Chapitre 3 Simulations classiques et semi-classiques
3.4 Comparaison entre le photocourant radial expérimental et simulé
Les résultats expérimentaux suivants ont été obtenus en faisant de la microscopie de photoïonisation à partir de l’état métastable
(
6s[ ]
3 2 J=2)
de l’atome de xénon. L’atome est excité à 1-photon au-dessus du seuil d’ionisation par un laser à colorant à fréquence doublée dans l’ultraviolet proche. La polarisation du laser est parallèle au plan du détecteur. L’excitation a lieu dans la zone d’extraction d’un spectromètre à imagerie de type « velocity-map » équipé d’une lentille électrostatique, cette dernière étant requise pour agrandir et visualiser l’image définitive sur le détecteur avec une résolution suffisante. Les photocourants radiaux expérimentaux Pexp( )
R [e85] sont ensuite extraits et comparés aux photocourants simulés Pcalc( )
R [e86].La figure suivante [f35] montre une image expérimentale typique enregistrée dans un champ de 615 V/cm (Eps = -151.8 cm-1) avec un laser accordé 23.8 cm-1 au-dessus de l’énergie de point selle (E = -128.0 cm-1). La figure d’interférence est clairement observable, et l’on distingue nettement cinq anneaux brillants concentriques. Pour les comparaisons, les distributions radiales de probabilité Pcalc
( )
R ont été lissées. Le lissage sert à prendre en compte un certain nombre de facteurs numériques et expérimentaux. Ainsi la résolution expérimentale du détecteur étant limitée, certaines franges d’interférence ne sont pas séparées en particulier au centre de l’image. Ensuite le lissage permet de limiter l’influence sur le résultat final des singularités qui apparaissent dans le calcul semi-classique. En effet, lorsque le coefficient dR dβ
tend vers zéro [Cf. équation e83 et figure f25], le calcul diverge et les franges correspondant au rayon d’impact classique maximal respectivement des trajectoires directes et indirectes deviennent démesurées par rapport au reste de l’interférogramme et ne rendent plus compte de la réalité. La frange externe est systématiquement mal reproduite puisque la taille de l’image est limitée par l’espace classiquement accessible. Le bord de l’image qui correspond à la caustique ne peut être dépassé qu’à cause du caractère quantique de l’électron. Cet effet tunnel sera pris en compte dans nos simulations quantiques. [Cf. Chapitre 4].f35 A gauche, image expérimentale de photoélectrons enregistrée dans un champ électrique extérieur de 615 V/cm, en excitant des atomes de xénon métastables à partir de l’état
[ ]
(
6s3 2 J=2)
23.8 cm-1 au-dessus du point selle. A droite, comparaison entre le photocourant radial expérimental et la simulation semi-classique correspondant aux mêmes paramètresinitiaux.
Toute une série d’images [f36] a été enregistrée à différentes énergies d’ionisation, ce qui donne accès à l’évolution de la distribution radiale et angulaire des photoélectrons émis lors de la photoïonisation de l’atome de xénon. Le continuum Stark est ainsi balayé de l’énergie de point selle jusqu’à l’énergie d’ionisation en champ nul, en enregistrant les images successivement hors et sur résonance.
Juste au-dessus du point selle, on observe une première structure en anneau correspondant à l’accumulation d’électrons dont la trajectoire est indirecte. Progressivement plusieurs autres anneaux d’interférence apparaissent [f36 de -152.43 à -118.74 cm-1]. A partir deEdir, seuil caractéristique d’apparition des trajectoires directes [f36 -116.67 cm-1], on observe un point très intense au centre de l’image. Son rayon grandit progressivement pour donner un second système de franges d’interférence au centre de l’image.
Une des caractéristiques les plus frappantes est l’évolution lente et continue de la figure d’interférence en fonction de l’énergie. Ainsi la taille de l’image et le nombre de franges sombres augmentent continûment, et le fait d’être sur une résonance Stark augmente l’intensité du signal mais ne modifie nullement la figure d’interférence [f36, par exemple à -78.59 cm-1].
f36 Série d’images expérimentales de microscopie de photoïonisation réalisée au Fom Amolf à Amsterdam sur l’atome de xénon dans un champ électrique extérieur de 615 V/cm. Le
domaine énergétique va de -152.43 cm-1 à -39.35 cm-1. (Eps = -151.8 cm-1 et Edir = -117.6 cm-1) 59
La figure [f37], montre une série de comparaisons entre des distributions radiales expérimentales et simulées pour des énergies entre E et ps Edir. A plus haute énergie, la résolution du détecteur est trop faible pour pouvoir séparer les franges d’interférence et la comparaison avec les simulations devient impossible. Cette comparaison est donc réalisée dans une région où il n’y a pas de compétition entre trajectoires directes et indirectes. Malgré l’ensemble des approximations qui ont été faites, les résultats des simulations reproduisent plutôt bien les données expérimentales. En particulier, ils rendent bien compte de la position et du nombre de franges d’interférence ainsi que de leur évolution en fonction de l’énergie. On note bien sûr des différences majeures. Nous avons déjà mentionné que ni l’intensité ni la largeur et la forme de la frange extérieure ne pouvait en être convenablement reproduite dans le cadre de ces simulations semi-classiques. L’intensité relative entre les différentes franges intérieures de l’interférogramme est aussi mal reproduite. Enfin la résolution du détecteur ne permet pas d’observer les franges centrales naissantes comme sur la figure ci-dessous [f37] aux énergies -135.7, -131.91, -127.95 et -121.03 cm-1.
f37 Comparaison entre les simulations semi-classiques et les spectres expérimentaux de courant radial de photoélectrons pour l’atome de xénon. Remarque : certaines courbes simulées ne semblent pas tendre vers zéro en R = 0 sur cette figure. Ceci est dû au lissage qui
relève la valeur des premiers points lorsque la simulation fait apparaître une frange naissante au centre de l’interférogramme.56
Nous comprenons et interprétons bien l’évolution globale des images du xénon avec le modèle classique et semi-classique. Nous avons distingué deux types de trajectoires qui donnent chacun une contribution différente à l’interférogramme. Nous avons vu que la contribution indirecte était essentiellement dominée par le couple de trajectoires
(
1+,2−)
. Enfin nous avons pu simuler les interférogrammes expérimentaux dans les intervalles d’énergie où la comparaison était possible en retrouvant bien la position et le nombre de franges d’interférence.Le fait que les expériences réalisées sur le xénon n’aient montré aucun effet de résonance sur les interférences et que les résultats sont bien reproduits par les simulations, montre que les hypothèses de ce modèle semi-classique sont vérifiées. Dans le cas d’un atome tel que le xénon
(
Z =54)
, on peut donc considérer que la distribution initiale des photoélectrons est isotrope et que le continuum est dense d’une infinité d’états. Le nombre de franges sombres observé est donc exclusivement gouverné par l’énergie cinétique du photoélectron et la force du champ électrique extérieur, et non par les nombres quantiques paraboliques des états Stark quasi-discrets.Ceci contredit les prédictions théoriques dans le cas de l’hydrogène. On s’attend en effet à observer sur le détecteur une image directe de la fonction d’onde atomique correspondant à l’état Stark dans lequel on a excité l’atome. En particulier, sur une résonance, le nombre de nœuds n doit être relié au nombre de franges sombres. Il est donc nécessaire ξ d’effectuer des simulations quantiques permettant d’établir le lien entre les résultats attendus pour le cas de l’hydrogène atomique [expériences qui n’ont jamais été réalisées en raison de difficultés majeures (laser spectralement fin à 91 nm)] et les atomes non-hydrogénoïdes où la structure du continuum n’a pas d’effet en microscopie de photoïonisation.