Caractéristiques des événements de nucléation

4.3.2. Caractéristiques des événements de nucléation

4.3.2.1. Caractérisation du facteur de grossissement - Growth Rate (GR) -

Le facteur de grossissement (GR) est calculé à partir des spectres dimensionnels obtenus soit par le SMPS soit par l’AIS / NAIS selon la méthode décrite section 2.1.2. Nous avons choisi de calculer ce GR à partir du AIS / NAIS afin de comparer les vitesses de croissance obtenues à celles publiées dans la littérature, calculées en général à partir de du temps nécessaire pour que le mode de nucléation des particules passe de 7 nm à 20 nm (Kulmala et al. 2004c, Hirsikko et al. 2005, Suni et al. 2008). Dans cette gamme de taille, il est considéré que ce GR est linéaire. Le GR ne sera calculé que pour les cas où la croissance est continue (classe 4). Dans la figure 4.3.2-1 est représentée une journée où a eu lieu une formation de particule continue mesurée par le NAIS. La partie du haut de la Figure 4.3.2-1 représente les concentrations en ions positifs sur une échelle logarithmique de diamètre couvrant le spectre mesuré par le NAIS (0,4-44 nm) et la partie du bas représente les ions négatifs mesurés dans la gamme de 7 à 20 nm sur une échelle de diamètre linéaire.

Figure 4.3.2-1 Détermination du growth rate à l aide de l AIS / NAIS

Dans cet exemple, le GR est estimé à 3,5 nm h^-1. Tous les jours de nucléation continue n’ont pas pu aboutir à un calcul de GR, du fait que, soit la pente est verticale, soit l’évènement n’est pas aussi clair que celui présenté dans la figure 4.3.2-1 et il est difficile de tracer une droite. Cela peut être tout simplement dû au fait que le puy de Dôme est soumis à des échanges verticaux ou que la masse d’air n’est pas homogène spatialement. Nous constatons l’importance de se situer dans la même masse d’air tout le long du processus pour pouvoir déterminer une dynamique de l’évènement. Au total 65 % des évènements de nucléation type 4 ont donné lieu à un calcul de GR (35 évènements en tout). Nous ne présentons pas de saisonnalité du fait que le nombre de GR que nous avons pu calculer pour certains mois n’est pas suffisant. La moyenne des GR mesurée sur la période de Mars 2006 à Décembre 2007 est de 5±3,5 nm h^-1. Pour Hyytiälä la valeur du GR observé est de 4-5 nm h^-1 et pour Tumbarumba la valeur est d’environ 8 nm h^-1. Nishita et al. (2008) ont également mis en évidence l’apparition d’un mode nucléation sur le Mont Norikura (2770 m, Japon). Ils ont calculé un GR de 2,6 – 3,1 nm h^-1. Nos valeurs des GR sont donc proches de ceux qui sont calculés dans la littérature (Kulmala et al., 2004a).

4.3.2.2. Le taux de formation de particules (J)

Le taux de formation de particules peut se calculer à partir des données obtenues à

partir de la formule : i _i

i CoagS N

dt dN

J = + × (Kulmala et al. 2001). Nous allons calculer dans notre cas le taux de formation de particules de 15 nm. Nous choisissons de calculer le J₁₅ plutôt que le J₁₀ du fait que le SMPS débute la mesure du spectre dimensionnel à 10 nm. Cela nous permet de nous affranchir des éventuels effets de bord de la mesure. Le dN/dt est déterminé en traçant la concentration des particules de 15 à 20 nm, lorsque le nombre de ces particules montre une croissance linéaire nous effectuons une interpolation linéaire, nous avons ainsi la variation de la concentration dans le temps (Dal Maso et al. 2005).

De la même manière le puits de particules par coagulation avec les particules environnantes, CoagS, est calculé à partir des données SMPS. La formule utilisée est la suivante (Kulmala et al. 2001).

∑

Où K_ij est le coefficient de coagulation (Fuchs 1964, Seinfeld and Pandis 1998) Dal Maso et al. (2005) nomme FcoagS le produit suivant :

i N CoagS FCoagS= × R² 0 2 000 4 000 6 000 8 000 0 6 12 18 24 )

Pour la journée présentée dans la figure 4.3.2-2, le dN/dt a une valeur de 0,97 # cm^-3 s

-1

. La médiane obtenue pour toute la période de mesure est de 0,31 # cm^-3 s^-1 et la moyenne est de 0,5 ± 0,5 # cm^-3 s^-1.

Pour déterminer le J15 il nous reste à calculer le FCoagS. CoagS et Fcoag sont représentés figure 4.3.2-3 pour le 17 avril 2007.

Figure 4.3.2-3 Calcul du puit de coagulation

La valeur maximum du FCoag est d’environ 0,09 # cm^-3 s^-1, si nous prenons la valeur moyenne du FCoag durant la période où nous observons la formation des nouvelles particules nous arrivons à environ 0,04 # cm^-3 s^-1. La valeur de dN/dt pour cette journée étant de 0,97 # cm^-3 s^-1 nous pouvons négliger l’effet de la coagulation. De manière générale, la valeur de FCoag est au moins inférieur d’un facteur 10 à la valeur du dN/dt.

La valeur moyenne du J15 est donc de est de 0,5 ± 0,5 # cm^-3 s^-1. Si nous comparons le puy de Dôme à un site de troposphère libre, comme le Jungfraujoch, où la station est située à 3580 m, nous trouvons que le taux de formation de particules ultrafines est dans la limite supérieure. En effet, sur de plus petites périodes de mesures, Baltensperger et al. (1997) ainsi que Weingartner et al. (1999) ont calculé des J₁₀ de 0,5 et 0,14 # cm^-3 s^-1 respectivement.

Le site du puy de dôme est un site particulier par sa présence fréquente en nuages. Nous avons vu dans cette section que la présence de nuage semblait avoir un impact

significatif sur la formation de particules. Nous avons donc décidé d’approfondir notre compréhension de la nucléation vis-à-vis de ce paramètre.