3.2 Étude à 4K en fonction de la puissance d’excitation
3.2.3 Étude résolue en temps
Afin d’obtenir des informations sur l’efficacité quantique et la dynamique d’émission des boîtes quantiques, une spectroscopie résolue en temps de ces objets a été effectuée. Le protocole expérimental des mesures temporelles est décrit à la section 2.2.2. Les histogrammes des temps d’arrivée des photons ont été mesurées sur chaque raie excitonique des différentes boîtes à 4K en fonction de la puissance d’excitation. Ces histogrammes sont présentés sur les figures (3.16) et (3.17) pour la raie X1de QD1.3(les raies X et XX n’ont pas été mesurées à cause d’une détérioration de l’échantillon), pour QD1.54 et QD1.55 respectivement.
Les histogrammes des figures (3.16) et (3.17) démontrent deux comporte-ments distincts : alors que le maximum de l’histogramme sur les mesas QD1.3 et QD1.54 se décale dans le temps avec la puissance d’excitation, la raie sur le mesa QD1.55 ne se décale pas quelque soit la puissance d’excitation. Il est important de
Figure 3.16 – Évolution de l’histogramme des temps d’arrivée des photons pour la raie X1 du mesa QD1.3 en fonction de la puissance d’excitation à 4K. Le maximum de l’histo-gramme se décale avec la puissance d’excitation.
(a) (b)
Figure 3.17 – Évolution des histogramme des temps d’arrivée des photons suite à une excitation impulsionnelle des mesas à 4K (a) : QD1.54 et (b) : QD1.55 en fonction de la puissance d’excitation. Le maximum de l’histogramme se décale pour le mesa QD1.54 mais pas pour le mesa QD1.55 .
remarquer qu’à forte puissance d’excitation (>16Psat), un pic apparait à t=0. Le pic provient de l’émission du fond continu, comme on peut le voir sur la figure (3.18). Grâce à ces histogrammes il est possible de définir deux temps de vie l’un associé au signal de fond (τB) et l’autre associé à la raie de luminescence (τX).
En ajustant les histogrammes obtenus à 4K, par une exponentielle décrois-sante il est possible de déterminer les valeurs suivantes :
– Pour le mesa QD1.3 : τB = 700ps et τX1 = 2.2ns – Pour le mesa QD1.54 : τB = 800ps et τX = 1.3ns – Pour le mesa QD1.55 : τ = 700ps
Le cas du mesa QD1.55 est singulier, il n’y a pas de pic étroit spectralement et sa durée de vie (700ps ; voir figure (3.19)) est identique à la durée de vie du si-gnal de fond des deux autres mesas. Par conséquent cette émission correspond à une
(a) (b)
Figure 3.18 – Trait noir : histogramme des temps d’arrivée des photons des raies fines. Trait rouge : histogramme des temps d’arrivée des photons associés au signal de fond. (a) : QD1.3 (b) : QD1.54. Il est à remarquer que l’émergence du fond de luminescence correspond au pic qui apparait à t=0.
"tranche" du signal de fond.
Figure3.19 – Evolution de la durée de vie mesurée sur QD1.55en fonction de la puissance d’excitation normalisée. Nous rappelons que Psat=840nW .
Dans une boîte quantique il a été démontré que les photons sont émis de manière séquentielle [129]. En effet l’émission de l’exciton d’une boîte aura lieu après la désexcitation de tous les autres états supérieurs. Nous parlons d’effet d’émission en cascade radiative (voir figure (3.20)). Ce processus décrit bien le décalage temporel observé sur les histogrammes des temps d’arrivée des photons.
Afin de décrire le processus d’émission des boîtes quantiques, un modèle a été développé dans notre équipe [130]. Pour cela il a été décidé de partir d’un système multiexcitonique. Pour plus de clarté le détail des calculs est présenté en annexe B à la page 153. Dans la suite de la section seuls les résultats importants seront présentés. Deux régimes sont alors distingué.
Figure 3.20 – Schéma de la cascade radiative. Il faut attendre que tous les photons issus de la recombinaison d’états à n>1 paires électron-trou soient émis pour que le photon excitonique puisse être émis. Ce phénomène entraine un décalage temporel du maximum de l’intensité émise lors de la mesure des histogrammes.
Cas τX ≈ τB (cas de QD1.54)
L’intensité d’émission de la raie à 1 paire électron-trou dans la boîte suite à une excitation impulsionnelle s’écrit alors :
IX(t) = µe−t/τX
exp(−µe−t/τB) (3.13) avec µ le nombre moyen de paires de porteurs dans la boîte, τX la durée de vie radiative de la raie et τB la durée de vie radiative du fond continu.
L’équation (3.13) permet de tracer l’évolution de IX(t) en fonction du temps pour différentes valeurs de µ. Le maximum de la courbe se décale temporellement en fonction de µ. Il est alors aisé de déduire l’instant ξ correspondant au maximum de la courbe IX(t) en fonction de µ comme :
ξ = τBln µτX τB (3.14) Ce cas correspond au mesa QD1.54, pour lequel τX=1.3ns et τB=800ps. L’ajustement des courbes temporelles par l’équation (3.13) permet d’extraire le nombre moyen de paires µ injectées. Ces résultats sont présentés sur la figure (3.21) (a). La durée de vie reste constante avec la puissance d’excitation à une valeur de 1.3ns. L’évolution du nombre de porteurs µ dans la boîte est constant jusqu’à Psat, puis croit linéairement jusqu’à 10Psat pour ensuite croître de manière sous linéaire. Nous pouvons expliquer cela ainsi :
– P<Psat. A basse puissance d’excitation, nous remarquons que le nombre de paires dans la boîte quantique est constant et égal à 0.5 paires. Ceci peut provenir du fort dopage de notre échantillon (1018cm−2). A faible puissance d’excitation les boîtes émettrices sont celles qui étant initialement chargées capturent le porteur complémentaire pour devenir neutres et émettre un photon. Par conséquent, le nombre de paires constaté dans ces boîtes est égal à celui du dopage résiduel initial. Il est donc constant et indépendant de la puissance d’excitation.
– Psat<P<10Psat. Dans cette gamme de puissance le dopage résiduel est sa-turé et le nombre de paires capsa-turées dans la boîte est directement propor-tionnel à la puissance d’excitation.
(a)
(b)
Figure 3.21 – (a) Points noirs : évolution de la durée de vie de QD1.54 en fonction de la puissance d’excitation. Étoiles rouges : évolution du nombre de paires piégées en fonction de la puissance d’excitation. En pointillé bleu : droite de pente unitaire. Ces données sont obtenues en ajustant les courbes temporelles par l’équation 3.13. (b) Évolution du retard ξ du maximum de l’histogramme en fonction du nombre de paires piégées. Le trait vert représente un ajustement par la fonction (3.14) avec les valeurs de τb et τX mesurées.
– 10Psat<P. Lorsque la puissance d’excitation devient supérieure à 10Psat
l’évolution du nombre de paires dans la boîte devient sous linéaire. En effet lorsque le nombre de porteurs générés par l’impulsion laser devient
très grand, le phénomène de recombinaison bimoléculaire dans la couche de mouillage devient prépondérant. Par conséquent, le nombre de porteurs susceptibles d’être capturés décroit, car la durée de vie dans le réservoir (couche de mouillage) décroît.
L’évolution du retard est présenté sur la figure (3.21) (b). La courbe en vert est la fonction ξ(µ) décrite par l’équation 3.14 avec les valeurs de τX et τB mesurées. Un très bon accord entre théorie et expérience peut être constaté.
Figure 3.22 – Évolution du nombre de paires piégées dans la boîte en fonction de la puissance d’excitation. En vert : ajustement des données par l’équation (3.15).
Grâce à l’équation, développée dans l’annexe B : µ = V C B ln 1 + B V C Pin Psat (3.15) il est également possible de décrire l’évolution du nombre de paires piégées dans la boîte en fonction de la puissance d’excitation. Dans cette équation l’évolution du nombre de charges dépend du volume de la boîte (V ), de la section efficace de cap-ture (C) et de la constante de recombinaison bimoléculaire (B) dans la couche de mouillage. L’ajustement de cette courbe permet de déterminer le terme T = V C/B, la valeur obtenue est T =5. Le volume de la boîte quantique peut être calculé grâce aux images haute résolution TEM. En effet la dimension des boîtes est d’environ 50nm dans les deux directions du plan et de 3nm dans la direction de croissance, ce qui permet d’estimer le volume V ≈ 10−18 cm−3. Ainsi, la valeur du rapport C/B vaut 5*1018 cm3. En prenant la valeur de B=10−10cm3s−1 [131] il est possible de déterminer que C=5 108s−1. La valeur de T confirme que le nombre de paires pouvant aller dans la boîte est assez faible. Le nombre de paires à 1000Psat est de 20. Cette valeur est à comparer au nombre d’états électronique de conduction de ces boîtes observés en STM dans l’article [132]. La spectroscopie des fonctions électro-niques présentée dans cet article démontrent l’existence de 10 niveaux énergétiques
doublement dégénérés. Cette valeur de 20 paires de porteurs semble être la valeur maximum de paires que peut capturer la boîte.
Cas τX ≫ τB (QD1.3)
Lorsque τX ≫ τB il est démontré en Annexe B que la relation liant l’intensité d’émission de notre boîte et le temps s’écrit alors :
IX(t) = e−t/τX[exp(−µe−t/τB)(1 + µe−t/τB) − e−µ] (3.16) avec µ le nombre moyen de paires de porteurs dans la boîte, τX1 la durée de vie radiative de la raie excitonique X1 et τB la durée de vie radiative du fond continu.
Il est donc intéressant de déduire de l’équation (3.16) l’évolution du retard ξ, correspondant au maximum de IX(t), en fonction de µ :
ξ = τBln µr τX τB (3.17)
Figure 3.23 – Points noirs : évolution de la durée de vie τX1 en fonction de la puissance d’excitation. Étoiles rouges : évolution du nombre de paires piégées dans la boîte en fonction de la puissance d’excitation. En pointillé bleu : droite de pente unitaire. Ces données sont obtenues en ajustant les courbes temporelles par l’équation (3.16).
Le traitement des histogrammes des durées de vie nous permet d’extraire la valeur de τX1 et de µ en fonction de la puissance d’excitation. Ces résultats sont rassemblés sur la figure 3.23, ce cas correspond à la situation du mesa QD1.3, pour lequel τX1=2.2ns et τB=700ps. Comme pour le mesa QD1.54la durée de vie est constante en fonction de la puissance d’excitation. L’évolution du nombre de charges suit également la même évolution. Toutefois, on remarque que dans cet échantillon le nombre de paires est égal à 1 pour P<P0 ce qui implique que son dopage résiduel est 2 fois plus grand que celui de QD1.54.
Figure 3.24 – Évolution du retard ξ en fonction du nombre de paires µ dans la boîte. En vert : ajustement des données par l’équation (3.17).
Figure3.25 – Évolution du décalage du maximum de l’histogramme en fonction du nombre de paires piégées. Le trait vert représente la fonction (3.15) avec les valeurs de τB et τX1 obtenu par ajustement.
Il est également possible de déterminer le taux de capture des porteurs pour cette boîte. Sur le graphique de la figure (3.25), l’ajustement permet de déterminer la valeur de T=5. Cette valeur identique à celle obtenue pour le mesa QD1.54permet d’affirmer que son taux de capture des porteurs sera le même, c’est à dire C≈ 5*108
3.2.4 Conclusion
L’étude en fonction de la puissance excitatrice a permis de mettre en évi-dence la nature des raies d’émission de boîtes quantiques. Afin d’obtenir une source de photons uniques, la nature des raies est importante. En effet, la nature même d’une boîte quantique et la discrétisation des états génèrent en son sein une cascade radiative. L’émission séquentielle des photons entraine un retard pour l’émission de l’exciton qui croît avec la puissance. Ainsi, les raies des mesas QD1.3 et QD1.54 ont pu être identifiées comme provenant d’une boîte quantique pouvant accomoder plu-sieurs paires électron-trou. L’analyse du nombre de paires dans la boîte en fonction de la puissance excitatrice permet d’identifier le dopage résiduel de ces boîtes qui est d’une charge en moyenne pour la raie X1 de QD1.3 et de 0.5 charges en moyenne pour QD1.54.