Une onde électromagnétique de fréquence ω se propage dans un milieu matériel, en interragissant avec les électrons des atomes du matériau. Elle crée des dipôles électriques induits oscillant à cette même fréquence. Chaque dipôle devient une source secondaire d’ondelettes lumineuses sphériques. Le champ en un point de l’espace, que ce soit dans le matériau ou en dehors, résulte des interférences de tous ces signaux lumineux. Pour évaluer la diffusion de la lumière par un volume important de matière il faut alors faire la somme intégrale des amplitudes complexes diffusées par les différents éléments dans une direction donnée. Si la matière est parfaitement homogène les différentes ondelettes et l’onde incidente n’interfèrent constructivement que dans la direction du faisceau incident pour constituer une nouvelle onde plane qui se propage dans la même direction que l’onde incidente, mais avec une vitesse de phase différente (indice de réfraction). Les interférences sont constructives dans d’autres directions, c’est à dire, la présence de lumière diffusée n’est possible, que si le milieu de propagation de la lumière contient des inhomogénéités. Les premières approches théoriques de la diffusion de la lumière ont été faites par Ein-stein en 1910 [69] en associant la diffusion de la lumière à des fluctuation de la constante de permittivité diélectrique ǫ du matériau. En effet, ces inhomogénéités se reflètent éga-lement dans des modifications de ǫ. Le lecteur avide de détails trouvera un résumé de la théorie classique de la diffusion de la lumière pour un solide isotrope présenté en Annexe A. Deux types d’hétérogénéités peuvent exister et contribuer à la diffusion de la lumière: – des variations permanentes et locales de structure : atomes interstitiels, défauts, dislocations du réseau, ou, pour un verre qui est un système hors-équilibre, des
Fig. 2.2 – Cinématique de la diffusion: a) processus Stokes, b) processus Anti-Stokes.
variations gelées de densité causées par la relaxation et figées à une température Tf dans la région de transformation [53].
– des irrégularités fugitives dues à l’agitation thermique qui entraînent des fluctuations temporelles de la densité.
Le premier type d’inhomogénéités engendre des fluctuations statiques de ǫ, à l’origine de ce que l’on nomme la diffusion élastique Rayleigh. Le deuxième type engendre d’une part des fluctuations temporelles non propagatives de ǫ qui, causées par la diffusion de cha-leur ou de concentration, sont à l’origine de la diffusion Rayleigh quasi-élastique ; d’autre part des fluctuations temporelles propagatives de ǫ à l’origine de la diffusion inélastique. L’annexe B, reprenant les résultats de l’Annexe A détaille le calcul classique du spectre Brillouin à partir des fluctuations temporelles propagatives de ǫ.
Les excitations qui donnent naissance à la diffusion inélastique, correspondent à des modes vibrationnels dits "acoustiques" quand les atomes voisins vibrent en phase ou des vibrations dites "optiques" dans les cas où les atomes voisins ont des mouvements relatifs les uns par rapport aux autres. Dans le premier cas où les oscillations des dipôles induits ne sont pas indépendantes mais sont couplées entre elles par des ondes de vibrations mécaniques on parle d’effet Brillouin.
La diffusion Brillouin, que l’on peut donc résumer à l’interaction entre un phonon acoustique ("l’onde de vibration mécanique" citée plus haut) et un photon, fournit de précieux renseignements sur la dynamique du système diffusant. Nous présenterons ici uniquement les résultats utilisés dans notre étude et notre discussion.
Considérons qu’une onde incidente de fréquence ωi et de vecteur d’onde ki interagisse avec le milieu et qu’une onde de fréquence ωdet de vecteur d’onde kdsoit émise. La Fig.2.2 présente deux scénarios de ce type. On appellera Q, le vecteur de diffusion. Le phonon est représenté par une onde plane et il est caractérisé par son vecteur d’onde q et sa fréquence propre Ω. Dans le cas d’une onde plane, on a évidemment q = Q. Pour la diffusion au premier ordre où un seul phonon est mis en jeu, les relations de conservation de l’énergie et de la quantité de mouvement s’écrivent pour un processus Stokes :
Q= (ki− kd) (2.1)
~Ω = ~ωi− ~ωd (2.2)
La Fig.2.2(a) représente le cas où ωd < ωi: on dit qu’il y a eu création d’un phonon et on parle de processus Stokes. La Fig.2.2(b) représente le cas où ωd> ωi: on dit qu’il y a eu annihilation d’un phonon et on parle de processus anti-Stokes.
Que ce soit la diffusion de la lumière ou des rayons-x, on peut négliger l’énergie des phonons devant l’énergie incidente et écrire que ki ≈ kd. Le transfert d’impulsion Q est alors : Q = 2kisin(θ/2) = 4π λi sin(θ/2) = 4πn λ0 sin(θ/2) (2.3)
avec θ l’angle de diffusion entre ki et kd, et λ0 la longueur d’onde incidente hors échantillon. En diffusion Brillouin de la lumière, Q est donc de l’ordre de ≈ 10−3 Å−1. C’est à dire que l’on étudie le début des branches de dispersion acoustique. Ce sont donc des phonons de basse fréquence, de l’ordre du GHz, qui sont observés dans la zone où la branche de dispersion est linéaire. La diffusion Brillouin de la lumière donne accès à deux types d’informations sur le phonon qui est modélisé par un oscillateur harmonique amorti Dho (pour "Damped harmonic oscillator"):
La fréquence du Dho νB (position du pic de diffusion Brillouin) donne accès au produit de l’indice de réfraction et de la vitesse (nv) des ondes acoustiques.
νB = 2nv λ0
sin(θ/2) (2.4)
La largeur du pic Brillouin ∆νB du spectre de diffusion de la lumière donne quand à elle accès à l’amortissement ou l’atténuation de ces ondes.
La propagation des ondes acoustiques se fait par la déformation élastique du solide. Dans le cas de faibles déformations on relie le tenseur de déformation ǫkl au tenseur des contraintes σij par un tenseur de rang 4:
σij = 3 X
kl=1
Cijklǫkl (2.5)
Dans un solide isotrope tel qu’un verre, le tenseur se réduit à deux valeurs de Cijkl indépendantes: C11 et C44 (notation de Voigt) que l’on peut exprimer à partir de K et G, les modules de compressibilité et de cisaillement:
C11 = K +4G
C44 = G (2.7)
C11− C12= 2C44 (2.8)
Dans un solide isotrope, la vitesse du son est définie par une composante longitudi-nale LA (onde élastique polarisée dans la direction de propagation) et deux composantes transverses TA dégénérées (ondes élastiques polarisées perpendiculairement à la direction de propagation). Les vitesses de ces composantes peuvent s’écrire à partir des constantes élastiques et de la densité ρ du matériau:
vLA = s C11 ρ (2.9) vT A = s C44 ρ (2.10)