CHAPITRE III. MODÉLISATION DES PHÉNOMÈNES COUPLÉS AU SEIN D’UN
III. 3.1.1.1 Equations résolues
III.3.1.2. Cas diphasique : bulle déformable ... 79
III. 3.2. Géométrie, maillage et sensibilité au maillage ... 80
III.3.2.1. Cas monophasique et bulle de forme simple ... 80 III.3.2.2. Cas diphasique : bulle déformable ... 83 III.3.2.3. Cas monophasique avec bulle de forme réaliste ... 85
III.3.3. Résultats obtenus pour la description de l’écoulement ... 86
III.3.3.1. Hydrodynamique de la phase liquide pour la bulle de forme simple ... 87 III.3.3.2. Influence de la forme de bulle sur l’hydrodynamique dans la cellule unitaire ... 91 III.4.SIMULATION NUMERIQUE DU TRANSFERT D’OXYGENE DANS L’EAU (AVEC
CONSOMMATION DU GAZ DISSOUS EN PAROI) ... 96
III. 4.1. Modèle mathématique utilisé ... 96
III. 4.1.1. Equations résolues ... 96 III. 4.1.2. Conditions aux limites ... 97 III. 4.1.3. Choix de calcul pour le coefficient volumétrique de transfert de matière ... 97
III. 4.2. Géométrie, maillage et sensibilité au maillage ... 99
III.4.2.1. Cas de la bulle de forme simplifiée ... 99 III.4.2.2. Cas de la bulle de forme réaliste et importée dans le domaine de calcul ... 100
III.4.3. Résultats concernant le transfert de masse (avec réaction en paroi) ... 101
III.4.3.1. Champs de concentration en oxygène dissous ... 102 III.4.3.2. Caractéristiques du transfert de masse dans le cas de référence considéré ... 104 III.4.3.3. Influence de la valeur de différence de pression imposée sur le domaine de calcul 104 III.4.3.4. Contributions au transfert de masse des différentes zones de l’interface ... 104 III.4.3.6. Influence de la vitesse de réaction en paroi ... 106 III.4.3.7. Influence de la forme de la bulle sur le transfert de masse ... 107 III.4.3.8. Confrontation avec les corrélations disponibles dans la littérature ... 110 III.5.CONCLUSION ... 114
Chapitre III. Modélisation des phénomènes couplés au sein d’un écoulement de Taylor
dans un canal millimétrique
III. 1. Objectifs du chapitre et cas d’étude
L’objectif de ce chapitre est la mise en place d’une stratégie robuste pour la simulation numérique de l’écoulement de Taylor au sein d’un canal réactif appartenant à un réacteur monolithe. Cette problématique faisant appel à des échelles diverses, allant de celle des bulles et des bouchons de liquide vers celle du réacteur dans son intégralité, l’outil de CFD COMSOL Multiphysics® a été naturellement envisagé, car il est particulièrement bien adapté aux problèmes présentant des couplages entre physiques de natures différentes et entre échelles distinctes. Les versions logicielles utilisées dans ce travail sont COMSOL Multiphysics® 5.1 et 5.2.
L’objectif central est donc ici de pouvoir atteindre, grâce à ces simulations, une estimation fiable du coefficient d’échange de masse entre phases dans le canal, et du taux de conversion en sortie de canal pour la réaction catalytique envisagée.
Outre cet objectif central, cette étude doit également permettre une meilleure compréhension des phénomènes couplés dans l’écoulement de Taylor à l’échelle des inclusions (bulles et bouchons), et l’identification des résistances majeures au transfert de masse. Les modèles disponibles dans la littérature pourront être confrontés à ces données, et discriminés.
Cette
étude s’attacheraégalement
à répondre aux questions soulevées par l’analyse de la bibliographie sur la modélisation des écoulements de Taylor et du transfert de masse associé.
Pour mettre l’étude en place, un cas de référence est choisi (détaillé dans le tableau III.1). Il s’agit d’un des cas d’étude décrits dans l’article de van Baten et Krishna (2004), article qui est souvent cité dans les travaux numériques dédiés aux écoulements de Taylor. Il s’agit d’un écoulement ascendant, incompressible, laminaire (ReL = 840), et isotherme. Les fluides considérés sont l’air et l’eau aux conditions ambiantes, avec transfert de l’oxygène des bulles vers l’eau. La solubilité de l’oxygène dans l’eau étant faible, le transfert de masse entre les phases induit des changements négligeables de leurs propriétés ; les phénomènes liés à l’écoulement et au transfert sont donc découplés et peuvent être résolus l’un après l’autre. La géométrie utilisée par van Baten et Krishna est celle représentée en figure III.1. Comme le nombre capillaire associé à l’écoulement est modéré (Ca = 3,85×10-3 pour le cas choisi), les bulles ont été modélisées par les auteurs comme ayant une forme simple constituée d’un corps cylindrique et de 2 extrémités hémisphériques.
Tableau III.1 - Description du cas d’étude de van Baten et Krishna (2004), servant de référence pour les présents travaux.
dc LUC G Lf f UB L L Kc c* D uTP QL
mm mm - mm µm m/s kg/m3 Pa·s m/s mol/m3 m2/s m/s mL/s
Figure III.1 - Domaine de calcul du cas d’étude de van Baten et Krishna (2004), servant de référence pour les présents travaux.
On vérifie que la valeur de uTP obtenue numériquement par les auteurs est en bon accord avec la corrélation de Bretherton (1961) (équation (II.10), section II.2.1.5).
III.2. Démarche générale de résolution adoptée dans l’étude
III.2.1. Environnement général de calcul, plateforme logicielle
La plateforme logicielle COMSOL Multiphysics® permet de résoudre des systèmes d’équations différentielles partielles (EDP) au moyen de la méthode des éléments finis. Elle offre plus de 30 modules spécifiques adaptés à des problématiques physiques différentes (génie électrique, mécanique, fluidique, chimique…), qui peuvent être couplés. Pour la plupart des problèmes physiques abordés par COMSOL Multiphysics®, la modélisation mathématique est basée sur les éléments finis de Lagrange (ou éléments finis nodaux isoparamétriques). Pour les cas relevant de la mécanique des fluides, le logiciel utilise également des éléments spécialisés et des schémas de stabilisation numérique.
On rappelle que la méthode des éléments finis consiste à rechercher une solution approchée de l’équation différentielle considérée sous la forme, pour la variable à résoudre, d’un champ défini par morceaux sur des sous-domaines Ωi du domaine global Ω. Les sous-domaines ne doivent pas s’interpoler et leur juxtaposition doit reconstituer le domaine total à traiter. Les champs définis sur chaque sous-domaine sont des champs choisis parmi une famille arbitraire de champs (généralement polynômiaux, par exemple
les
polynômes de Lagrange d’ordre n, notés Pn). Le champ dans chaque sous-domaine Ω est déterminé par un nombre fini de valeurs du champ (ou de valeurs de ses dérivées)Face de sortie
z = 0,2
Face d’entrée
z = -0,02 m
z = 0 m
z = 0,0026 m
r
z
0,02 m
Face d’entrée
Face de sortie
Chapitre III. Modélisation des phénomènes couplés au sein d’un écoulement de Taylor
dans un canal millimétrique
en des points choisis arbitrairement dans le sous domaine, et appelés « nœuds ». Le champ local est une interpolation entre les valeurs aux nœuds et le sous-domaine muni de son interpolation est appelé « élément ».
Chercher une solution par éléments finis consiste ainsi à déterminer quel champ local on peut attribuer à chaque sous-domaine pour que le champ global obtenu par juxtaposition de ces champs locaux soit proche de la solution physique du problème (phase d’assemblage). La résolution de l’EDP se transforme alors en celle d’un problème discret équivalent, consistant en un système d’équations algébriques, pour définir la solution approchée sur le domaine. Après linéarisation éventuelle, cela équivaut à rechercher le vecteur
-
solution d'un problème matriciel.La définition des équations à résoudre est faite à travers une interface dédiée à la physique du cas considéré. Plusieurs modèles d’EDP facilitent la modélisation des systèmes d'équations linéaires du second ordre ou d’équations non-linéaires. La définition d'équations auxiliaires permet également de modéliser des équations différentielles d'un ordre plus élevé, et des modules complémentaires permettent d'effectuer des analyses personnalisées, ou de type couplage fort, si besoin. Grâce à cette fonctionnalité, l'écriture de sous-programmes n'est que rarement nécessaire pour personnaliser les équations, les propriétés des matériaux, les conditions aux limites ou les termes source. COMSOL Multiphysics® offre également un ensemble de modèles pour les EDP classiques : équation de Laplace, équation de Poisson, équation d’onde, équation de Helmholtz, équation de la chaleur et équation de type convection-diffusion.
L'approche multiphysique de COMSOL Multiphysics® consiste à discrétiser en petits éléments géométriques (« mailles ») le domaine sur lequel s’inscrit le phénomène ; cette opération se fait à travers une interface spécifique, dédiée au dessin de la géométrie et à son maillage. La forme de la géométrie des mailles (en 3D : tétraédrique, prismatique, hexaédrique, pyramidale ; en 2D : quadrangulaire ou triangulaire) est liée aux éléments finis à l'aide des « fonctions de forme des éléments finis » : chaque forme géométrique utilise des fonctions de forme du premier, du deuxième ou du troisième ordre, et dans certains cas d'ordre supérieur, pour assurer la correspondance avec, respectivement, les éléments finis linéaires, quadratiques ou cubiques traditionnels. Différents types d'éléments finis sont disponibles et, pour les physiques couplées, les éléments sont générés automatiquement par le logiciel lors de la résolution.
Le logiciel exécute un calcul sur la base d'un contrôle des erreurs et, le cas échéant, avec un maillage adaptatif, à l'aide de différents solveurs numériques : solveurs directs ou itératifs de matrice creuse, méthodes multi-grilles algébriques et géométriques, et une grande variété de pré- conditionneurs. La configuration par défaut du solveur dépend des couplages physiques. L'utilisateur peut consulter cette configuration et définir manuellement les réglages de base.
COMSOL Multiphysics® intègre l’ensemble des outils nécessaires à la réalisation d’une simulation : le prétraitement, la résolution et le post-traitement.
III.2.2. Approche numérique utilisée pour cette étude.
III.2.2.1 Approche générale
Le module « CFD » (de l'anglais Computational Fluid Dynamics) de COMSOL Multiphysics® fonctionne à l’aide d’interfaces physiques qui permettent de modéliser la plupart des écoulements, par exemple compressibles et incompressibles, isothermes et non-isothermes, newtoniens et non-newtoniens, monophasiques et diphasiques, en milieu libre ou poreux, le tout dans les régimes d'écoulement laminaire ou turbulent. Cet outil de simulation pour la mécanique des fluides peut être utilisé en association avec d’autres modules de la suite de produits COMSOL Multiphysics® dans le cadre de simulations multi-physiques où l'écoulement des fluides intervient.
L'interface graphique du module « CFD » donne accès à chacune des étapes-clés du processus de simulation, et en particulier :
- sélection de la description appropriée de l'écoulement, par exemple monophasique ou diphasique, laminaire ou turbulent ;
- création ou import de la géométrie du modèle ; - définition des propriétés du fluide ;
- ajout des termes source et de diffusivité, ou modification des équations sous-jacentes du modèle de fluide (le cas échéant) ;
- sélection des éléments de maillage, contrôle global et local de la densité du maillage ; - sélection et (si besoin) réglage des solveurs.
Dans la présente étude, les équations à résoudre, telles que définies à travers les interfaces du logiciel, sont : équation de conservation de la masse (dite équation de continuité), équations de conservation de la quantité de mouvement, et équations de conservation de variables scalaires ; toutes ces équations sont écrites pour le régime laminaire, en coordonnées cylindriques pour une configuration en 2D axisymétrique. L’interface du logiciel formule alors une forme stabilisée de ces équations, que COMSOL Multiphysics® peut utiliser afin de créer une discrétisation, par éléments finis pour l'espace, et par différences finies (selon un schéma de Gear) pour les dérivées temporelles dans le cadre de problèmes transitoires.
L’interface physique accueille ensuite la description des conditions aux limites. Celles-ci peuvent être de types très divers dans le logiciel ; dans le cas présent il s’agit de conditions aux limites de symétrie, de glissement ou de non-glissement, de la condition de paroi en mouvement, et, pour le transport des espèces, de conditions de Dirichlet (concentration imposée) ou de Neumann (flux imposé). Pour les entrées et les sorties du domaine de calcul, on configure selon les cas un profil imposé de vitesse, ou une condition aux limites de type périodique qui lie l'écoulement de sortie à celui de l'entrée.
Le module CFD fait alors appel à l’un des solveurs linéaires, non linéaires, paramétriques et temporels disponibles dans COMSOL Multiphysics®. Il s'agit notamment ici de solveurs directs (basés sur une factorisation matricielle) permettant de résoudre des modèles 2D qui convergent relativement facilement, et de solveurs itératifs conçus pour les modèles plus gourmands en ressource mémoire ou plus complexes. Dans ce travail, les calculs ont fait appel au solveur direct PARDISO. Le module CFD utilise aussi des éléments de différents ordres au sein de la même simulation; il peut appliquer des éléments d'ordre inférieur pour résoudre une variable, la pression notamment, et des éléments d'ordre supérieur pour résoudre les autres variables.
III.2.2.2 Ecoulement diphasique confiné en milli-canal
Les écoulements en micro- ou milli-canaux mettent en jeu des domaines de calcul de petite taille et abritent des phénomènes correspondant à des échelles inférieures à celles des écoulements macroscopiques. Par ailleurs, leur dynamique est plus rapide.
Le module Microfluidics® de COMSOL Multiphysics® est souvent appliqué dans le cas de ces écoulements, qu’ils soient monophasiques, diphasiques ou mis en œuvre en milieu poreux, car ses fonctionnalités générales sont particulièrement bien adaptées à la simulation de phénomènes prenant place à l’échelle d’interfaces ou de structures de très petite taille intervenant dans les dispositifs micro- ou milli-fluidiques.
Dans ces systèmes, le rapport entre surface et volume est très élevé. Comme l'échelle de longueur de l'écoulement est réduite, les propriétés qui dépendent de la surface du système deviennent alors comparativement plus importantes que celles qui sont liées au volume de l'écoulement. Ceci est particulièrement vrai en écoulement de Taylor, qui comporte des zones de lubrification, et où les forces visqueuses, produites par le cisaillement entre des surfaces se mouvant à des vitesses différentes, prennent le dessus sur les forces d'inertie. Le nombre de Reynolds, qui caractérise le
Chapitre III. Modélisation des phénomènes couplés au sein d’un écoulement de Taylor
dans un canal millimétrique
rapport de ces deux forces, est donc ici de valeur réduite, d'où un régime habituellement laminaire dans les cas traités par le module. Le transport transverse de masse dans les zones de lubrification, essentiellement diffusif, est généralement faible devant le transport convectif dans ces applications, donnant lieu à une couche de gradient massique très mince devant la zone de gradient de vitesse. Ceci a des répercussions sur la représentation du transport des espèces dans les systèmes micro- et milli- fluidiques. Une discrétisation très fine est alors nécessaire pour les zones du domaine comportant des couches de diffusion massique ou dynamique au voisinage d’une frontière, pour que ces couches puissent être capturées correctement lors du calcul. Diverses techniques spécifiques sont en outre disponibles pour optimiser la modélisation du transport d’espèces dans les dispositifs de petite taille. Le module Microfluidics® est spécifiquement conçu pour gérer la quantité de mouvement, le transport de masse et, le cas échéant, le transfert de chaleur, avec les considérations particulières en matière d'écoulement à micro-échelle.
Pour les écoulements diphasiques où les rétentions des deux phases sont peu contrastées, comme dans le cas de l’écoulement de Taylor, la localisation de l’interface est décrite pour que la modélisation représente correctement la structure et la dynamique de l’écoulement. Comme dit dans le chapitre II, des « méthodes numériques de capture d’interface » (MCI) peuvent alors être mises en œuvre. Cependant, le module Microfluidics® propose la méthode spécifique dite de « maillage mobile » : elle résout les équations décrivant l'écoulement dans un maillage qui se déforme avec les interfaces contenues dans le domaine de calcul, en association avec des conditions aux limites décrivant rigoureusement les phénomènes à ces interfaces. Dans le cas général du module
Microfluidics® (option « Fluid-Fluid Interface »), deux systèmes d’équations de Navier-Stokes sont
résolus (un pour chaque fluide présent dans le domaine de calcul) ; l’écriture de deux conditions à l’interface est donc nécessaire pour coupler les deux domaines. Ces équations seront détaillées plus loin. Pour cette approche, le module Microfuidics® inclut la description des forces de tension de surface, des forces capillaires, et éventuellement des effets Marangoni. Les équations spécifiques aux problèmes décrits avec un « maillage mobile » sont résolues pour la déformation du maillage au moyen de l'approche Arbitrary Lagrangian-Eulerian (ALE) (Donea et coll., 2004)
III.2.3. Choix pour la modélisation de l’écoulement de Taylor
Comme vu dans le chapitre précédent, la démarche la plus souvent adoptée en CFD pour les écoulements de Taylor, et permettant la réduction du domaine de calcul et des temps de simulation, est celle de la cellule unitaire unique considérée dans un repère lié à la bulle. C’est la démarche qui a été adoptée dans ce travail.
Le domaine de calcul comporte donc une bulle entière, séparée de la paroi par un film liquide et encadrée de deux demi-bouchons de liquide. Les canaux envisagés dans ce travail étant de section circulaire, la cellule unitaire est représentée en géométrie 2D axisymétrique (Figure II.24 du §II.2.3.2.1). On utilise un repère lié à la bulle : en conséquence, la paroi du domaine se déplace à une vitesse constante égale à –UB. Une condition de périodicité est explicitée pour les frontières d’entrée et de sortie (cf. Figure III.1) du domaine : sur ces deux frontières, les vitesses sont considérées égales point par point ; pour la pression, un décalage fixe peut être imposé entre les deux frontières ; pour les concentrations enfin, l’égalité sur les deux frontières est supposée dans cette étude, ce qui est acceptable a priori tant qu’il n’y a pas d’accumulation significative d’espèce dans le domaine (la pertinence de ce point sera discutée plus loin). Comme dit précédemment, cette approche consiste à considérer cette cellule unitaire comme représentative de la majorité des autres cellules du canal ; elle est donc supposée se trouver loin des zones d’entrée et de sortie du canal.
Les calculs sont menés en mode stationnaire pour la description de l’écoulement. Une fois les champs de vitesse et de pression obtenus, la résolution des équations de transport des espèces est lancée, en utilisant les champs hydrodynamiques obtenus ; ces calculs sont en général effectués en mode instationnaire. Dans le cas particulier de la recherche d’un équilibre entre le flux de masse
transféré à l’interface de la bulle et le flux de masse consommé en paroi, la résolution des équations de transport des espèces est menée en mode stationnaire.
L’influence de la forme de la bulle sur l’hydrodynamique de la phase liquide est investiguée grâce à deux stratégies distinctes, qui sont décrites ci-après.
III.2.3.1. Bulle de forme simplifiée
Comme dit plus haut, lorsque le nombre capillaire associé à l’écoulement est faible (typiquement, Ca < 0,001), les bulles ont une forme simple (voir §II.2.1.5) qui peut être représentée par un corps cylindrique de rayon RB, associé à deux hémisphères de même rayon. C’est la stratégie qui a été retenue par van Baten et Krishna (2004). Dans ce cas, l’épaisseur du film de lubrification a été estimée par la corrélation d’Aussilous et Quéré (2000) (équation II.11). De même, dans ce cas, si le taux de gaz (ou le volume de la bulle) dans la cellule unitaire, G, est connu, la valeur de la vitesse superficielle de gaz permet de calculer la valeur de la vitesse qu’aurait la bulle dans le repère du laboratoire, et ainsi de renseigner la vitesse de la paroi défilante pour les simulations. De plus, une bulle immobile non-déformable n’a d’autre influence sur l’écoulement que de par l’obstacle qu’elle constitue pour la phase liquide, et le frottement qu’elle induit à son interface. Vu la très faible viscosité des gaz, celui-ci est le plus souvent négligeable
:
on peut considérer qu’il y a glissement parfait à l’interface.Pour le transfert de masse, la phase gaz est supposée à l’équilibre thermodynamique avec le liquide à la température de réaction. On considère ici les bulles constituées de gaz pur et le liquide de tension de vapeur négligeable. Pour ces aspects on verra plus précisément au chapitre V, dans le cas de l'hydrogénation de l'alpha-pinène, que, pour les taux de conversion modérés qui seront considérés, on néglige l’effet de la composition du gaz, et plus précisément des variations de composition du liquide sur la pression partielle en réactif gazeux de la phase gaz. Aucune évolution de la composition des bulles n’est donc à attendre; une condition fixant la valeur de la concentration en gaz dissous à l’interface est suffisante pour décrire le problème physique d’intérêt. Ainsi, pour les études avec forme