Complexes des métaux de transition

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Décomptes électroniques dans les complexes
de métaux de transition(1)

Décomptes électroniques dans les complexes de métaux de transition(1)

peut-on simplifier un ligand L x en un ligand L ? Cet article se conclut sur l’établissement de la règle des dix-huit électrons et certaines de ses exceptions sont discutées. Dans les complexes des métaux de transition, le métal M est entouré d’entités que, traditionnellement, on appelle « ligands » : M lig ( ) n . La liaison entre le métal et les ligands peut être de deux types, selon le schéma de liaison proposé par Gilbert N. Lewis : soit le ligand apporte les deux électrons de la liaison (liaison « dative »), soit chaque partenaire apporte un électron à la liaison (liaison « covalente »). L’objet de cet article est d’analyser comment les électrons se répartissent dans le complexe en fonction de la nature du métal et des ligands.
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Réaction d’amination intramoléculaire de liens C-H à partir de N-mésyloxycarbamates catalysée par des complexes de rhodium et d’autres métaux de transition : s
ynthèse verte d’oxazolidinones

Réaction d’amination intramoléculaire de liens C-H à partir de N-mésyloxycarbamates catalysée par des complexes de rhodium et d’autres métaux de transition : s ynthèse verte d’oxazolidinones

la fois expérimentales et théoriques, ont aidé et continuent d’aider à la compréhension des mécanismes et au développement de nouveaux catalyseurs. 1. 2. d. Aspects mécanistiques Pour tous les systèmes présentés dans ce chapitre, un intermédiaire nitrène a été postulé comme espèce permettant l’amination de liens C-H. Pour certains systèmes, ces espèces ont été observées par des techniques de spectrométrie de masse ou bien dans de rares cas, des complexes métalliques bis-imido extrêmement stables ont pu être isolés et entièrement caractérisés. À partir de ces espèces, en général très instables, deux chemins réactionnels sont possibles : l’insertion de l’espèce singulet dans un lien C-H de manière concertée; et l’abstraction radicalaire d’un hydrogène par l’espèce triplet suivie de la recombinaison des radicaux formés. En effet, il a été montré pour plusieurs métaux de transition que la différence d’énergie entre les espèces triplet et singulet était assez petite (entre 0,3 et 0,6 kcal/mol pour un dimère de rhodium tétraformate); l’espèce triplet ayant l’énergie la plus basse. 12 Les deux espèces réactives sont donc en équilibre, en quantité similaire dans le mélange réactionnel et la voie réactionnelle suivie dépend donc des énergies d’activation des étapes suivantes.
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Synthèse de nouveaux complexes de bases de Schiff de métaux de transition asymétriques de cuivre et de nickel contenant un résidu pyrrolique électopolymérisable

Synthèse de nouveaux complexes de bases de Schiff de métaux de transition asymétriques de cuivre et de nickel contenant un résidu pyrrolique électopolymérisable

A cet effet, nous précisons que nous avons focalisé nos efforts sur les techniques de préparation de nouveaux composés bases de Schiff type demi-unités complexes de cuivre avec différent types de diamines en série aliphatique et aromatique. Ceci a facilité l’accès complexes bases de Schiff non symétriques. Il est à noter l’introduction du motif pyrrolique dans ces molécules afin des les rendre électropolymérisables pour une éventuelle élaboration d’électrodes modifiées (EM). Ainsi, d’autres métaux de transition telle que le nickel a été également utilisé dans les procédures expérimentales adoptées. Cependant, notons que l’essentiel du présent travail peut être résumé dans les points suivants :
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Matériaux pour electrocatalyse : synthèse, caractérisation et electrochimie des complexes de métaux de transition. application à l’oxydation d’oléfines

Matériaux pour electrocatalyse : synthèse, caractérisation et electrochimie des complexes de métaux de transition. application à l’oxydation d’oléfines

(C) V.5. Approche biomimétique dans l’oxydation de substrats organiques Cette partie de notre travail sera une contribution aux progrès récents, depuis 2000, sur l'application des complexes de métaux de transition base de Schiff comme catalyseurs ou médiateurs, par voie chimique et électrochimique pour les oxydations par l'oxygène moléculaire des hydrocarbures aliphatiques, aromatiques et d’oléfines, vers la synthèse de divers composés organiques, tels que des alcools, des cétones, des aldéhydes, des époxydes, des halogénures organiques et des acides carboxyliques. Certains de ces systèmes fonctionnent dans des milieux liquides, catalyse non supportés, tandis que d'autres impliquent des catalyseurs immobilisés sur des supports solides, catalyse supporté.
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Synthèse de ligands base de schiff non symétriques et obtention de complexes de métaux de transition propriétés électrochimiques appliquées au modèle cytochrome p450

Synthèse de ligands base de schiff non symétriques et obtention de complexes de métaux de transition propriétés électrochimiques appliquées au modèle cytochrome p450

- 1 - La synthèse des complexes métaux de transition constitue un thème de recherche d’actualité qui ne cesse d’attirer de nombreuses équipes de recherche à travers le monde, que ce soit sur le plan universitaire ou industriel. Cela peut être associé essentiellement à l’importance et à la diversité des applications de ce type de composés constituant une interface entre deux chimies souvent antagonistes, la chimie minérale et la chimie organique à partir desquelles nous avons vu naître une nouvelle chimie qui est la chimie de coordination. Ainsi, il nous parait utile de souligner le fait que la stratégie à adopter lors de la mise en œuvre d’une telle recherche devra s’appuyer principalement sur la structure du ligand, la nature du métal à utiliser ainsi que de l’application que nous voulons lui donner ultérieurement.
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Synthèse de nouveaux complexes de base de schiff de métaux de transition non symétriques (manganèse ou fer) contenant un résidu moléculaire électopolymérisable

Synthèse de nouveaux complexes de base de schiff de métaux de transition non symétriques (manganèse ou fer) contenant un résidu moléculaire électopolymérisable

IV-Les différents types des complexes base de Schiff Les ligands bases de Schiff peuvent former des adduits ou des chélates avec les métaux de transition selon les conditions de réactions utilisées. La littérature en a consacré beaucoup d’efforts à la chimie de coordination particulièrement au cours des deux dernières décennies ou l’on a assisté a une production scientifique extrêmement fertile compte tenu d’une activité de recherche très intense. Dans ces travaux, on note qu’ils sont focalisés essentiellement sur la complexation des ligands bases de Schiff avec les métaux de transition 10 . Ces ligands sont en général des molécules organiques possédant des atomes donneurs d’électrons au sens de Lewis. Ces composés peuvent alors être classifiés comme monodentate, bidentate et polydentate basés sur le nombre de sites de coordination du ligand comme cela est expliqué sur la figure I.1 et sont en général des polydentates disposant d'une ou plusieurs sphères de coordination pouvant loger un ou plusieurs cations métalliques. C’est ainsi qu’on peut dire qu'ils sont mono ou polynucléaires figure I.2 .
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Synthèse et caractérisation de ligands bases de Schiff et leurs complexes de métaux de transition etude électrochimique élaboration d’électrodes modifiées et tests d’efficacités électro catalytiques

Synthèse et caractérisation de ligands bases de Schiff et leurs complexes de métaux de transition etude électrochimique élaboration d’électrodes modifiées et tests d’efficacités électro catalytiques

136 facilement séparés du milieu réactionnel et recyclés ou encore d’être utilisés dans des procédés continus. Comme nous avons vu précédemment dans le troisième chapitre que de nombreuses recherches sont réalisées à fin de développer des catalyseurs plus efficaces et plus sélectifs, en particulier dans le domaine de la chimie moléculaire. Ce développement est orienté vers l’élaboration des polymères fonctionnalisées par des sites coordinants, notamment des monomères fonctionnalisés par des complexes de base de Schiff qui constituent l’objectif de plusieurs recherches [5-19] car ils sont appliqués, entre autres, dans la catalyse hétérogène [20-39] comme des couches de films d polymères ouvrant de nouvelle horizons sur l’usage d’électrodes modifiées. Dans cette optique, il nous parait utile de citer les catalyseurs de E. Jacobsen ayant comme substance les complexes tetradentates de bases de Schiff avec les métaux de transition qui se sont révélés hautement efficaces en particulier dans l’induction asymétrique. Parmi ces applications, notons celles que nous appliquons dans notre laboratoire LEIMCR dans les réactions de réduction électrocatalytique des halogénures d’alkyle et d’aryles [20-31] et l’oxydation électrocatalytique des alcools [32-39]. C’est ainsi que nous nous somme intéressés à ce type de catalyseurs pour la réduction électrocatalytique de cyclobromopentane et l’idobenzène, et l’oxydation électrocatalytique des alcools aliphatiques des chaines courte tels que le méthanol, l’éthanol, et l’isopropanol. Ces polymères conducteurs sont utilisés comme surfaces sur laquelle est mobilisé le catalyseur conduisant à la formation d’électrodes modifieés (EMs).
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Synthèse et caractérisation de ligands bases de Schiff pyridiniques et leurs complexes de métaux de transition – Etude électrochimique, élaboration d’électrodes modifiées et tests d’efficacités électrocatalytiques

Synthèse et caractérisation de ligands bases de Schiff pyridiniques et leurs complexes de métaux de transition – Etude électrochimique, élaboration d’électrodes modifiées et tests d’efficacités électrocatalytiques

Résumé Le travail réalisé dans cette étude a pour objectif la synthèse et la caractérisation de nouveaux complexes de métaux de transition base de Schiff non symétriques de cuivre et de nickel contenant un noyau pyridinique. La caractérisation physicochimique des complexes a été réalisée au moyen des méthodes d'analyse spectroscopiques usuelles telles que l'UV-visible, l'infrarouge, l’analyse élémentaire et l’XPS. L’étude thermique ATG et ATD de ces nouveaux complexes a été réalisée. Une étude électrochimique a été effectuée par voltammétrie cyclique et L’électropolymérisation de ces composés sur le carbone vitreux CV, l’ITO, et l’FTO fournit des films stables et électroactifs. L’effet électrocatalytique des complexes étudiés a été mis en évidence dans le processus d’électroréduction des halogénures d’alkyles et l’électrooxydation de méthanol.
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Nouveaux complexes de métaux de transition. Réactivité électrochimique dans le DMF et application en catalyse désoxydation du cyclohexane en présence de H2O2

Nouveaux complexes de métaux de transition. Réactivité électrochimique dans le DMF et application en catalyse désoxydation du cyclohexane en présence de H2O2

Résumé Des complexes de métaux de transition bases de Schiff tétradentates ont été synthétisés et caractérisés par différentes méthodes spectrales telles que l’IR, l’UV-Vis, 1 H and 13 C NMR, Dept 135 et l’analyse élémentaire. La structure moléculaire des monocristaux obtenus pour certains composés a été également déterminée par la technique de diffraction DRX sur monocristal. Les propriétés électrochimiques des complexes métalliques ont été menées par voltamétrie cyclique dans le DMF sur une électrode de carbone vitreux (CV) sous atmosphère d’azote. Le coefficient de diffusion des complexes est également déterminé, sur électrode à disque tournant EDT, en utilisant la relation de
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Décomptes électroniques dans les complexes
de métaux de transition(2)

Décomptes électroniques dans les complexes de métaux de transition(2)

C et artiCle , qui fait suite au précédent, se propose d’aller plus loin dans les décomptes élec- troniques, en considérant notamment des ligands susceptibles d’interagir avec le métal par l’intermédiaire de plusieurs orbitales. Le premier exemple traité est celui des ligands tétra- hydroborate dont la géométrie de coordination dépend du nombre d’électrons transférés au métal. Suit l’analyse des ligands chlorure dans des complexes tels que TiCl 4 et CrCl 6 ; quelques notions

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Transfert couplé d'électron et de proton dans des complexes de métaux de transition modèles et d'intérêts biomimétiques. Etudes mécanistiques par une approche électrochimique.

Transfert couplé d'électron et de proton dans des complexes de métaux de transition modèles et d'intérêts biomimétiques. Etudes mécanistiques par une approche électrochimique.

I.C. Objectifs L’idée selon laquelle la performance de nombreux processus biologiques impliquant un PCET, tels que le photosystème II ou la SOD, est due à la concertation entre le transfert d’électron et le transfert de proton, est de plus en plus mise en avant. 38-40 A ce jour, la plupart des systèmes biomimétiques présentent des efficacités moindres que les systèmes naturels. Ces complexes biomimétiques ont été pensés de façon à ce que la sphère de coordination soit adaptée au potentiel standard voulu du complexe. Un des objectifs du travail présenté dans ce manuscrit est de poser les fondations d’une nouvelle stratégie de construction de complexe biomimétique. L’idée consiste, afin d’accroître l’efficacité des complexes biomimétiques, à ce que leur transfert d’électron et de proton soit concerté. Concevoir de tels complexes biomimétiques nécessite de définir les facteurs influençant le chemin mécanistique du PCET et implique de pouvoir déterminer le chemin suivi. Aujourd’hui l’étude de tels chemins
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en
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en fr Effect of environment on the electronic and magnetic properties of transition metals and rare-earth complexes Effet de l'environnement sur les propriétés électroniques et magnétiques de complexes de métaux de transition et de terres rares

Mots clés : Effet Kondo, métaux de transitions phthalocyanines, microscopie tunnel à balayage et spectroscopie tunnel, couplage magnétique Résumé en anglais This thesis presents the results of low-temperature scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) studies on transition-metal phthalocyanines molecules on the noble metal surfaces. The STM/STS measurements have been performed for MnPc and CuPc molecules adsorbed on Ag(111) and Au(111) surfaces at the experimental working temperature of 4.5 K. These two types of molecules exhibit substantially different adsorption configurations, the electronic and magnetic behaviors and the molecule vibrational structures. The STM/STS studies have focused mainly on the magnetic properties of these molecules by means of Kondo effect, and special attention has been paid to MnPc molecule due to its more interesting magnetic behavior arising from the central Mn atom. Particularly we investigated the spectral evolution of electronic and magnetic structures of MnPc starting from a single molecule up to the ordered bilayer structures on Ag(111) surface. In addition, the STM/STS investigations showed an evidence of magnetic coupling between the magnetic moments of the Co atom and MnPc molecule and its strong dependence on the adsorption site of Co atom. These STM/STS investigations on this system allowed us to understand the effect of molecule-substrate, molecule-molecule and molecule-atom interactions on the electronic and magnetic properties of MnPc molecules.
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Synthèse chimique et propriétés spectroscopiques de complexes de métaux de transition symétriques et asymétriques : réactivité électrochimique en milieu organique en présence du dioxygène .approche biomimétique

Synthèse chimique et propriétés spectroscopiques de complexes de métaux de transition symétriques et asymétriques : réactivité électrochimique en milieu organique en présence du dioxygène .approche biomimétique

glycogen metabolism [ 18 , 19 ] and insulin mimicking [ 20 , 21 ], sper- micidal [ 22 ], anti-leukemia [ 23 ]. Also, in homogeneous catalysis, vanadium Schiff base complexes formed with chelating ligands involving hetero atoms are found to be used in a variety of systems [ 14 ]. Homogeneous catalysts of oxovanadium (IV) complexes induce organic reactions in the oxidation of sulfides and sulfones [ 24 , 25 ], the epoxidation of alkenes [ 26 , 27 ], the hydroxylation of hydrocarbons [ 28 ], the oxidation of alcohols to aldehydes and ketones [ 29 , 30 ], phenols [ 31 ] and tertiary amines to N-oxides [ 32 ]. These studies are indicative that oxova- nadium (IV) complexes are potential catalysts to influence the yield and selectivity in chemical transformation [ 33 ]. In addition, oxova- nadium (IV) complexes, attract considerable attention due to their remarkable catalytic activity and good selectivity for the oxidation of
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Etudes théoriques et expérimentales de mécanismes catalytiques impliquant des complexes de métaux de transition du groupe 10 et de mécanismes réactionnels impliquant des composés du phosphore hybridé.

Etudes théoriques et expérimentales de mécanismes catalytiques impliquant des complexes de métaux de transition du groupe 10 et de mécanismes réactionnels impliquant des composés du phosphore hybridé.

Qu’en est-t-il du rôle de l’angle de morsure ? Une double constatation peut être faite : tout d’abord, Ohshima et Mashima ont montré que les complexes de platine coordinés par des ligands à grand angle de morsure sont particulièrement adaptés à cette réaction catalytique ; de plus il est important de noter qu’aucun analogue du complexe VIII n’a pu être isolé ou observé dans le cas où le DPP-Xantphos est utilisé comme ligand. Il est donc envisageable de penser que ces ligands permettent de défavoriser la formation d’espèces platine hydrures, l’inactivation du catalyseur étant ainsi évitée, et son activité accrue. Nous allons nous attacher à démontrer la validité d’une telle hypothèse.
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Synthèse et caractérisation de nouveaux amorceurs basés sur des complexes de métaux de transition bivalents : vers la synthèse de polyesters stéréoréguliers par polymérisation par ouverture de cycle

Synthèse et caractérisation de nouveaux amorceurs basés sur des complexes de métaux de transition bivalents : vers la synthèse de polyesters stéréoréguliers par polymérisation par ouverture de cycle

Figure 28 : Déconvolution du spectre RMN 1 H (CDCl 3 , 400 MHz) après découplage homonucléaire sélectif et calcul de P m pour le polymère de l’entrée 4 du Tableau 4 Etonnamment les trois amorceurs exercent des stéréocontrôles différents, bien que dérivés du même pro-ligand achiral 1 (Tableau 4). Les polymères synthétisés avec les complexes de zinc 1a et de fer 1b montrent tous deux un enrichissement de la tétrade mmm, cependant le caractère isotactique est bien plus prononcé pour le complexe de fer (P m = 0,86) que pour le complexe de zinc (P m = 0,64). Conformément à une distribution bernouillienne théorique de probabilité P m élevée, les polymères obtenus avec l’amorceur 1b possèdent une microstructure de stéréocopolymère à bloc. L’intégration de la tétrade rmr correspondant à une double erreur d’insertion est très faible tandis que le ratio des tétrades rmm, mmr et mrm est très proche de 1:1:1, ces dernières correspondant donc uniquement à des erreurs d’insertion simples (Figure 28). A l’inverse, les polymères obtenus avec le complexe de cobalt 1c présentent un enrichissement modeste des tétrades mrm et rmr et donc un caractère partiellement hétérotactique (P m = 0,39). Ces résultats constituent le troisième cas d’inversion (ici partielle) de sélectivité en fonction du métal utilisé avec un même ligand achiral. [68,90,157]
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Synthèse, caractérisation et étude de la réactivité électrochimique de nouvelles bases de Schiff non symétriques et de leurs complexes de métaux de transition

Synthèse, caractérisation et étude de la réactivité électrochimique de nouvelles bases de Schiff non symétriques et de leurs complexes de métaux de transition

A.H. Kianfar et coll. [47] ont raporté en 2013 la synthèse et la caractérisation spectroscopique et structurale des ligands (Tableau (I.1b)) qu’ils ont complexé avec le cuivre(II). Les études ont mis en évidence la formation de structure monomère pour les complexes dans l’acetonitrile. A l’état solide les ligands existent sous formes tautomères céto- amine et énol-imine à cause de l’existence de la liaison hydrogène intramoléculaire (N-H…O) entre l'amine et le groupe carbonyle. La forme céto-amine des ligands est plus stable que la forme énol-imine. Les formes céto-amine et énol-amine peuvent se convertir les unes aux autres selon un état de transition. La géométrie moléculaire optimisée et les charges atomiques ont été calculées en utilisant par simulation la méthode théorique. Ils ont montré que les ligands se lient au cuivre de manière tridentée à travers l’atome d'azote et les deux atomes d’oxygène selon une géométrie pseudo-planaire
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Les complexes de métaux de transition. : synthèse chimique, caractérisationspectroscopique et électrochimique.application antibactérienne

Les complexes de métaux de transition. : synthèse chimique, caractérisationspectroscopique et électrochimique.application antibactérienne

 La paroi des bactéries à Gram négatif apparaît hétérogène. On distingue une couche interne et une membrane externe, séparées par un espace périplasmique (figure V.2). La couche interne contient du peptidoglycane qui recouvre la membrane cytoplasmique et dont la structure est comparable à celui des bactéries à Gram positif. Toutefois, il ne contient jamais d'acides téichoïques. Il est le squelette de l'enveloppe et il joue un rôle essentiel pour l'intégrité cellulaire. L'espace périplasmique contient des lipoprotéines qui relient la membrane externe au peptidoglycane et qui participent à la cohésion de la paroi. La membrane externe est constituée d'une double couche phospholipidique dans laquelle flottent des lipopolysaccharides (LPS) et des protéines. Les lipopolysaccharides sont des molécules complexes jouant un rôle important dans les propriétés antigéniques (antigène O) et dans le pouvoir pathogène (endotoxine). Cette membrane externe constitue une barrière qui protège la bactérie mais qui ne s’oppose pas au passage de toutes les molécules. Sa perméabilité est assurée par des protéines membranaires (les porines).
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Les dianions géminés comme précurseurs pour la synthèse de complexes carbéniques de métaux de transition

Les dianions géminés comme précurseurs pour la synthèse de complexes carbéniques de métaux de transition

III. Etude théorique Afin de rationaliser les différentes observations expérimentales, des calculs DFT ont été menés sur les différents complexes étudiés. Au début de l’étude, des modèles simplifiés des différents complexes ont été utilisés mais ceux-ci ne rendaient pas bien compte des observations. Les optimisations ont donc été conduites sur les structures réelles des complexes. La fonctionnelle b3pw91 a été utilisée en combinaison des bases comme suit : 6-31G* pour P, S, O, le carbone orthométalé et le carbone central, 6-311++G** pour l’hydrure, 6-31G pour le reste des atomes du noyau aromatique orthométalé, STO-3G pour les autres atomes (C, H). La base lan2dz et la fonction de polarisation f associée ont été utilisés pour le ruthénium. Dans la partie c de cette section, par souci de symétrie du système les bases ont été changées pour les complexes P, T, U, V et les états de transition correspondant comme suit : 6-31G* pour P, S, O, les deux carbones orthométalés et le carbone central, 6-311++G** pour les deux hydrures, 6-31G pour le reste des atomes des noyaux aromatiques orthométalés, STO-3G pour les autres atomes (C, H).
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Synthèse et détermination structurale de complexes de métaux de transition et d'entités 3d-4f

Synthèse et détermination structurale de complexes de métaux de transition et d'entités 3d-4f

triéthylamine. L’étude des propriétés magnétiques de ces composés montre qu’ils présentent tous un comportement antiferromagnétique, d’où l’intérêt de leur investigation. En effet, dans ce cas, si les trois spins se localisent aux sommets d’un triangle équilatéral, les interactions binaires ne peuvent être minimalisées simultanément, les interactions antiferromagnétiques ne peuvent être toutes satisfaites : au moins l’une d’elles est frustrée. Cette « frustration » conduit à des propriétés inhabituelles que nous avons cherché à mettre en évidence sur nos complexes non symétriques. En revanche, pour quatre spins aux sommets d’un carré, les interactions peuvent être toutes satisfaites, dans le cas ferromagnétique comme dans le cas antiferromagnétique, au sens où toutes les paires de spins voisins sont dans leur état d’énergie minimale (on suppose ici qu’un spin n’interagit notablement qu’avec ses plus proches voisins).
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Préparation de nouveaux matériaux d’électrode à base de pâte de carbone modifiée par des complexes de métaux de transition

Préparation de nouveaux matériaux d’électrode à base de pâte de carbone modifiée par des complexes de métaux de transition

Partie B: Rappels bibliographiques sur les complexes bases de Schiff et polystyrène fonctionnalisé par les complexes base de schiff. II.1. Introduction Les complexes bases de Schiff de métaux de transitions sont intensivement étudiés, et continuent d’attirer l’attention de nombreuses équipes de recherche dans le monde, que ce soit les universitaires ou les industriels. Ceci est dû à la versatilité synthétique, sélectivité et réactivité envers une grande variété de métaux. Ces composés révélés et aptes a êtres exploités dans plusieurs domaines, notamment en catalyse. Cette classe de composés constitue des catalyseurs efficaces et sélectifs pour une grande diversité de réactions organiques. Bien que ces catalyseurs aient offert des avantages intéressants facilitant l'exécution des réactions en catalyse homogène encore avantageux en catalyse hétérogène du fait que la séparation des produits de la réaction soit facilement récupérée à la fin de la réaction par simple évaporation du solvant.
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