7.5 Conclusion . . . 140
7.1 Introduction
Dans ce dernier chapitre, nous allons nous intéresser à la reconstruction d’un gradient de contrainte dans l’épaisseur. Toujours dans le souci de progresser étape par étape et de pouvoir vérifier la réalité physique des estimations tirées de la DAXM, nous avons choisi de considérer le cas d’un échantillon de UO2 implanté par des ions Kr. Il s’agit en effet d’un cas relativement simple car les tailles de grains sont grandes par rapport à la section du faisceau, et l’implantation des ions créé une couche contrainte en surface dont l’épaisseur est de quelques microns. On se retrouve donc avec une microstructure relativement simple (pour ce qui concerne notre étude), i.e. un cristal avec une couche de surface de même orientation cristallographique que le substrat mais fortement contrainte. Les données analysées ici sont celles obtenue par Richard [2012a] pendant de sa thèse ; il s’agissait d’un des tous premiers essais de DAXM réalisé sur la ligne BM32. Dans sa thèse, Ibrahim[2015] a ensuite étendu le travail initié par A. Richard, notamment à l’aide de simulations numériques de l’état des contraintes en fonction des conditions d’implantation.
126 Chapitre 7 : Analyse d’un gradient intragranulaire de contrainte : cas del’UO2 implanté
7.2 Conditions expérimentales et reconstruction des images
de Laue en profondeur
7.2.1 Echantillon
L’échantillon étudié, élaboré par l’équipe de H. Palancher au CEA-Cadarache, est un polycristal d’UO2 qui a été bombardé par des ions Kr (figure 7.1). Il s’agit d’un échantillon préliminaire à d’autres études [Richard, 2012a, Ibrahim, 2015] pour lesquelles des ions He ont été implantés, mais ces derniers n’ont pas été mesurés par DAXM. L’implantation des ions crée des défauts ponctuels ou étandue dans le matériau, dont la densité et la distribution spatiale varient en fonction des conditions de bombardement. Elle simule en surface la création en volume de gaz rares dans le combustible nucléaire en cours de fonctionnement sous l’effet de la fission de l’uranium. Dans les conditions adoptées pour cet échantillon, la profondeur d’implantation est d’environ 1.2 µm. On s’attend ainsi à de forts gradients de déformation élastique et de contraintes sur une couche de quelques microns d’épaisseur, au voisinage de la surface de l’échantillon. Il s’agit donc de conditions idéales pour tester les potentialités de la DAXM. Dans ce type d’échantillon, la déformation de la maille cristalline dans la couche implantée peut être très grande, de l’ordre de quelques pourcents. Du fait de cette forte déformation, pour certains échantillons, les spots fins et intenses de l’UO2 non-implanté peuvent être facilement séparés des spots voisins larges et peu intenses provenant de la couche implantée. Pour l’échantillon considéré ici, les deux familles de spots sont superposées, le spot de la couche se présentant comme un épaulement au pied du spot du substrat.
Figure 7.1 – L’échantillon d’UO2 étudié a été implanté avec des ions Kr par le
CEA-Cadarache, à une profondeur de ∼ 1.2 µm. La taille de grain est de l’ordre de la dizaine de microns.
La taille de grains de cet échantillon était suffisamment grande (10−20µm) pour que l’image de Laue ne contienne que le diagramme du grain de surface. En effet, la longueur d’atténuation dans l’UO2 varie de 1 µm à 15 µm pour les énergies de BM32 (figure 7.2).
7.2 Conditions expérimentales et reconstruction des images de Laue en
profondeur 127
Figure 7.2 – Longueur d’atténuation dans UO2 et W pour le spectre d’énergie de BM32.
7.2.2 Acquisition des données et calibration du montage
L’acquisition des données de DAXM avait été réalisée en mars 2010 avec l’ancien setup de la ligne BM32, i.e. avant l’installation de la table anti-vibration et avant les nouvelles optiques de KB et la motorisation du détecteur. Le détecteur utilisé était la caméra Roper scientific (2048 × 2048 pixels de 77.3 µm). La formulation actuelle du problème géométrique n’était pas encore disponible. Les mesures avaient été effectuées par A. Richard et H. Palancher du CEA-Cadarache. La géométrie du montage était cependant globalement similaire aux conditions décrites dans les chapitres précédents. La translation du fil était dans une direction η � 40◦, et avec un pas de
déplacement variable de façon à ce que le pas du déplacement de l’ombre sur le détecteur soit constant (d’environ 5 pixels ici)1. Ainsi, 400 pas sont nécessaires pour que l’ombre balaye toute
la surface du détecteur. Les paramètres géométriques de l’expérience sont donnés dans le tableau 7.1
La calibration du montage a été réalisée selon la méthode présentée dans le chapitre5. Les 19 points de calibration utilisés, répartis sur toute la surface du détecteur sont indiqués sur la figure 7.3. La comparaison des profils d’intensité sur ces pixels, en fonction de la position du fil, avec les résultats du modèle son présentés sur la figure7.3. On remarque une fois de plus une reproduction fidèle des données avec le modèle. Les paramètres de calibration correspondant, obtenus après minimisation de la fonction coût, sont donnés dans le tableau 7.1. Comme précédemment, le diamètre du fil identifié est légèrement inférieur au diamètre nominal, mesuré par ailleurs.
7.2.3 Reconstruction
A partir des données collectées, nous avons tenté une reconstruction des images de Laue pour différentes profondeur dans l’échantillon, selon la méthode décrite dans le chapitre 6. La
1. Pour cela, un pseudo moteur ’ycam’ avait été déclaré dans l’environnement de pilotage de la microdiffraction Laue, et le scan était réalisé avec la commande SPEC ascan ycam 90 -80 400 0.3.
128 Chapitre 7 : Analyse d’un gradient intragranulaire de contrainte : cas del’UO2 implanté
Figure 7.3 – Profils de calibration obtenus après minimisation de la fonction coût. La position des 19 pixels utilisés est indiquée sur l’image de Laue.
7.2 Conditions expérimentales et reconstruction des images de Laue en
profondeur 129
Paramètre Valeur Paramètre Valeur
α 40◦ H 304.6 µm D 82.11 mm R 24.1 µm �p 77.5 µm κ −1.855◦ Xcen 905.7 pix. δ −0.342◦ Ycen 1059.61 pix. ζ 0◦ η 40.879◦
Table 7.1 – Valeurs des paramètres géométriques utilisés pour cette experience, déterminées par la calibration du montage. Les deux colonnes de gauche indiquent les valeurs relatives à la
microdiffraction Laue, et les deux colonnes de droite celles relatives à la DAXM. La valeur nominale du rayon du fil est R = 25 µm (on note que la valeur identifiée est légèrement
inférieure à la valeur nominale, cf. discussion section7.3 ).
reconstruction du pic 52 (cf. figure 7.4), obtenue avec une interpolation tous les 5 µm selon la
méthode exposée dans la section 6.7, est montrée sur le figure 7.5.
Figure 7.4 – Analyse du pas de déplacement de l’ombre sur le détecteur par pas de déplacement du fil. Ici, d’après les deux images miniatures correspondant à deux images successives, l’ombre (surlignée en rouge) a avancé de ∼ 5 pixels entre les images 9543 et 9544.
On observe un résultat qualitativement différent de ceux observés dans le chapitre précédent. On voit maintenant clairement une structuration des taches de Laue reconstruites, avec des sauts d’intensité et des fluctuations manifestement artificielles de niveau de gris, discontinues, d’un pas de 5 pixels. On remarque que la fréquence de ces discontinuités correspond au pas de déplacement de l’ombre sur le détecteur.
130 Chapitre 7 : Analyse d’un gradient intragranulaire de contrainte : cas del’UO2 implanté
Figure 7.5 – Reconstruction classique (pas de 5µm) du pic 5 à différentes profondeurs. La deuxième ligne est un zoom sur trois pics reconstruits. Les profils d’intensité dans la bande
centrale de pixels (indiquée par la ligne rouge) sont indiqués.
Nous nous sommes donc intéressés plus en détails à la procédure utilisée pour la reconstruction. Nous avons reproduit sur la figure 7.6un schéma des résultats montrés auparavant dans la figure 4.5, relatifs à la relation entre la profondeur ξf, la position du fil, et le pixel considéré. Sur cette
figure, on indique en traits fins des isovaleurs de ξf, et en trait gras l’isovaleur de la profondeur
ξ pour laquelle on souhaite faire la reconstruction (valeur cible). Les points noirs indiquent les
trois images qu’il faudra utiliser, pour chaque pixel reconstruit, pour atteindre cette valeur de
ξ en combinant dérivation par différence finie et interpolation, comme expliqué précédemment.
Il apparaît clairement que pour un certain nombre de pixels voisins, la reconstruction sera faite avec la même série de 3 images. On doit donc s’attendre à des discontinuités de niveau de gris dans l’image reconstitué, lors du changement de série d’images ; c’est ce que l’on observe ici.
Pour cette expérience sur l’UO2, qui est ancienne, le pas du déplacement du fil avait été choisi de telle manière à avoir un déplacement relativement grand de l’ombre par pas de fil (5 pixels). Dans ce cas, le pas en pw étant grand devant la taille du pixel, l’échelle des abscisses de la
figure 7.6 est contractée, et la pente des courbes isovaleur augmente (en valeur absolue). Avec ces conditions expérimentales, on trouve que chaque série de 3 images permet la reconstruction de 5 pixels voisins à une profondeur donnée, ce qui explique la structure de l’image 7.5. Nous avons vérifié, sur la courbe en haut à droite de la figure 7.7, que les discontinuités de niveaux de gris apparaissent lorsque l’on change de série d’images de référence.
De telles discontinuités de niveau de gris n’ont pas été observées dans le chapitre précédent lors de l’étude sur la macle. Cette différence est à attribuer aux conditions du scan. Il s’agit en effet d’une expérience plus récente, pour laquelle on avait choisi un pas de déplacement du fil bien plus petit, d’environ 2 pixels. L’échelle de la figure7.6est alors dilatée, diminuant le nombre de pixels reconstruits avec la même série d’image, et lissant ainsi les discontinuités.
En anticipation sur la suite du chapitre, on remarque que ces difficultés étaient prévisibles, dans la mesure où l’on cherche à reproduire un champ fortement non-linéaire (distribution de l’intensité sur les pixels en fonction de la profondeur dans l’échantillon) avec un petit nombre d’images et l’utilisation des procédures de dérivation et d’interpolation les plus simples (linéaires).
7.3 Analyse de la transmission dans le fil 131
Figure 7.6 – Reproduction schématique de la figure 4.5, indiquant la profondeur ξf en fonction
de la position du fil et du pixel considéré. Pour la reconstruction de l’intensité sur un pixel Pi à
la profondeur ξ souhaitée (courbe en gras), on doit utiliser les 3 images marquées par les points. Nous donnons dans la section suivante une voie de solution possible, basée sur la prise en compte de la transmission du faisceau au travers du fil absorbant.
7.3 Analyse de la transmission dans le fil
Nous avons cherché à quantifier l’effet de la transmission des rayons X au travers du fil sur les artefacts décrits ci-dessus. En effet, lorsque le faisceau diffracté est dans une position proche de la tangence au fil cylindrique, l’épaisseur de W traversée par le faisceau est faible, et donc potentiellement le fil n’absorbe pas entièrement le faisceau, contrairement aux hypothèses faites dans le modèle de DAXM (figure 7.8). On peut donc penser que la prise en compte de la transmission du faisceau au travers du fil pourrait améliorer la reconstruction, puisque le passage du fil réduit de manière progressive, et non abrupte, l’intensité mesurée. Dans un premier temps, nous formulons l’effet de l’absorption par le fil. Le modèle obtenu est ensuite comparé aux résultats d’une expérience dédiée. Nous reviendrons sur le cas de l’UO2 dans la section suivante.
7.3.1 Formulation
Afin de prendre en compte l’effet de la transmission du faisceau diffracté au travers du fil absorbant, nous allons avoir besoin d’exprimer la longueur de matière traversée par le faisceau. Nous appelons �w cette longueur. Son expression sera détaillée dans la section suivante (7.3.2),
dans le cas d’une géométrie quelconque . La géométrie du problème est illustrée par la figure 7.9. On remarque simplement pour l’instant que �w dépend de la position ξ de la source, du pixel
considéré P , et de la position pw du fil absorbant. Nous nous plaçons dans le cas où le faisceau
est de section négligeable, et que la rugosité de surface du fil est nulle3. 3. Il reste à quantifier l’impact de ces hypothèses.
132 Chapitre 7 : Analyse d’un gradient intragranulaire de contrainte : cas del’UO2 implanté
Figure 7.7 – Décomposition de la reconstruction d’une ligne de pixels. La colonne de gauche montre, pour 8 images successives, un agrandissement de l’image de Laue autour de la tache 5, lors du passage du fil. La colonne suivante montre le résultat de la soustraction de deux images successives. La courbe en bas à droite est le profil d’intensité obtenu pour la ligne centrale de pixels (ligne rouge) des différences d’images (pour les trois premières soustractions). La courbe
7.3 Analyse de la transmission dans le fil 133
Figure 7.8 – Illustration de la transmission du faisceau au travers du fil absorbant. Lorsque le fil est à la position pw2 correspondant à la profondeur ξf2 pour le pixel P , la partie transmise
des faisceaux émis entre les profondeurs ξf1 et ξf2 est mesurée par ce pixel.
Dans cette section, nous montrons comment les équations (4.5-4.6) doivent être modifiées pour rendre compte de cette absorption. Cela permettra d’améliorer l’algorithme de reconstruction proposé en section 6.6.1.
L’intensité reçue par un pixel P est affectée par l’absorption du fil, selon la loi de Beer- Lambert. Pour quantifier cet effet, nous avons besoin de connaître, en plus de �w, la longueur
d’onde du faisceau. Deux cas sont à considérer :
• Lorsqu’il s’agit de calibrer le montage expérimental, c’est le rayonnement de fluorescence qui est utilisé. Comme nous l’avons vu, l’échantillon émet plusieurs longueurs d’onde caractéristiques, les raies Kα étant les plus intenses. Dans l’analyse, il faudrait combiner
l’absorption de chaque énergie.
• Lorsqu’il s’agit de reconstruire les images de Laue, c’est l’énergie de chaque tache de Laue qu’il faut considérer. Cette énergie est accessible via l’indexation des diagrammes de Laue (aux harmoniques près), lors de l’analyse standard des images. Pour les cas où le pics de Laue est très étalé sur le détecteur (par ex. pour un échantillon ayant subi une forte déformation plastique), on pourra envisager une reconstruction itérative sans puis avec prise en compte de l’absorption du fil (solution qu’il reste à tester).
Dans ce travail, on se limite au cas pour lequel la longueur d’onde λ du faisceau émis ou diffracté par l’échantillon est unique, et connue. La proportion de l’intensité absorbée par le fil (notée aw) sera donc
aw(ξ, P, pw) = 1 − exp(−µλ�w) si �w ≥ 0 (7.1)
où l’on utilise la notation aw(ξ, P, pw) pour relever le fait que cette absorption dépend, tout
comme �w, de la position de la source dans l’échantillon, de la position du pixel considéré, et de
la position du fil.
Nous reprenons la formulation générale proposée dans le chapitre4, dans laquelle la transmission dans le fil avait été négligée, i.e. considérant aw = 1 pour tout �w > 0. Nous considérons
134 Chapitre 7 : Analyse d’un gradient intragranulaire de contrainte : cas del’UO2 implanté pour lequel ξb <0 < ξf, la relation (4.3) s’écrit
S(pw, P) = � ξf 0 [1 − aw(ξ, P, pw)] Is(ξ, P ) dξ + � +∞ ξf Is(ξ, P ) dξ . (7.2)
La dérivée de cette équation par rapport à la position du fil pw est un peu plus compliquée que
l’expression (4.5) dans la mesure où l’absorption aw et la borne d’intégration ξf dépendent tous
les deux de pw. Le problème est en fait celui de la dérivation d’une intégrale paramètrique4.
Après quelques calculs, et en notant que aw(ξf, P, pw) = 0 car cette valeur de aw correspond
au cas d’un faisceau tangent au fil et donc nullement absorbé (cf. section 4.3.3.1), on obtient l’expression ∂S(pw, P) ∂pw = − � ξf 0 ∂aw(ξ, P, pw) ∂pw Is(ξ, P )dξ . (7.3)
On peut noter les remarques suivantes :
• A partir de cette dernière expression, on retrouve l’équation (4.5) correspondant au cas d’une absorption totale par le fil, en remarquant que, dans ce cas, aw est constant par
morceau (fonction de Heaviside) et sa dérivée devient un Dirac centré en ξf.
• La relation (7.3) montre que l’absorption du fil a un effet sur la reconstruction de l’intensité
Is. Plus précisément, c’est la dérivée ∂aw/∂pw qui est importante.
• On voit par contre que l’on n’obtient pas directement l’intensité de la source à la profondeur
ξf comme dans (4.5), mais seulement une intégrale de celle-ci depuis la surface de l’échantillon
jusqu’à ξf, pondérée par la dérivée de aw. On note que les dérivées secondes de (7.3),
∂2S/∂p2w ou ∂2S/∂pw∂ξf, ne permettent pas de remonter à la fonction Is(ξf) puisque ξf
est une fonction de pw. L’analyse devient donc complexe.
• L’équation (7.3) montre enfin que l’information est maintenant diluée depuis la surface jusqu’à la profondeur ξf. Etant données les difficultés pressenties, il est clairement bénéfique
d’avoir un dispositif expérimental concentrant les fortes valeurs de ∂aw/∂pw pour les
profondeurs proches de ξf, et avec des valeurs nulles ailleurs. Une solution serait d’utiliser
des fils les plus épais et les plus absorbants possibles. Des diamètres supérieurs à celui considéré dans cette thèse doivent pouvoir être utilisés. D’un autre coté, les solutions multi-fils à base de grille de MET, qui sont fines (épaisseur ∼ 20µm, cf. section 3.3.3), risquent de poser problèmes, mais cette solution reste à tester expérimentalement. L’expression (7.3) montre que la reconstruction de l’intensité Is de la source dans l’échantillon
est entachée d’une erreur significative si la longueur ξ sur laquelle la dérivée ∂aw(ξ, P, pw)/∂pw
montre une variation significative n’est pas négligeable devant ξf.
7.3.2 Calcul de la distance �
wtraversée par le faisceau
Nous poursuivons maintenant l’analyse avec l’expression de la longueur traversée par le faisceau dans le fil. Il s’agit de trouver la distance �w entre les deux points M1 et M2, intersection
du faisceau diffracté avec la surface du fil (figure 7.9). En reprenant les notations introduites précédemment, on note #»yf la direction du faisceau diffracté, Y le point source considéré le long
4. La dérivée par rapport à x de la fonction F (x) = �b(x)
a(x)f(x, y)dy est donnée par la relation F�(x) =
f(x, b(x))b�(x) − f(x, a(x))a�(x) +�b(x)
a(x) ∂f
7.3 Analyse de la transmission dans le fil 135 du faisceau incident, P le pixel sur le détecteur, OW un point de l’axe du fil, et
#»
f le vecteur
donnant l’orientation du fil.
Figure 7.9 – Un faisceau, de direction #»yf, émis au point Y à l’intérieur de l’échantillon, et
atteignant le pixel P , doit traverser la longueur �w = M1M2 dans le fil de W. La position du fil
est déterminée par le point OW situé sur son axe et le vecteur directeur
#»
f.
Soit M un point géométrique situé sur le trajet du faisceau diffracté. Si l’on appelle ξ� sa
distance au point Y , l’équation de la droite formée par le faisceau diffracté est # » OWM = # » OWY + ξ� #» yf, (7.4)
et l’équation de la surface cylindrique du fil de rayon R est �O# »WM− (
# »
OWM .
#»
f)#»f� = R . (7.5)
En combinant ces deux équations, on obtient une équation du second degré en ξ�
(1 − D2)ξ�2+ 2(B − CD)ξ� + A − C2− R2 = 0 (7.6) avec A=O# »WY . # » OWY , B = # » OWY . #» yf, C= # » OWY . #» f , D= #»yf. #» f .
On s’intéresse aux cas où cette équation admet deux racines, ξ�
1 et ξ2�, qui correspondent aux
deux points d’intersection M1 et M2. On en déduit la longueur traversée par le faisceau dans le
fil absorbant, �w = |ξ1� − ξ2�|, qui vaut
�w = 2
�
(B − CD)2− (1 − D2)(A − C2− R2)
1 − D2 (7.7)
si (B−CD)2−(1−D2)(A−C2−R2) ≥ 0 , et bien sur �
w = 0 si (B−CD)2−(1−D2)(A−C2−R2) <
136 Chapitre 7 : Analyse d’un gradient intragranulaire de contrainte : cas del’UO2 implanté
Figure 7.10 – Géométrie idéale utilisée pour l’expression (7.9).
Pour fixer les idées, on peut exprimer la longueur �w dans le cas de la géométrie idéale
introduite à la section4.3.4: le fil est perpendiculaire au faisceau incident, parallèle au détecteur, et on considère un pixel P placé à la verticale de la source Y (cf. figure 7.10), de sorte que la direction du faisceau diffracté #»yf⊥
#»
yb et #»yf⊥
#»
f, i.e. dans le repère (O, #»xd,
#» yd, #» zd)) : #» f = 1 0 0 , #» yb = 0 1 0 , OW = 0 pw H , Y = 0 ξ 0 , P = 0 ξ D . (7.8)
La longueur �w devient alors simplement
�w = 2
�
R2− (ξ − pw)2 = 2
√
2Re − e2 (7.9)
avec e = R + pw− ξ la distance entre la surface du fil et le faisceau. La dérivée de l’absorption
s’écrit ∂aw ∂pw = 4µλ R− e �w exp(−µλ �w) . (7.10)
Les évolutions de �w, aw, et ∂aw/∂pw sont données en figure 7.11dans le cas du rayonnement de
fluorescence de Ge (E = 9.886keV) et des fils de W de diamètre 20 µm, 50 µm, ou 200 µm. Malgré des différences notables dans les longueurs traversées pour les trois diamètres, on remarque que
∂aw/∂pw est quasi-nulle au delà de e ∼ 0.5 à 1 µm. Pour le fil utilisé dans ce travail (R = 25 µm),
la valeur de aw est supérieure à 0.9 pour des valeurs de e > 1 µm. Cette valeur est en accord avec
l’écart observé systématiquement entre le rayon réel du fil et la valeur identifiée par la procédure de calibration : par exemple dans le tableau7.1, la valeur identifiée de R est inférieure de 0.9 µm à la valeur nominale.
7.3.3 Comparaison à l’expérience (source quasi-ponctuelle)
Afin de valider expérimentalement l’effet de la transmission des faisceaux diffractés au travers du fil, nous avons fait des mesures dédiées à l’aide d’une source quasi-ponctuelle. Nous avons pour
7.3 Analyse de la transmission dans le fil 137