Les spectres des rayonnements gamma produits sur C, O, N, Fe, Pb, Al, Na, Si, Cl, Cu, Zn, Ni, Cr et Ca par des faisceaux de neutrons signés de 14 MeV ont été acquis avec le système EURITRACK en vue de l'inspection des conteneurs maritimes avec un seuil de coupure électronique à 0,6 MeV. La bibliothèque de signatures élémentaires ainsi constituée a été utilisée pour déconvoluer les spectres gamma résultant de l'inspection de container maritimes et ainsi calculer la contribution relative de chaque élément dans le spectre mesuré. Sur la base des compositions élémentaires ainsi déterminées, il a ainsi été possible de comparer les résultats des mesures avec les déclarations des marchandises transportées lors de l’inspection d’une centaine de camions effectuées dans le cadre du projet Eritr@C (suite du projet EURITRACK, menée entre 2008 et 2010). La présence de pics significatifs au dessous du seuil de coupure initialement utilisé pendant EURITRACK (1,35 MeV) a permis de mieux identifier des éléments comme le fer, le cuivre, le zinc et le plomb, dont les raies gamma les plus caractéristiques étaient situées en dessous du seuil.
D'autre part, des calculs MCNP ont été réalisés avec diverses bibliothèques de données, dont la plus récente disponible ENDF/B-VII.0. Les calculs ont révélé des différences très importantes selon les bibliothèques en ce qui concerne la prise en compte de la dépendance angulaire de la production de rayonnements gamma par des neutrons de 14 MeV, ainsi que sur les valeurs des sections efficaces des différentes raies gamma. Les calculs effectués avec la bibliothèque ENDF/B-VII ont ensuite été comparés aux spectres expérimentaux. Un accord satisfaisant a été observé pour les principaux éléments constituants les explosifs et les drogues, ainsi que pour ceux fréquemment rencontrés dans les conteneurs réels: C, O, N, Fe, Al, et Si. Pour les autres éléments, toutefois, l'accord n'est que partiel, certaines raies gamma mesurées étant absentes du calcul ou, au contraire, la simulation fournissant des pics qui ne sont pas observés expérimentalement. Enfin, pour le zinc, le désaccord est total, les données nucléaires étant inexistantes dans les bibliothèques récentes et non fiables dans les plus anciennes. Au-delà de la comparaison qualitative entre expérience et simulation (hauteurs relatives des raies gamma et du continuum), une comparaison quantitative a aussi montré un bon accord entre nombres de coups mesurés et calculés pour les trois éléments organiques majeurs C, N, et O essentiels pour la détection des explosifs et des drogues. Cette vérification était essentielle car la simulation numérique a été largement utilisée par la suite
La déconvolution des spectres gamma mesurés avec le système EURITRACK fournit les fractions de coups des éléments C, N, O qu’il faut convertir en proportions chimiques pour pouvoir différentier les matières organiques (explosifs, drogues, produits bénins, produits de contrebande). Le code MCNP, avec la bibliothèque ENDF/B-VII.0, a été utilisé intensivement pour calculer un ensemble de facteurs de conversion a prenant en compte la modération des neutrons et l'atténuation des rayonnements gamma dans les marchandises transportées. Ces facteurs ont été validés expérimentalement avec des cibles épaisses de matériaux connus (bois, papier, mélamine…), d’abord seules puis placées en différentes positions dans un conteneur rempli d’une matrice test en fer de densité 0,2. En permettant de simuler l’inspection de matériaux illicites (TNT, cocaïne) placés en différentes positions dans diverses matrices, l’outil numérique a aussi permis de tester la validité de ces facteurs de conversion. Ces calculs ont d’abord permis d’estimer les biais systématiques entre les ratios chimiques réels et ceux obtenus grâce aux facteurs de conversion pour chacune des situations simulées,
indépendamment des incertitudes statistiques. Ensuite, des spectres correspondant à des inspections réalistes en 10 minutes d’acquisition ont été calculés avec les fluctuations statistiques associées pour tester le processus complet de traitement des données, notamment la combinaison des incertitudes aléatoires et systématiques par une méthode de Monte Carlo. Finalement, des données d'inspection pour des zones de conteneurs réels chargés de matières organiques (bois, tissus, papier), préalablement repérées par un scanner à rayons X, ont également été traitées afin de tester les facteurs de correction avec des données obtenues en conditions opérationnelles, confirmant la capacité du système EURITRACK existant à identifier ces matériaux mais aussi la nécessité de réduire les fluctuations statistiques de comptage.
Ce travail a montré que le démonstrateur actuel EURITRACK pourrait être sensiblement amélioré dans un futur système industriel en utilisant plus de détecteurs gamma ainsi qu’un écran de protection autour du générateur de neutrons pour limiter le bruit de fond aléatoire qu’il engendre. Les résultats montrent cependant qu’avec un système industriel comprenant typiquement deux à quatre fois plus de détecteurs en haut et en bas du conteneur, selon la possibilité d’en implémenter ou non sous les camions, ainsi que des détecteurs en réflexion et un générateur de neutrons supplémentaire pour inspecter la face opposée du conteneur, les explosifs et les drogues peuvent être détectés sans ambigüité dans la grande majorité des cas étudiés.
La technique de la particule associée a été également utilisée pour la caractérisation élémentaire des déchets radioactifs de moyenne activité à vie longue. Dans ce but, un poste de mesure dédié à ces colis a été dimensionné par simulation numérique. Cette étude a permis de déterminer le blindage, l’écran et la position des détecteurs par rapport aux colis, l’objectif principal étant de limiter le taux de comptage dû à l’émission radiologique des déchets, d’origine essentiellement gamma et dans une moindre mesure neutronique, ainsi que le bruit aléatoire qui en résulte. Les détecteurs ont donc été entourés d’un collimateur de 5 cm d’épaisseur et d’un écran de protection vis-à-vis du colis de 0.5 cm d’épaisseur, tous deux en plomb. Le taux de comptage total calculé pour un détecteur LaBr3(Ce) de dimensions 3"×3" situé à 40 cm du colis en fond de collimateur est alors supérieur à 106 coups/s pour les fûts d’enrobé bitumineux et de béton fibres les plus actifs. Par conséquent, les taux d’empilement dans les détecteurs et le débit d’information à traiter par l’électronique sont critiques. Il faudra donc envisager de reculer encore les détecteurs dans les collimateurs et d’accroître l’épaisseur des écrans pour les colis les plus actifs, au détriment de la sensibilité qui pourra être compensé par un accroissement de la durée de mesure (60 minutes pour les simulations présentées). Les niveaux d’activités simulés sont cependant à prendre comme des valeurs supérieures de ceux réellement présents dans les colis. Des calculs complémentaires ont donc aussi été réalisés avec des niveaux d’activité plus faibles. Par contre, pour le colis de 870 L du CEA, moins actif, la distance du détecteur par rapport au fût peut être réduite à 10 cm. Pour ces différentes configurations, le recouvrement entre le signal gamma utile induit par les neutrons signés et le signal parasite dû à la rétrodiffusion d’une partie de ces neutrons vers les détecteurs reste négligeable. Par ailleurs, un blindage a aussi été modélisé autour du générateur de neutrons, constitué d’une sphère de polyéthylène de 60 cm de rayon, ce qui permet de réduire de près d’un facteur 10 le taux de comptage des détecteurs gamma dû à cette source interrogatrice et de le rendre négligeable par rapport au taux de comptage dû à l’émission gamma des déchets. Ceci permet théoriquement, abstraction faite d’une potentielle saturation du détecteur alpha, d’utiliser le générateur aux capacités maximales d’émission neutronique de 2.108 n/s disponibles avec les tubes à particule associée présents sur le marché.
Les simulations ont ensuite montré, avec le poste de mesure optimisé, que la caractérisation élémentaire d’objets inclus dans les colis d’enrobés bitumineux, de béton fibres, et de déchets en vrac bloqués par du béton dans un fût de 870 L, apporte dans la plupart des cas étudiés des informations exploitables en une heure d’acquisition malgré le bruit de fond aléatoire estimé précédemment. L’utilisation d’un seuil de coupure électronique à 790 keV permet notamment d’améliorer significativement le rapport signal sur bruit, ce dernier étant dû principalement à l’émission gamma à 661,7 keV du 137Cs présent dans les colis. Les informations sur la composition élémentaire des matériaux interrogés, en complément de celles apportées par l’imagerie photonique, permettent d’identifier la nature d’objets ou de zones des colis repérés préalablement par radiographie et tomographie photonique. Les cas les plus pénalisants concernent la caractérisation d’objets situés en profondeur dans les colis très actifs, comme ceux d’enrobé bitumineux et de béton fibres. Les fluctuations statistiques de comptage rendent en effet difficile la détection des éléments d’intérêt. Elles peuvent être réduites en utilisant plus de détecteurs. Il est aussi envisageable, en cas de colis d’activité plus faible, de rapprocher les détecteurs du colis, et dans tous les cas difficiles d’accroître le temps de mesure. Néanmoins, une autre limitation importante est la diffusion des neutrons dans la matrice des déchets, qui dévie en partie le faisceau de neutrons signés de l’objet à caractériser et réduit la sélectivité spatiale de la technique de la particule associée. Dans certains cas, comme celui d’objets au centre du colis de 870 L, même avec une bonne précision statistique de comptage, la caractérisation élémentaire de la zone d’intérêt est impossible.
Enfin, en plus de l’imagerie photonique avec laquelle le couplage est absolument essentiel, il serait avantageux de combiner la technique de la particule associée avec d’autres méthodes d’investigation telle que l’interrogation neutronique pulsée qui permet de mesurer les rayonnements gamma de capture de certains éléments dont les sections efficaces sont de plusieurs centaines de barns, comme le bore, le cadmium et le mercure qui constituent des toxiques chimiques à contrôler. Les inconvénients de cette technique sont l’absence de sélectivité spatiale et la forte absorption du flux neutronique thermique interrogateur, mais la sensibilité pour ces éléments est a priori plus grande qu’avec la technique de la particule associée car les sections efficaces d’interaction avec les neutrons rapides ne sont, en comparaison, que de quelques dizaines à centaines de millibarns. Ces deux méthodes d’interrogation neutronique peuvent donc être utilisées de façon complémentaire pour répondre à différents objectifs de caractérisation élémentaire des colis de déchets.