2005

Makishima and Nakamura 2006

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