Lors des diverses expériences réalisées par diffraction des neutrons, nous avons suivi le signal au sommet des réflexions magnétiques en fonction de la température, à champ fixe, et du champ appliqué, à température fixe. Des exemples de ce type de suivi sont présentés dans les figures 4.14, 4.15. Pour caractériser la transition de la phase de Néel à la phase ICL, un suivi de l’intensité intégrée de différents pics magnétiques a été réalisé (figure 4.16). De l’analyse de ces courbes, un diagramme de phase H-T complet a pu être établi (figure 4.17).
Sur la figure 4.14 sont présentées les dépendances en température du signal au som- met de la réflexion magnétique (2 3 0) pour des champs compris entre 0 et 3.25 T (phase de Néel). La transition de la phase ordonnée de Néel vers la phase paramagné- tique désordonnée est clairement visible sur ces courbes par la disparition complète du signal magnétique. Le suivi à H = 5 T a été obtenu en réalisant des scans suivant QL
autour de la position (2 3 0.127) en comptant 1 minute par point. L’ajustement de toute la série de scans par une gaussienne montre que le pic magnétique ne change pas de position lorsque la température augmente. Aucun hysteresis n’a été détecté. Sur la figure 4.14 est reporté l’intensité mesurée au sommet de ces scans. La comparaison du signal dans la phase de Néel et la phase ICL montre également que le signal magnétique est beaucoup plus faible dans la seconde phase, plus de dix fois plus faible.
Sur la figure 4.15 sont présentées les dépendances en champ du signal sur la réflexion magnétique (2 3 0) mesurées à différentes températures (T ≥ 1.85 K). La transition, caractérisée par la disparition du signal, correspond au passage de la phase de Néel à la phase paramagnétique. A certaines températures, des rampes en champ croissant et décroissant ont été réalisées (non présentées ici) suggérant la nature second ordre de la transition car aucun phénomène d’hystérésis n’a été observé. Excepté pour le suivi à T = 5 K, la transition est très raide. Autour du champ critique Hc, un léger arrondi
2 2 8 0 1 2 3 4 5 6 7 0 1000 2000 3000 H = 5 T 2 -3 0.127 2 -3 0 N e u t r o n c o u n t s / 1 0 s e c . T (K) H = 0 (T down) H = 0 (T up) H = 1.25 T H = 2.25 T H = 3.25 T BaCo 2 V 2 O 8
Fig. 4.14 – Dépendance en température du signal magnétique : comptage au sommet de la réflexion forte (2 3 0) dans la phase de Néel pour un champ magnétique compris entre 0 et 3.25 T et au sommet de la réflexion (2 3 0.127) dans la phase longitudinale à H = 5 T.
0 1 2 3 4 5 0 1000 2000 3000 N e u t r o n c o u n t s / 1 0 s e c . H (T) T = 1.85 K T = 2.2 K T = 2.6 K T = 3 K T = 4 K T = 5 K BaCo 2 V 2 O 8 H // c 2 -3 0
Fig. 4.15 – Dépendance en champ du signal magnétique à différentes tempé- rature comprises entre 1.85 et 5 K : comptage au sommet de la réflexion forte (2 3 0) dans la phase de Néel.
semble indiquer la présence de fluctuations critiques au niveau de la transition ou d’une distribution de champs critiques.
Sur la figure 4.16 est présentée la dépendance en champ à T = 50 mK des intensités intégrées de la réflexion (2 3 0) dans la phase de Néel, ainsi que des réflexions satellites (2 3 ±δ) dans la phase ICL pour une rampe croissante et décroissante. Ces intensités sont issues des ajustements des QL-scans (tels que réalisés sur la figure 4.11). Considérons
d’abord la rampe en champ croissant. Lorsque le champ augmente progressivement à partir de zéro jusqu’à environ H = 3 T, l’intensité reste constante. Au-dessus de 3 T, une légère augmentation de l’intensité est observée puis une brutale disparition corrélée à l’apparition des pics satellites. Comme nous l’avons déjà signalé plus haut, sur cette figure, la différence d’intensité du signal magnétique dans la phase de Néel et la phase ICL est flagrante. De plus, dans la phase ICL, l’intensité des deux pics satellites est quasiment identique (contrairement à ce qui avait été observé par S. Kimura et al. [72]). 0 2 4 6 8 10 0 20 40 60 80 -2 -3 0 -2 -3 -2 -3 - I n t e g r a t e d i n t e n s i t y ( a r b . u n i t s ) H (T) BaCo 2 V 2 O 8 T = 50 mK 4.0 4.5 5.0 0 5 10 15 20 I nt e gr a t e d i nt e ns i t y ( a r b. uni t s ) H (T)
Fig. 4.16 – Dépendance en champ à T = 50 mK des intensités intégrées de la réflexion magnétique forte (2 3 0) dans la phase de Néel et des réflexions satellites (2 3 δ) dans la phase incommensurable longitudinale. Les symboles pleins correspondent à la dépendance pour un champ croissant alors que les symboles vides sont les mesures obtenues pour une rampe décroissante.
Intéressons nous à l’augmentation du signal de la raie magnétique dans la phase de Néel entre H = 3 T et Hc. Au regard des intensités calculées dans les deux domaines
magnétiques (voir le tableau 4.3), nous voyons que la réflexion (2 3 0) n’a aucune contri- bution dans l’un des domaines (I2
calc = 0) et toute sa contribution à l’intensité totale
provient de l’autre domaine (I1
calc = 181.15). Ainsi, l’augmentation du signal lorsque le
champ approche du champ critique peut être associée à une variation de population des domaines avant la transition et la mise en place de la structure magnétique de la phase ICL. Afin de vérifier cette possibilité, des suivis en champ d’une réflexion uni- quement sensible au domaine # 1 et d’une autre uniquement sensible au domaine #
2 2 8
2 ont été effectués. Cependant, aucun résultat concluant n’a pu être extrait de cette étude. Sur les résultats obtenus les fois suivantes, aucune augmentation n’a été observé. Ce phénomène semble donc aléatoire ou dépendant de la vitesse de rampe, propriété caractéristique des transitions du premier ordre.
La comparaison du signal mesuré pour une rampe en champ croissant et décroissant met en évidence la nature de la transition du premier ordre par le phénomène d’hyste- resis de 0.18 T observé.
Des nombreuses dépendances en champ et en température, telles que celles présen- tées ici, ont été extraites les valeurs des températures critiques Tc des transitions phase
de Néel/phase paramagnétique, phase de Néel/phase ICL et phase ICL/phase parama- gnétique et également les champs critiques Hcde ces mêmes transitions. De ces résultats,
nous avons pu compléter le diagramme de phase issu des mesures de chaleur spécifique (figure 4.8). Le diagramme H–T complet est présenté sur la figure 4.17. Sur ce dia- gramme, nous avons également reporté la ligne de transition théorique déterminée par K. Okunishi [42] pour la transition paramagnétique/phase ICL. Pour Hc < H ≤ 8.75 T,
la théorie reproduit parfaitement les données expérimentales. Cependant, au-dessus de H = 8.75 T, les résultats expérimentaux ne suivent plus les prédictions. Nos mesures montrent que la zone d’existence de la phase ICL se termine à très basse température à H = 9.25 T. Ce résultat est cohérent avec les mesures de résonance magnétique nu- cléaire (RMN) réalisées par M. Klanjsek et al. [75] : (i) leur ligne de transition entre la phase ICL et la phase paramagnétique est en parfait accord avec celle que nous avons obtenue ; (ii) un désordre magnétique semble apparaître pour H > 9.25 T également d’après les mesures de RMN. Au regard des calculs réalisés par K. Okunishi, ce champ correspond à l’apparition de la phase ordonnée transverse. Ainsi, une compétition entre les deux phases pourrait induire un désordre magnétique dans le système. En effet, lors de l’expérience réalisée avec le cryo-aimant de 12 T, nous avons recherché la présence de signal magnétique, signature d’un nouvel ordre, sans succès.