5. Fenêtre d’observation et temps caractéristique pour l’évaporation d’une molécule
5.2. Comparaison avec les résultats expérimentaux
5.2. Comparaison avec les résultats expérimentaux
Pour les agrégats d’eau, comme nous l’avons déjà indiqué, l’ordre de grandeur du temps caractéristique pour une évaporation est estimé à la dizaine de picosecondes [3]. Ainsi, l’évaporation à lieu principalement pendant la fenêtre d’observation. Cependant, nous avons recherché la possibilité d’observer des événements pour lesquels l’évaporation a lieu à l’intérieur de la zone d’accélération
Pour cela, il faut soustraire les événements associés à une dissociation avant la zone d’accélération. Il suffit alors d’extraire les événements pour lesquels la différence de temps d’arrivée correspond aux valeurs calculées par la simulation. La Figure 1.19 montre les graphiques de corrélation des positions verticales y1 et y2 avant la soustraction (figure 1.19 a) ) et une fois ces événements retirés (figure 1.19 b) ). Les événements correspondent à l’expérience réalisée sur l’heptamère (8 keV, cible d’argon) avec une tension de déviation sur le pusher. Ce jeu de données est celui utilisé dans le paragraphe 5.3.
Figure 1.19: Corrélation entre la distribution d’impact selon l’axe y du premier hit et celle du deuxième hit avant (a) et après (b) soustraction des évaporations ayant eu lieu dans la fenêtre d’observation de 230 ns.
Dans la figure 1.19 b), on observe trois taches séparées (encadré rouge) correspondant à l’évaporation d’une, deux et trois molécules dans une gamme de différence de temps inférieure à celle attendue pour l’évaporation avant la zone d’accélération. En effet, les trois
59 taches correspondent aux valeurs de y1 attendues pour les fragment chargés H+(H2O)6, H+(H2O)5 et H+(H2O)4, et la valeur de y2 est la signature d’un fragment neutre. Le nombre d’événements reste faible, mais il est néanmoins possible d’observer de l’évaporation au-delà de la fenêtre d’observation prise en compte dans l’analyse des résultats.
Conclusion
Dans ce chapitre consacré au dispositif expérimental, nous avons présenté l’ensemble des résultats permettant la validation de la méthode de mesure de la distribution de vitesse d'une molécule évaporée d'une nanogoutte d'eau protonée. Cette méthode est basée sur l’association d’une technique d’imagerie de vecteur vitesse avec la méthode COINTOF, une technique de spectrométrie de masse de type MS/MS permettant de détecter sur un même détecteur les fragments neutres et chargés issus de la dissociation d’un ion précurseur, préalablement sélectionné en masse et en vitesse. Plusieurs codes ont été créés dans l’environnement ROOT pour permettre l’analyse des données multiparamétriques : la sélection des nanogouttes ayant évaporé un nombre donné de molécules, la reconstruction des positions d’impact sur le détecteur pour les molécules et les résidus chargés, la production de la distribution des impacts des molécules pour des nanogouttes ayant évaporé un nombre donné de molécules.
Une simulation du dispositif de détection incluant le calcul de la position et de la vitesse des différentes particules, en tenant compte des champs électriques appliqués, a été construite et validée. Cette simulation a permis de cerner l’influence de différents paramètres comme le lieu de la collision et la dimension transverse du faisceau incident sur la distribution des vitesses des molécules évaporées. Elle a aussi été utilisée pour créer la matrice d’apprentissage utilisée dans l’étape initiale d’unfolding. En effet, la distribution de vitesse de la molécule évaporée est la cause de la distribution d’impact mesurée, et ce problème inverse est résolu en utilisant une technique d’unfolding, disponible dans la bibliothèque de l’environnement ROOT. La simulation permet enfin la validation de la distribution de vitesse obtenue.
L’étude de l’ensemble des événements enregistrés lors d’une expérience met en évidence deux sources de bruit possibles pour la mesure de la distribution de vitesse d’une molécule évaporée. L’analyse détaillée montre qu’une possible contribution du bruit électronique du
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détecteur ou de l’arrivée fortuite de deux ions incidents dans la fenêtre d’acquisition est négligeable. Enfin, l’étude des conséquences de la fenêtre d’observation et du temps caractéristique pour l’évaporation d’une molécule sur les événements enregistrés montre que l’évaporation au-delà de la fenêtre d’observation est observable mais dans de faibles proportions.
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