Excitation impulsionelle et haute température

Intéressons-nous maintenant aux résultats obtenus sous excitation impulsionelle. Le laser utilisé est le Ti :Sa, présenté dans le chapitre 2.3.2, doublé en fréquence(440nm) pour travailler avec des longueurs d'ondes d'excitations au dessus de la barrière (475nm).

Il y a plusieurs avantages à réaliser les mesures de corrélations sous excitation impulsionelle. Comme la boîte étudiée est excitée par des impulsions très courtes (1ps < τv) périodiques toutes les12 ns, les coïncidences sont elles aussi mesurées avec cette même période comme on peut le voir sur la gure 5.9. De ce fait, la résolution temporelle de la mesure, donnée par l'ensemble APD + carte de coïncidence, aecte uniquement la largeur des pics et non le nombre de pics. Ainsi, si nous ne sommes pas intéressés par la forme des pics de la courbe, on voit que l'on peut utiliser des tailles de pixels temporels, pour la discrétisation de l'histogramme des coïncidences, plus grand que dans le cas de l'excitation continue, et surtout on peut utiliser des détecteurs avec une moins bonne résolution temporelle, mais qui ont l'avantage d'avoir une ecacité quantique bien meilleure (section 2.4.2).

En revanche, mesurer une autocorrélation en regime impulsionel nous donne comme résultat un échantillonnage de l'enveloppe obtenue en excitation continue. On perd donc l'information en terme de dynamique entre−5 et5 ns.

Ce qui nous intéresse ici est d'étudier le caractère photons uniques de notre source en fonction de la température. Donc le critère important est de mesurer le nombre de coïncidences au délai nul. Dans ce cas, la mesure de corrélation sous excitation impulsionelle convient à notre étude. Mais surtout, comme nous l'avons vu précédemment, les boîtes quantiques insérées dans des nanols sont des émetteurs intenses à 4 K qui émettent encore à température ambiante mais à des intensités plus faibles. Étant donné le faible taux d'émission à haute température, l'utilisation des APD avec une meilleure ecacité quantique devient indispensable pour réaliser ces expériences. C'est donc pour cette raison que l'étude de notre source de photons uniques à haute température a été faite sous excitation impulsionelle.

Sur la gure 5.8(a), on présente les spectres d'émissions à diérentes températures. Ce sont les spectres correspondant à la mesures de corrélation présentées sur la gure 5.9. Ces spectres sont assez particulier et pour pouvoir le commenter on a sélectionné l'émission à 80 K (gure 5.8(b)). A cette température on distingue très bien les 3 pics d'émissions correspondant à l'exciton, au biexciton et à l'exciton chargé, on remarque cependant qu'à 4 K seule la raie du l'exciton chargé qui domine alors qu'à 220 K c'est la raie correspondant au biexciton qui domine. Cette neutralisation progressive de la boîte chargée lorsque que la température augmente ( déjà observée dans la section 4.2.1 a été attribué, dans le chapitre 4.2.3, à la présence de l'exciton noir.

Cette observation a deux conséquences importantes pour les expériences de corrélations : Comme on choisit toujours la raie d'émission la plus intense pour eectuer la mesure, on

remarquera qu'il ne s'agit pas toujours du même état selon la températures

À des températures intermédiaires comme 120 K, la luminescence des 2 états, exciton chargé et biexciton, a contribué aux mesures de corrélations.

Chapitre 5. Expériences de corrélations de photons 580 575 570 565 560 555 550 Longueur d'onde (nm) a ) 4 K 25 K 190 K 150K 120 K 80 K 50 K 220 K 575 570 565 560 555 550 545 b ) Exciton X Biexciton XX Trion : CX

Fig. 5.8 a) Spectres sous excitation impulsionelle pour les températures auxquelles ont été réalisées les mesures de corrélation. b) Zoom sur le spectre à 80K. Ce spectre montre la luminescence de l'exciton, du biexciton et du trion

s'intéresser à la mesure réalisée à 4 K et constater que les coïncidences au délai nul sont complè-tement supprimées. Ce résultat conrme les mesures obtenues sous excitation continue et montre la bonne qualité des boîtes insérées dans des nanols comme émetteur de photons uniques. Si on s'intéresse maintenant à la courbe obtenue à 220 K, on constate que les coïncidences au délai nul sont encore peu nombreuses (36 %). Cette valeur est inférieure à 50 %, qui est la limite supérieure pour laquelle on ne considère plus être en présence d'une source de photons uniques. Cette expérience montre que même à des températures élevées, ces émetteurs restent de très bons émetteurs de photons uniques.

Ces mesures constituent un records de température pour une source de photon unique basée sur les semiconducteurs [14, 72]. Elles ont été publiées dans les references suivantes [22, 23]. De plus, on fait remarquer que la limite de 220 K est imposé par la faible luminescence à haute température du l étudié et non pas par l'aspect source de photons uniques.

Revenons sur le fait qu'à 80 K la luminescence de 2 états, biexciton et exciton chargé contri-buent à la mesure. Nous pouvons constater sur la mesure de coïncidence à cette température que les coïncidences au délai nul est pourtant bien supprimé. Cela signie que ces 2 états ne peuvent être occupés simultanément. On peut facilement comprendre que la boîte contient soit 2 paires électron-trou pour le biexciton soit une paire électron-trou plus une charge en excès pour le trion. Ainsi la luminescence détectée reste un train de photons uniques. Ces observations seront remises en évidence lors des corrélations croisées entre les états chargés et les états neutres. Pour une analyse plus quantitative, l'aire de chaque pic est intégrée sur une plage de 12 ns

autour du pic, puis la moyenne permet de normaliser la courbe. Ainsi on obtient, pour le pic au délai zéro le pourcentage de son aire devant un pic moyen à temps long. Ces valeurs, pour le pic

5.2. Mesure d'autocorrélation et source de photons uniques 80 60 40 20 0 -60 -40 -20 0 20 50 K 0.08 0.08 0.08 0.08 (0.04) 120 100 80 60 40 20 0 -60 -40 -20 0 20 4 K 0.07 0.07 0.07 0.07 (0.05) 20 15 10 5 0 -60 -40 -20 0 20 220 K 0.36 0.36 0.36 0.36 (0.11) 40 30 20 10 0 -60 -40 -20 0 20 190 K 0.23 0.23 0.23 0.23 (0.05) 40 30 20 10 0 -60 -40 -20 0 20 150 K 0.11 0.11 0.11 0.11 (0.01) 30 25 20 15 10 5 0 -60 -40 -20 0 20 120 K 0.15 0.15 0.15 0.15 (0.08) 40 30 20 10 0 -60 -40 -20 0 20 80 K 0.13 0.13 0.13 0.13 (0.06) 100 80 60 40 20 0 -60 -40 -20 0 20 25 K 0.30 0.30 0.30 0.30 (0.27)

Fig. 5.9 Autocorrélation sous excitation impulsionelle pour diérentes températures. Les valeurs in-diquées en gras représentent l'aire du pic au délai nul mesurée sur la courbe, alors que les valeurs entre parenthèses représentent l'aire après correction du bruit.

au délai nul, sont ensuite corrigées par la méthode présentée au paragraphe 5.1.3 en estimant sur les spectres le pourcentage de détection qui a contribué à la mesure de la courbe mais qui ne provient pas de l'émission de la boîte. Les valeurs du calcul de l'aire du pic au délai nul et leur correction sont présentées entre parenthèses sur la gure 5.9 pour chacune des températures. On peut constater que même sans correction, les valeurs des aires des pics au délai nul sont inférieures à15%, mis à part pour les mesures obtenues aux températures 25, 190 et 220 K.

En ce qui concerne la courbe faite à 25 K, on voit très bien sur la gure 5.9 que le pic n'est pas réellement centré sur le zéro. Cette trace est en fait le résultat de comptage dû à des rebonds électroniques dans les câbles utilisés et n'est pas le résultat de vraies coïncidences. Ce problème a été résolu pour les expériences suivantes.

Par contre, pour ce qui est des courbes faites à 190 et 220 K, elles ont été intégrées en uti-lisant le réseau de 150tr/mm alors que les autres courbes sont intégrées en utiuti-lisant le réseau à 1200tr/mm. En eet, au delà de 150 K la luminescence devient beaucoup plus faible mais surtout la raie devient beaucoup plus large. Ces conditions imposent de travailler avec un ré-seau beaucoup moins diractant. Donc les courbes de 4 à 150 K sont obtenues en intégrant une largeur spectrale de 0.5nm alors que les courbes à 190 et 220 K sont obtenues en intégrant une largeur spectrale de 3nm. La conséquence d'intégrer une bande spectrale plus large est de récolter beaucoup plus de photons contribuant au bruit. Cependant après une soigneuse correc-tion, on constate que les valeurs trouvées à haute température sont du même ordre que les autres.

Chapitre 5. Expériences de corrélations de photons

On peut aussi faire un commentaire sur la diculté à réaliser ces expériences à haute tem-pérature. Ces expériences ont été faites avec le cryostat à bain d'hélium présenté dans la section 2.2.2. Et comme nous l'avons vu, ce cryostat n'est pas adapté pour travailler à haute tempéra-ture. Pour réaliser une mesure de corrélation à4K, il sut de trouver le bon réglage de la vanne aiguille pour stabiliser la température et les taux de comptages élevés permettent d'eectuer la mesure en seulement quelques minutes. Par contre renouveler cette expérience à 200 K s'avère beaucoup plus compliqué. Premièrement, car la luminescence à cette température est beaucoup plus faible et l'expérience passe de quelques minutes à quelques heures. Mais surtout, comme nous l'avons déjà cité dans la section 2.2.2, le problème majeur est que ce cryostat ne se stabilise pas mécaniquement. La position de l'objectif par rapport à l'échantillon dérive en permanence(en oscillant lentement). Cela impose, tout au long de l'expérience de plusieurs heures, de corriger la position pour optimiser la détection de la luminescence avec l'espoir de ne perdre pas déni-tivement la luminescence de la boîte sur laquelle on travaillait.

Pour nir ce paragraphe, on fera la remarque qu'une température de 220 K est facilement accessible avec des dispositifs simples comme un système de refroidissement à eet Peltier. Ceci positionne les boîtes de CdSe dans des nanols de ZnSe comme des candidats très intéressants comme source de photons uniques utilisable dans des systèmes appliqués. De plus, ces expé-riences ont été réalisées sur une boîte unique, pour laquelle la température limite de220K pour l'émission de photon unique est dû seulement à la trop faible intensité d'émission à cette tempé-rature. Mais il nous semble raisonnable d'envisager de trouver une autre boîte capable d'émettre susamment de photons à 300 K pour prouver que ces sources peuvent être des émetteurs de photons uniques à température ambiante.