Chapitre V : Influence de la morphologie sur la réponse optique d’un nanofil
2.2 Effets de la forme de la section transversale du nanofil
Les nanofils crûs par CVD (cf. sec. 2.1 du chap. I) ont une section transversale de forme plutôt hexagonale [3,136] alors que les nanofils élaborés par gravure peuvent présenter une sec- tion transversale de forme carrée. La théorie analytique de Lorenz-Mie utilisée dans le chap.II
considère une géométrie cylindrique et donc une section transversale circulaire. Ici, nous nous focalisons sur l’influence de la forme de la section transversale du nanofil sur sa réponse optique.
La réponse optique du nanofil est évaluée par la méthode 2D-FDTD pour les trois formes de section transversale : carrée, circulaire et hexagonale. Les cas de nanofils individuels de Si de 50 nm et de 100 nm de diamètre sont prises comme des exemples. La taille totale de la cellule du calcul est de 1.2µm×1.2µm. L’épaisseur de la couche aux frontières (la couche PML) est de 100 nm. Le pas spatial ∆x=∆y est égal à 2 nm (la résolution est de 50 pixels/100 nm). Le pas temporel ∆t est fixé par défaut égal à 0.5∆xc ' 0.03 s (c étant la célérité de la lumière). Ce choix garantit la stabilité du calcul 2D-FDTD (i.e. ∆t < ∆x
c√2) [179]. Le nanofil est éclairé par une onde plane polarisée de vecteur d’onde perpendiculaire à l’axe du nanofil. La polarisation incidente est soit TM soit TE. Le calcul est effectué dans le domaine spectral 300-900 nm avec un pas de 5 nm. La dispersion en fonction de la longueur d’onde de l’indice de réfraction com- plexe utilisée est celle de la forme massive de Si libre de contrainte [125]. La convergence des calculs est validée par la comparaison des résultats obtenus dans le cas d’une section circulaire avec les résultats issus de la théorie de Lorenz-Mie.
Intéressons-nous, en premier lieu, à la réponse optique d’un nanofil de diamètre D= 50 nm. La figureV.3montre les courbes spectrales d’efficacité de diffusion Qsca et d’efficacité d’absorp-
tion Qabs dans le cas d’un tel nanofil. Nous notons initialement que les positions spectrales des
maxima d’efficacité issus soit du mode de résonance TM11 soit du mode de résonance TE01(lo-
calisés approximativement à 400 nm), ne dépendent pas de la forme de la section transversale. Puis, nous remarquons que par rapport à une section circulaire, une section hexagonale permet
V.2 Résultats et Discussions
(a)
(b)
(d)
(c)
0 2 4 6 8 10 300 400 500 600 700 800 900 Qsca λ(nm) 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 300 400 500 600 700 800 900 Qabs λ(nm) 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 300 400 500 600 700 800 900 Qsca λ(nm) 0.0 0.4 0.8 1.2 300 400 500 600 700 800 900 Qabs λ(nm) TM TM TE TE R R R Lorenz-Mie TheoryFigure V.3–Efficacités de diffusion Qsca et d’absorption Qabsde la lumière par des nanofils individuels de Si suspendus dans le vide de diamètre D=50 nm à section transversale : carrée, circulaire et hexagonale, et de longueur infinie calculées en utilisant le code de calcul FDTD, MEEP. Des calculs analytiques de Lorenz-Mie pour le même nanofil sont aussi présentés.
une résonance de diffusion TM01 moins large spectralement et de maximum décalé vers le bleu
(cf. fig. V.3(a)). La section carrée offre par contre une résonance de diffusion TM01 relative-
ment plus large. En outre, le nanofil de section carrée absorbe la lumière avec la même efficacité qu’un nanofil de section circulaire, et plus efficacement qu’un nanofil de section hexagonale (cf. figs V.3(c) et V.3(d)). De plus, la diffusion de la lumière via une section carrée est plus effi- cace à courtes longueurs d’ondes que via une autre forme de section (cf. figs V.3(a) et V.3(b)). Pour conclure, dans le cas d’un nanofil de 50 nm de diamètre (diamètre relativement faible),
la réponse optique d’un nanofil de section idéale, circulaire, ne diffère pas notablement de celle d’un nanofil de section hexagonale ou carrée.
(a)
(b)
(c)
(d)
0 2 4 6 8 10 300 400 500 600 700 800 900 Qsca λ(nm) 0 1 2 3 4 300 400 500 600 700 800 900 Qsca λ(nm) 0.0 0.5 1.0 1.5 300 400 500 600 700 800 900 Qabs λ(nm) 0.0 0.5 1.0 1.5 300 400 500 600 700 800 900 Qabs λ(nm) R R R Lorenz-Mie Theory TM TM TE TEFigure V.4 – Idem fig.V.3mais pour un diamètre D=100 nm.
Analysons, en second lieu, la réponse optique d’un nanofil de diamètre D= 100 nm. Cette réponse est présentée à la fig. V.4. Nous décelons à travers les spectres présentés, un décalage vers le rouge des résonances optiques d’une section carrée par rapport à celles d’une section circulaire. Ces résultats sont cohérents avec les résultats FDTD d’absorption pour des nano- fils individuels à base d’arséniure de gallium [146] et à base de silicium amorphe [8]. Nous identifions, en revanche, un faible décalage vers le bleu des résonances optiques d’une section hexagonale. Le décalage spectral mentionné (vers le bleu ou vers le rouge) est d’autant plus
V.3 Conclusion
grand que les résonances sont d’ordre inférieur (i.e. se manifestant à grandes longueurs d’onde). Nous pouvons associer directement le décalage à la valeur du périmètre de la section du nanofil dont dépend la position spectrale de la résonance optique (cf. eq. (II.26)). En effet, le périmètre d’un nanofil à section hexagonale (6R) est plus petit que celui d’un nanofil à section circulaire (2πR) qui est à son tour plus faible que celui d’un nanofil à section carrée (8R). En consé- quence, une résonance optique d’ordre donné se manifeste dans le sens croissant des longueurs d’onde comme suit : pour la section hexagonale puis pour la section circulaire puis pour la section carrée. Évidemment, ce raisonnement suppose le cas où l’indice de réfraction du maté- riau constituant le nanofil, est constant dans la gamme spectrale d’apparition des résonances. Pour le cas du nanofil étudié (i.e. nanofil de Si), il s’applique plutôt pour les résonances d’ordre inférieur que pour les résonances d’ordre supérieur. En fait, les résonances d’ordre inférieur apparaissent dans un domaine spectral dans lequel l’indice de réfraction est presque-constant pour une longueur d’onde supérieure à 500 nm (cf. fig. III.1(c)).
D’après ce qui précède, nous concluons que la modification de la forme de la section trans- verse du nanofil (carrée à hexagonale) peut changer considérablement la position spectrale de la résonance optique et donc la réponse optique du nanofil. En outre, le nanofil à section circulaire a une réponse optique plutôt similaire à celle d’un nanofil à section de forme hexagonale, qui est issue généralement d’une approche de croissance bottom-up [3,136].
3
Conclusion
Dans ce chapitre, nous avons étudié l’influence de deux paramètres : la longueur et la forme de la section transverse, sur la diffusion et l’absorption de la lumière par un nanofil individuel en utilisant des méthodes de calcul numérique : la méthode DDA et la méthode FDTD.
Nous avons trouvé que la longueur modifie la réponse optique d’un nanofil, essentiellement sa diffusion de la lumière lorsque le rapport longueur/diamètre est inférieur à 10. Ceci étant
dans le cas d’un éclairage perpendiculaire à l’axe du nanofil, l’influence de la longueur dans le cas d’un éclairage avec une incidence quelconque et particulièrement parallèle à l’axe du nanofil est à explorer. En outre, nous avons constaté que la forme de la section est un paramètre qui peut servir pour ajuster la réponse optique particulièrement celle d’un nanofil à grand diamètre.
Les calculs présentés ont nécessité des ressources importantes de calcul, surtout les calculs DDA. Environ 25 000 heures de calcul ont été consommées.
Conclusion générale
La
réponse optique d’un nanofil semiconducteur individuel orienté hori- zontalement a été étudiée en se fondant sur la théorie analytique de Lorenz-Mie, sur la méthode de calcul numérique DDA, sur la méthode de calcul numérique FDTD et sur des spectroscopies optiques sur nanofils uniques. À l’issue de cette étude approfon- die, il s’avère que la réponse optique est gouvernée par des résonances optiques tout en restant liée à la structure de bandes électronique du matériau constituant le nanofil.Le contrôle de l’efficacité ou le contrôle spectral de la réponse optique est possible mais via l’ajustement de paramètres différents. La nature de la polarisation de la lumière incidente per- met de modifier l’efficacité de l’absorption et celle de la diffusion de la lumière. Une efficacité élevée est induite généralement par un éclairement polarisé parallèlement à l’axe du nanofil alors qu’une efficacité faible est obtenue généralement par éclairement polarisé perpendiculaire- ment à l’axe du nanofil. Cette atténuation que subit l’efficacité est causée par le fort contraste diélectrique entre le matériau constituant le nanofil (Si ou Ge ou Si1−xGex) et le milieu envi-
ronnant (l’air). Enfin, nous montrons que dans le cas d’un nanofil SiGe la structure cœur/gaine aboutit à une efficacité exaltée de l’absorption comparée à une structure simple d’alliage. Cette exaltation est accompagnée d’une atténuation de l’efficacité de la diffusion. Les hétérostructures Ge/Si en particulier se distinguent par une meilleure efficacité d’absorption.
Le diamètre et la composition sont des paramètres d’ajustement spectral de la diffusion de la lumière comme le montrent les mesures présentées de diffusion élastique de nanofils uniques.
Le diamètre du nanofil détermine la position spectrale des maxima d’efficacité de la réponse op- tique. Dans le cas d’un nanofil de Si pur, l’ajustement de ce paramètre ne permet pas d’obtenir une exaltation de l’absorption, autrement-dit de l’effet d’antenne (section efficace d’absorption > section géométrique du nanofil) permettant de couvrir le spectre du rayonnement solaire. La composition dans le cas d’un nanofil SiGe (alliage Si1−xGexou hétérostructuré type cœur/gaine
Ge/Si ou Si/Ge) offre en revanche cette opportunité. L’absorption exaltée dans le cas d’un na- nofil d’alliage Si1−xGex couvre une très large plage spectrale du rayonnement solaire et est
accessible pour une vaste gamme de diamètres (jusqu’à 300 nm contre moins de 100 nm pour Si pur). Ce phénomène est encore plus marqué dans le cas des hétérostructures cœur/gaine Ge/Si pour lesquels le courant maximal photo-générable est le plus élevé.
Ces travaux sont limités à des objets individuels. C’est pourquoi, il serait important d’étu- dier la réponse optique d’un réseau de nanofils horizontaux et particulièrement l’influence du couplage entre les nanofils sur l’absorption de la lumière. En effet, en vue d’optimiser l’ab- sorption du rayonnement solaire, l’architecture des cellules solaires à base nanofils devra être constituée d’un empilement vertical de réseau de nanofils horizontaux (cf. fig. I.5(e)).
Une autre perspective de travail implique la modélisation d’un système réel tenant compte du substrat puisque nous avons identifié les limites de la théorie de Lorenz-Mie.
Nous avons étudié le couplage entre un nanofil de Si et des émetteurs de lumière, en l’occur- rence des nanocristaux de Si. Il apparaît que l’intensité de la lumière excitatrice au voisinage proche du nanofil contrôle l’intensité de la photoluminescence. La distribution spatiale de l’exal- tation de la photoluminescence le long du nanofil est contrôlable par la polarisation de la lumière excitatrice. L’exaltation est liée au fort contraste diélectrique entre le matériau semiconducteur constituant le nanofil (Si) et le milieu environnant (air). L’intensité de l’exaltation est aussi fonction de la distance entre le nanofil et les NC-Si.
Conclusion générale
L’exaltation maximale mesurée de la photoluminescence est de l’ordre de 3. Cette exal- tation demeure faible par rapport à ce qu’on peut attendre de nanoparticules plasmoniques. Comme cela a été décrit précédemment, l’étude de l’influence du couplage entre les nanofils pour optimiser l’exaltation du champ électromagnétique local est intéressante pour contrôler la photoluminescence. De plus, il reste à quantifier les différentes contributions à l’origine de l’exaltation de la photoluminescence (le changement du taux de relaxation radiative, la présence des modes de résonance optique à l’excitation et à l’émission).
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