La perte de certaines pectines et hémicelluloses à la surface des faisceaux de fibres de lin après plusieurs semaines peut expliquer la diminution de contrainte à rupture observée pour les faisceaux de fibres en Figure 49 a) et c). Ainsi, les évolutions des propriétés mécaniques des faisceaux de fibres sont corrélées à une perte de constituants hydrophiles amorphes (pectines et hémicelluloses) responsables de la cohésion fibre/fibre, mise en évidence par analyses DRX, DVS et IRTF-ATR.
3.4. Comportement hygrophile du composite (jusqu’à 52 semaines de vieillissement)
Pour déterminer si, comme supposé précédemment, les diminutions de contrainte et de déformation à rupture sont des effets retardés des phénomènes observés pour les faisceaux de fibres, le comportement hydrophile du composite (jusqu’à 52 semaines d’exposition) a été étudié. La quantité d’eau dans le composite a tout d’abord été mesurée par analyses thermogravimétriques (ATG) sur des échantillons prélevés juste à côté de ceux utilisés pour les analyses DVS. Les analyses ATG isothermes montrent que la quantité d’eau est identique pour le composite non-vieilli (4,12 ± 0,72 %) et après 52 semaines de vieillissement (4,11 ± 0,41 %).
0 1 2 3 4 5 6 0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 T au x d 'h ém ice ll u lo se (% m ati ère sè ch e) Semaine
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Tout d’abord, en considérant les analyses DVS réalisées sur le composite jusqu’à 52 semaines (Figure 52 et Tableau 11), il apparaît que la prise de masse du composite (après l’étape humide) est inférieure de 0,3 points après 9 semaines d’exposition, comparée au non-vieilli. Cela peut être attribué à une légère perte de certains constituants hydrophiles des fibres de lin dans le composite au cours des 9 premières semaines de vieillissement. Ceci a été observé par analyses DRX, IRTF-ATR et par la méthode de Van Soest menées sur les fibres non-enrobées : ces constituants sont une partie des pectines et hémicelluloses.
Ensuite, la même prise de masse mesurée pour les composites vieillis 9 et 52 semaines tend à indiquer que les fibres, au sein du composite, ne sont pas plus affectées après 1 an de vieillissement qu’elles ne le sont après 9 semaines d’exposition. Or, la contrainte et la déformation à rupture du composite sont affectées après 26 semaines de vieillissement. Ainsi, cela exclut un effet retardé des fibres sur ces propriétés du composite. On peut cependant noter que la diffusion de l’eau est plus rapide (pour la sorption et la désorption) entre 9 et 52 semaines d’exposition (Figure 52). Ce phénomène est en accord avec le plus grand nombre de fissures observées au MEB au sein du composite.
En considérant ces résultats, les diminutions de contrainte et déformation à rupture du composite, observées entre la 26e et la 52e semaine, semblent être majoritairement dues au plus grand nombre de fissures et à la dégradation des interfaces fibre/matrice au sein du matériau, mises en évidence au MEB. L’hypothèse d’un effet retardé sur les fibres de lin et de l’altération de la cohésion fibre/fibre peut être écartée car celle-ci a lieu pour des expositions plus courtes, c’est-à-dire inférieures à 9 semaines.
La Figure 59 propose un scénario de l’impact du vieillissement hygrothermique cyclique et des mécanismes qui ont lieu au sein du composite pour des durées allant de 1 semaine à 1 an d’exposition. L’état du matériau est dépeint après 1 semaine de conditionnement à 23 °C et 50% HR qui suit un vieillissement de : a) 0 semaine, b) 1 semaine, c) 4 semaines, d) 9 semaines, e) 26 semaines et f) 52 semaines. Le nombre d’icônes représente schématiquement la quantité d’éléments présents dans le matériau et son évolution est seulement donnée comme une tendance pour mettre en évidence les modifications qualitatives qui ont lieu dans le composite au cours du vieillissement.
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Figure 59 : Influence du vieillissement hygrothermique cyclique sur le composite lin/époxy de 1 semaine à 1 an d’exposition. Les conditions de vieillissement sont les suivantes : 55 °C x [3,5 jours à 90% HR +
3,5 jours à 40% HR]. L’état du matériau est dépeint après 1 semaine de conditionnement à 23 °C et 50% HR qui a suivi un vieillissement de :
a) 0 semaine, b) 1 semaine, c) 4 semaines, d) 9 semaines, e) 26 semaines et f) 52 semaines. a) Adhésion fibre/matrice imparfaite dans
quelques zones (MEB) ; constituants hydrophiles (IRTF; meth Van Soest) ; teneur en eau (ATG)
b) Plus d’eau dans le matériau (DVS) et décohésions fibre/fibre (MEB).
c) Petite augmentation de la teneur en eau (essais de traction)
d) Perte de certains constituants hydrophiles (DVS, [DRX, IRTF, meth Van Soest, essais de traction] sur les fibres) responsable d’une teneur en eau dans le
matériau un peu plus faible
e) Quelques décohésions fibre/matrice et décohésions fibre/fibre plus marquées (MEB).
f) Plus nombreuses décohésions fibre/matrice (MEB).
: Eau ; : constituants hydrophiles (pectines et hemicellulose) ; : Fibre de lin ; : Matrice ; : Décohésions ; : Cortex (écorce)
Non-vieilli
Cortex résiduel Lumen
1 semaine
Constituants hydrophiles (pectine & hemicellulose)
9 semaines Décohésion fibre/fibre 26 semaines Adhésion imparfaite 52 semaines Décohésion fibre/matrice 4 semaines Teneur en eau
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Conclusion
Dans ce chapitre, l’influence du vieillissement hygrothermique sur les propriétés d’un composite à base de fibre de lin a été étudiée, plus précisément l’influence d’expositions cycliques à des conditions humide (90% HR) et sèche (40% HR). La température a été choisie pour accélérer les phénomènes sans provoquer de dégradation supplémentaire du matériau. Les essais de traction menés sur le composite unidirectionnel ont montré que les modules sont altérés à court terme (jusqu’à 4 semaines), tandis que la contrainte et la déformation à rupture sont impactées après de longues expositions (entre 26 et 52 semaines). Puisque les propriétés mécaniques longitudinales sont principalement gouvernées par les fibres, nous avons exposé des faisceaux de fibres de lin aux mêmes conditions de vieillissement pour comprendre l’origine des modifications des propriétés du composite. Les essais de tractions menés sur les faisceaux de fibres ont montré que les évolutions de propriétés ont lieu entre la 4e et la 13e semaine, une période différente de celles du composite. Les analyses DVS, DRX et FTIR-ATR ont mis en évidence que les évolutions de propriétés mécaniques des faisceaux de fibres sont liées à une perte de constituants hydrophiles amorphes (pectine et hémicellulose) responsables de la cohésion fibre/fibre. De plus, les analyses ont montré que l’évolution de comportement des fibres non-enrobées n’est pas directement transposable au composite. Les observations au MEB et les analyses DVS réalisées sur le composite tendent à indiquer que la diminution de modules du composite, observée jusqu’à 4 semaines, résulte d’une légère augmentation de la quantité d’eau résiduelle au sein du matériau après les premières semaines de vieillissement, associée à des décohésions fibre/fibre au sein des faisceaux du composite. À ces phénomènes, pourrait également s’ajouter une augmentation de l’angle micro-fibrillaire des fibres. En outre, les diminutions de contrainte et déformation à rupture du composite, observées entre 26 et 52 semaines, ne semblent pas être induites par un effet retardé sur les fibres de lin et l’altération de la cohésion fibre/fibre. En effet, d’après les analyses DVS menées sur le composite, ces modifications ont lieu pour des durées d’exposition plus courtes, c’est-à-dire inférieures à 9 semaines. La chute de ces propriétés mécaniques du composite vient plus probablement du plus grand nombre de fissures et de la dégradation des interfaces fibre/matrice au sein du matériau, mis en évidence au MEB. Finalement, ce composite s’est montré résistant à un vieillissement hygrothermique « réaliste ». Ces résultats sont
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prometteurs pour le développement de ce type de matériaux bio-sourcés, même en conditions humides.
Ce chapitre s’est concentré sur le comportement longitudinal du composite unidirectionnel, dans le chapitre suivant nous allons nous intéresser au comportement transverse du composite et à la contribution de la matrice à l’évolution de ses propriétés au cours du vieillissement.
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