Filamentation d'impulsions ultraviolettes

Dans cette section nous présentons une étude expérimentale et numérique détaillée sur la propagation nonlinéaire d'impulsions laser ultraviolettes femtosecondes et picosecondes dans l'air. La comparaison entre les résultats expérimentaux et les simulations est dans la plupart des cas très bonne.

Procédure expérimentale

Les impulsions laser UV ont été obtenues en doublant la fréquence d'un laser à colorant femtoseconde et en l'amplifiant avec un amplificateur excimère, le système entier fonctionnant au taux de répétition de quelques hertz. La longueur d'onde centrale du laser était à 248 nm. Le laser pouvait fonctionner en mode fs, (durée 450 fs et énergie par impulsion jusqu'à 10 mJ) ou en mode ps (durée 5 ps et énergie par impulsion jusqu'à 15 mJ). Les mesures décrites ici ont été obtenues avec des impulsions de 450 fs et 5 ps de durée pour plusieurs énergies d'entrée. Le faisceau laser a été limité par un diaphragme circulaire de 7 mm de diamètre et focalisé avec un objectif de f = 9.5 m.

Des profils d'intensité du faisceau laser ont été enregistrés à différentes distances de propagation sur du papier photographique UV. La filamentation avec la formation concomitante d'un canal de plasma a été vérifiée en mesurant la conductivité électrique de l'air en fonction de la distance de propagation. Pour détecter la présence d'un canal de conduction, nous mesurons le changement de résistivité de l'air entre deux électrodes après passage du filament. Tous les détails relatives à la technique électrique peuvent être trouvés dans la réf. [16]. Le détecteur électronique a été calibré au moyen d'une technique de diffractometrie optique décrite dans la réf. [17]. L'image du champ lointain d'un faisceau sonde, modifiée après le passage par le filament est enregistrée à différents retards. Les profils de diffraction obtenus de cette façon sont sensibles au déphasage accumulé, donnant la densité de plasma d'électrons.

Des mesures de la forme de l'impulsion ont été effectuées en utilisant une technique d'autocorrélation basée sur l'ionisation à 2-photons des molécules de NO. Un interféromètre de type Michelson couplé à une cellule remplie de molécules de NO à basse pression (en général environ 100 mbar) a été utilisé [18]. Une petite partie du faisceau laser est introduite dans

d'entrée du verre n'est pas endommagée par l'intensité de faisceau laser (c'est-à-dire, en dehors de la région focale) et dont le faisceau réfléchi n'a pas été modifié. Les électrons libres produits sont capturés en utilisant un système de deux électrodes placées dans la cellule où une différence de potentiel modérée est appliquée. Le signal mesuré de cette façon est directement proportionnel au nombre d'électrons libres produits par le procédé de l'ionisation à 2-photons du laser à 248 nm utilisé ici. Le signal mesuré dans ce cas-ci est proportionnel à S(τ) avec:

. S

( )

ò

( ) (

)

ò

( )

où I est l'intensité du laser. De la formule ci-dessus, S(τ) = 1 pour τ → ∞ , tandis que S(τ) = 3 pour τ =0. Ainsi le rapport prévu du signal maximal à la ligne de base dans les traces d'autocorrélation est 3. Ce rapport était un critère expérimental pour la validité des mesures expérimentales d'autocorrélation.

Des mesures spectrales avant et après la propagation du laser ont été effectuées en prenant une petite réflexion du faisceau dans un spectromètre de focale 1 m équipé d'un réseau de diffraction de 1200 l/mm. Dans certains cas un autre système a été employé avec un spectromètre f = 25 cm muni d'un réseau de diffraction de 1200 l/mm et une camera CCD linéaire possédant 16 bits de dynamique.

Des profils du faisceau laser et des mesures d'ionisation, ainsi que des autocorrélations et des spectres de puissance d'impulsion ont été enregistrés à différentes distances de propagation pour des impulsions fs et ps pour plusieurs énergies d'entrée.

Fig. 1: Comparaison entre le profil mesuré (carreaux) et calculé (ligne solide) du faisceau dans le cas 450 fs, 2 mJ.

4 6 8 10 -2 -1 0 1 2 nonlinear focus linear focus R a di us (m m ) Propagation distance (m) simulation experiment

Approche Numérique

Ici les résultats expérimentaux sont comparés aux simulations numériques, en utilisant un code de propagation 3d à symétrie axiale. Ce code a été appliqué avec succès auparavant à la propagation nonlinéaire des impulsions IR [19] et UV fs [20]. Ce code résout numériquement l'équation nonlinéaire de Schrödinger, couplée à la densité des électrons produits par ionisation multiphotonique. Tous les détails relatif au code peuvent être trouvés dans l'annexe 3.3.

A. Caractéristiques Spatiales

La fig. 1 montre, pour comparaison, le rayon calculé et mesuré du faisceau laser le long de l'axe de propagation pour des impulsions d'entrée de 450 fs, 2 mJ. L'accord est très bon, montrant l'existence d'un filament qui se propageant sur plus de 4 m dans l'air, ayant un diamètre presque constant d'environ 150 µm. On peut observer que le foyer nonlinéaire se situe à environ 2.5 m, avant le foyer géometrique.

Fig. 2: Distributions spatiales calculées de fluence à deux distances le long de l'axe de propagation. Pour la comparaison sont également montrées des mesures (petits encarts) enregistrées sur du papier photographique UV aux mêmes distances. Observez l'excellent accord entre les mesures et les simulations.

Des répartitions spatiales de fluence à deux distances différentes le long de l'axe de propagation sont présentées dans la fig. 2 pour des impulsions de 450 fs, 2 mJ. Dans les premiers mètres avant le foyer nonlinéaire on peut observer des anneaux qui fusionnent vers le centre du faisceau. L'aspect des anneaux peut être vu sur la tache experimentale enregistrée à la même distance sur du papier photographique UV (voir l'encart dans la fig. 2). Sur le profil expérimental on peut voir que les anneaux ne sont pas vraiment uniformes, et en raison de l'instabilité modulationnelle de nombreux petits filaments coexistent qui fusionneont plus tard en un seul.

tendance est renversée, et les anneaux de lumière diffractent en accord avec les mesures expérimentales.

B. Ionisation

Une comparaison entre l'ionisation dans le filament fs et le filament ps est présentée dans la fig. 3. La densité électronique calculée pour les impulsions de 450 fs, 2 mJ (ligne en tirets), peut être comparée aux mesures représentées par les triangles. La ligne solide est la densité électronique calculée pour les impulsions de 5 ps, 2 mJ, à comparer aux mesures représentées par les cercles. Les calculs et les mesures prouvent clairement que dans le cas des filaments UV ps la densité d'électrons est plus élevée que pour les filaments UV fs.

Fig. 3: Densités calculées et mesurées d'électrons pour 450 fs, 2 mJ (ligne en tirets et triangles respectivement), et pour 5 ps, 2 mJ (ligne solide et cercles respectivement).

Le taux d'ionisation en fonction de r et z est présenté dans la fig. 4 pour le cas fs (fig. 4a) et le cas ps (fig. 4b), pour une énergie d'entrée de 2 mJ. Une observation de ces deux figures nous montre la contribution importante dans l'ionisation des anneaux spatiaux dans le cas des impulsions fs. En revanche, dans le cas d'impulsions ps cette contribution est négligeable.

7 8 9 10 10¹⁴ 10¹⁵ 1016 El ectr ons (c m -3 ) Propagation distance (m)

C. Evolution temporelle et spectrale

Dans la fig. 5 le profil temporel calculé d'impulsion dans le filament est montré à deux distances de propagation. L'impulsion initiale est divisée en deux impulsions plus courtes, qui se propagent presque sans changement sur plus que 4 m. Dans la même figure les traces d'autocorrélation résultant des simulations sont directement comparées aux mesures expérimentales. Des résultats à deux distances différentes dans le filament sont montrés ainsi que l'autocorrélation initiale de l'impulsion. Les simulations reproduisent d'une manière très bonne la partie centrale des autocorrélations expérimentales, alors qu'on observe un petit désaccord aux ailes. La différence est située dans l'amplitude du piédestal et des bosses secondaires d'autocorrélations. Dans les simulations les deux sous-impulsions dans la structure de l'impulsion ont presque la même amplitude, donnant lieu aux satellites d'amplitude élevée dans l'autocorrélation. D'autre part les autocorrélations expérimentales montrent des bosses secondaires moins prononcées, qui indiquent probablement que les deux impulsions de la double impulsion n'ont pas la même amplitude.

Fig. 5: Profils temporels calculés de l'impulsion et autocorrélations correspondantes dans les filaments fs pour l'énergie d'entrée de 5 mJ pour deux distances: 10 m (lignes en tirets) et 11 m (lignes solides). La trace d'autocorrélation de l'impulsion initiale (ligne pointillée) et les autocorrélations mesurés à 10 m (cercles) et à 11 m (triangles) sont également montrées.

Dans la fig. 6 le profil temporel calculé de l'impulsion dans le filament ps est montré à 11 m ainsi que celui de l'impulsion initiale (ligne pointillée). L'impulsion initiale est divisée en deux impulsions secondaires plus courtes, qui dans ce cas-ci n'ont pas la même amplitude, comme c'était le cas avec les filaments fs décrits ci-dessus. Dans la même figure la trace d'autocorrélation

-2000 -1000 0 1000 2000 1.0 2.0 3.0 ^Ein = 5 mJ 0 m 10 m 11 m In tensit y (Normalized) Time delay (fs) -2000 -1000 0 1000 2000 0 1 2 3 E_in = 5 mJ In tensit y (x10 -4 ) (W /c m 2 ) Time (fs) 10 m 11 m

L'autocorrélation de l'impulsion initiale est également montrée dans la même figure représentée par la ligne pointillée. La simulation et la mesure sont en bon accord.

Fig. 6: Profils temporels calculés de l'impulsion (a) et autocorrélations correspondantes (b) dans les filaments ps pour l'énergie d'entrée de 7.5 mJ à 11 m (lignes solides) ainsi que l'impulsion initiale (lignes pointillées). En (b) est également tracée l'autocorrélation mesurée à 11 m (triangles).

Une autre manière de vérifier la présence d'une double impulsion est de comparer les spectres de puissance mesurés et simulés. L'impulsion calculée au niveau du filament dans le cas femtoseconde possède un spectre modulé avec un inter-frange d'environ 0.2 nm. Ceci est en bon accord avec la mesure présentée dans la fig. 7. La même comparaison dans le cas de la picoseconde n'indique pas clairement l'existence des franges dans le spectre, ce qui est également en accord avec les mesures et la structure asymétrique de l'impulsion.

Fig. 7: Spectres mesurés pour 450 fs, 5 mJ. L'impulsion initiale est montrée en pointillé et le filament à 11 m est en ligne continue. Une structure de franges avec un

-10 -5 0 5 10 0 10 20 30 40 50 In tens ity (x 10 -4 ) (W /c m 2 ) Time (ps) 0 m 11 m -30 -20 -10 0 10 20 30 1.0 2.0 3.0 In te nsi ty ( a .u .) Time Delay (ps) 0 m sim. 11 m exp. 11 m 245 250 255 0.0 0.5 1.0 ^{0.2 nm} Int e ns ity (a .u. ) Wavelength (nm) Initial Laser Filament

Conclusion

En conclusion, nous avons présenté une étude expérimentale et numérique sur la propagation nonlinéaire (femtoseconde et picoseconde) d'impulsions UV dans l'air. On a observé la filamentation à longue portée des faisceaux fs et ps. Les caractéristiques du filament sont semblables dans les deux régimes; un diamètre légèrement plus grand et plus d'électrons sont produits dans le filament ps par rapport au filament fs. Dans les deux cas l'impulsion initiale est divisée en deux sous-impulsions de plus courte durée. Dans le cas fs les deux impulsions secondaires semblent être symétriques tandis que dans le cas ps la deuxième impulsion domine la première. Le dédoublement d'impulsion est favorisé principalement par l'ionisation multiphotonique. Cette dissociation est de grande importance dans la formation et la propagation du filament, car elle semble jouer le rôle d'un guide d'ondes spatio-temporel. Plus de détails et de résultats peuvent être trouvés dans les annexes 3.1 et 3.2.