1. S TRATOSPHERE ET COUCHE D ’ OZONE : LES BALBUTIEMENTS 1

i

Sommaire

CHAPITRE 1 – INTRODUCTION 1

1. S TRATOSPHERE ET COUCHE D ’ OZONE : LES BALBUTIEMENTS 1

2. T ROU D ’ OZONE ANTARCTIQUE ET P ROTOCOLE DE M ONTRÉAL 2

3. V ERS UNE STRATÉGIE D ’ OBSERVATION GLOBALE 4

3.1 Q UESTIONS OUVERTES 4

3.2 S YSTÈMES DE MESURE GLOBALE DE LA COMPOSITION ATMOSPHÉRIQUE 4

3.3 IGACO : UNE STRATÉGIE D ’ INTÉGRATION DES SYSTÈMES D ’ OBSERVATION 5

4. O BJECTIFS ET PLAN DE CETTE THÈSE 6

CHAPITRE 2 – GENERALITES 9

1. I NTRODUCTION A LA DYNAMIQUE ATMOSPHERIQUE 9

1.1 S TRUCTURE THERMIQUE DE L ’ ATMOSPHERE TERRESTRE 9

1.2 P ROFIL VERTICAL , COLONNE VERTICALE ET EPAISSEUR REDUITE 10

1.3 G RANDEURS CONSERVATIVES 10

1.4 D YNAMIQUE INFLUENÇANT LA DISTRIBUTION DES GAZ EN TRACE 11

1.4.1 Circulation générale dans la troposphère 11

1.4.2 Echanges entre la troposphère et la stratosphère 13

1.4.3 Ondes atmosphériques 13

1.4.4 Structure rotationnelle de la circulation stratosphérique 14 1.4.5 Transport zonal et méridien dans la stratosphère 15 1.4.6 Oscillations zonales de la circulation équatoriale 15

2. I NTRODUCTION A LA CHIMIE DE LA STRATOSPHERE 16

2.1 C HIMIE DE L ’ OZONE STRATOSPHERIQUE EN PHASE GAZEUSE 16

2.1.1 Le cycle de Chapman 16

2.1.2 Destruction catalytique de l’ozone en phase gazeuse 17

2.2 C HIMIE DU DIOXIDE D ’ AZOTE STRATOSPHERIQUE 18

2.2.1 Sources des oxydes d’azote stratosphériques 18 2.2.2 Distribution stratosphérique du NO

et de la famille des NO

19

2.2.3 Cycle diurne des NO

20

2.2.4 Rôle du NO

dans la chimie de l’ozone 20

2.3 C HIMIE HETEROGENE 21

2.3.1 Aérosols stratosphériques 21

2.3.2 Chimie hétérogène polaire 22

2.3.3 Chimie sur aérosols sulfuriques 23

3. T ELEDETECTION DES GAZ EN TRACES DANS L 'UV- VISIBLE 24

3.1 F ONDEMENTS PHYSIQUES 24

3.1.1 Spectre électromagnétique solaire 24

3.1.2 Absorption moléculaire atmosphérique 25

3.1.3 Loi d’absorption de Beer-Lambert 26

3.1.4 Phénomènes de diffusion 26

3.1.5 Spectrométrie d’absorption optique différentielle 27

3.2 O BSERVATION DEPUIS LE SOL 28

3.2.1 Les spectrophotomètres Dobson et Brewer 28

3.2.2 Le spectromètre à observation zénithale 29

3.2.3 Autres systèmes DOAS 30

3.3 O BSERVATION DEPUIS L ’ ESPACE 31

3.3.1 GOME / ERS-2 31

3.3.2 SCIAMACHY / Envisat 33

3.3.3 OMI / EOS-Aura 33

3.3.4 GOME-2 / MetOp 33

CHAPITRE 3 – CYCLE DIURNE DES OXYDES D’AZOTE 35

1. I NTRODUCTION 35

2. T HEORIE DU CYCLE DIURNE 36

2.1 M ECANISMES PHOTOCHIMIQUES 36

2.1.1 Mécanismes diurnes 36

2.1.2 Mécanismes nocturnes 37

2.1.3 Transitoires crépusculaires 37

2.2 S OURCES POTENTIELLES DE VARIABILITE DU CYCLE 37

3. D ESCRIPTION DES DONNEES 38

3.1 S IMULATIONS NUMERIQUES PSCBOX/SLIMCAT 38

3.1.1 Le modèle stratosphérique de boîte PSCBOX 38 3.1.2 Le modèle stratosphérique tri-dimensionnel SLIMCAT 39

3.1.3 Description des jeux de données 40

3.1.4 Note liminaire sur la validité des simulations stratosphériques 40

3.2 M ESURES DU PROFIL VERTICAL DES OXYDES D ’ AZOTE PAR CLAES 42

3.3 M ESURES DE LA COLONNE VERTICALE DU NO

PAR LE NDSC ET PAR GOME 43

4. S IMULATION NUMERIQUE DU CYCLE DIURNE STRATOSPHERIQUE 45

4.1 D ETAIL DE TROIS REGIMES PARTICULIERS 45

4.1.1 Alternance complète 45

4.1.2 Jour polaire 48

4.1.3 Effet de la chimie hétérogène polaire 51

4.1.4 Note additionnelle sur les transitoires crépusculaires 53

4.2 S TRUCTURE MERIDIENNE ET VARIABILITE 54

4.2.1 Zone équatoriale 54

4.2.2 Tropiques 55

4.2.3 Latitudes moyennes 56

4.2.4 Zones polaires et sub-polaires 57

4.2.5 Structure méridienne 58

5. C ONFRONTATION AVEC LES OBSERVATIONS 59

5.1 A LTERNANCE COMPLETE 59

5.2 J OUR POLAIRE 61

5.3 S TRUCTURE MERIDIENNE ET VARIABILITE 63

5.3.1 Zone équatoriale 63

5.3.2 Tropiques 64

5.3.3 Latitudes moyennes 64

5.3.4 Zones polaires et sub-polaires 65

6. N OTE SUR LE CYCLE DIURNE TROPOSPHERIQUE 67

6.1 O BJECTIF 67

6.2 M ECANISMES 67

6.3 S IMULATION NUMERIQUE AVEC LE MODELE TROPOSPHERIQUE IMAGES 67

6.4 D ESCRIPTION SUCCINCTE DU CYCLE DIURNE DES OXYDES D ’ AZOTE REACTIFS 69

6.4.1 Troposphère faiblement polluée 69

6.4.2 Troposphère lourdement polluée 70

6.4.3 Jour polaire 71

6.5 E FFET SUR LES ETUDES DE DIAGNOSTIC ET D ’ INTEGRATION 71

7. C ONCLUSIONS 72

CHAPITRE 4 – METHODES D’INTEGRATION ET DE DIAGNOSTIC 73

1. I NTRODUCTION 73

2. A SPECTS THEORIQUES 74

2.1 C ARACTÉRISATION MONO - DIMENSIONNELLE D ’ UNE MESURE À DISTANCE 74

2.1.1 Fonctions caractéristiques 74

2.1.2 Matrices de sensibilité 75

2.1.3 Contenu en information et contraintes a priori 75

2.2 N ATURE DES ERREURS 76

2.2.1 Erreurs de transfert 77

2.2.2 Erreurs de lissage vertical 77

2.2.3 Erreurs sur les paramètres de mesure 77

2.2.4 Erreurs sur la mesure de radiance 77

2.2.5 Erreurs sur les paramètres d’inversion 77

2.2.6 Aspects pluridimensionnels 78

2.3 Q UANTIFICATION DE L ’ ERREUR TOTALE D ’ UNE MESURE 78

2.3.1 Note additionnelle 79

2.4 E RREUR SUR LA COMPARAISON DE SONDAGES AU NADIR ET AU ZÉNITH 79 3. D ESCRIPTION PLURIDIMENSIONNELLE DE L ’ INFORMATION RÉELLEMENT SONDÉE 82

3.1 M ISE EN ŒUVRE D ’ UN SIMULATEUR DE LA FONCTION DE MESURE 82

3.2 L ISSAGE VERTICAL 83

3.2.1 Observation zénithale 83

iii

3.2.2 Observation au nadir 85

3.3 L ISSAGE ANGULAIRE ET AZIMUTHAL 86

3.3.1 Lissage angulaire et azimuthal du sondage au zénith 86

3.3.2 Lissage angulaire du sondage par GOME 87

3.3.3 Note sur le concept de coïncidence spatiale des espèces observées 88

4. E CHANTILLONNAGE GÉOGRAPHIQUE ET TEMPOREL 89

4.1 E CHANTILLONNAGE PAR LES RÉSEAUX AU SOL 89

4.2 E CHANTILLONNAGE PAR GOME 89

5. P ERCEPTION ZÉNITHALE DES GRADIENTS ATMOSPHÉRIQUES 92

5.1 M ÉTHODE 92

5.2 R ÉSULTATS 93

5.2.1 Vue globale 93

5.2.2 Etude de quelques stations NDSC 95

5.3 N OTE SUR LE SONDAGE AU LIMBE 98

6. E FFETS DU CYCLE DIURNE DU DIOXYDE D ’ AZOTE 99

6.1 V ARIATION GÉOGRAPHIQUE ET CYCLE ANNUEL 99

6.2 D IFFÉRENCE DE SENSIBILITÉ À LA COLONNE VERTICALE 99

6.2.1 Différence de sensibilité théorique 99

6.2.2 Confrontation expérimentale 101

6.3 M ÉTHODE DE COMPARAISON ENTRE GOME ET LES MESURES ZÉNITHALES 103

6.3.1 Discussion générale 103

6.3.2 Régime de jour polaire 104

6.4 E FFET DE LA RÉSOLUTION FINIE 106

7. L ES RÉSEAUX DE L ’OMM COMME OUTILS DE DIAGNOSTIC 107

7.1 G ÉNÉRALITÉS 107

7.2 E RREUR SUR LA MESURE ET L ’ INVERSION 108

7.2.1 Spectrophotomètres Dobson et Brewer 108

7.2.2 Spectromètre DOAS UV-visible 111

7.2.3 Complémentarité et interconnectivité des mesures d’ozone 115

7.2.4 Homogénéité des réseaux 115

7.3 E RREURS DE LISSAGE ET DE COÏNCIDENCE 116

7.3.1 Comparaison entre GOME et les mesures en occultation 116 7.3.2 Comparaison entre GOME et les observations zénithales 116 7.3.3 Effets du cycle diurne du dioxyde d’azote 118

8. C ONCLUSIONS 118

CHAPITRE 5 – SONDAGE AU NADIR DE LA COLONNE VERTICALE DE L’OZONE 119

1. I NTRODUCTION 119

1.1 P RINCIPES ET ARCHITECTURE DU GOME D

P

(GDP) 119

1.1.1 Définition des niveaux de données 119

1.1.2 De l’algorithme prototype à l’environnement opérationnel 119

1.1.3 Inversion des produits de niveau 2 120

1.2 V ALIDATION DU GDP ET PLAN DE CE CHAPITRE 121

1.3 P ROCESSEURS TOMS 121

2. T EMPERATURE EFFECTIVE DE L ’ ABSORPTION 122

2.1 V ARIATION DE LA SECTION EFFICACE DE L ’ OZONE AVEC LA TEMPERATURE 122

2.2 D EFINITIONS DE LA TEMPERATURE EFFECTIVE 122

2.2.1 Approche déterministe 123

2.2.2 Approche statique 123

2.2.3 Approche dynamique 124

2.2.4 Température effective spectrale 125

2.3 A NALYSE COMPAREE DES DIFFERENTES APPROCHES 126

2.3.1 Description des jeux de données 126

2.3.2 Analyse critique des profils atmosphériques MPI-2D 128 2.3.3 Distribution et variabilité de la température effective 129

2.4 E RREUR SUR LA COLONNE VERTICALE DE L ’ OZONE 134

3. F ACTEUR D ’ AMPLIFICATION GÉOMÉTRIQUE 135

3.1 D ÉFINITION 135

3.2 S ENSIBILITÉ AUX PARAMÈTRES RADIATIFS 135

3.3 M ISE EN ŒUVRE D ’ UN SIMULATEUR D ’AMF 137

3.4 A NALYSE CRITIQUE DE L ’ AMPLIFICATION GEOMETRIQUE CALCULEE PAR GDP 1 ET 2 138

3.4.1 Méthode 138

3.4.2 Variations annuelles et méridiennes artificielles 138 3.4.3 Dépendance artificielle à l’élévation solaire 138

3.5 R EFLEXION SUR LE CHOIX DU JEU DE PROFILS ATMOSPHERIQUES 139

3.5.1 Débat sur l’évolution du GDP 139

3.5.2 Analyse comparée des approches GDP 2, GOFAP 3.0 et TOMS V7 141 3.5.3 Evolution du GDP vers une approche neuronale 144

4. C OMPENSATION DE L ’ EFFET DE MASQUE DES NUAGES 146

4.1 E TUDE GENERALE 146

4.2 T ROU D ’ OZONE ANTARCTIQUE 147

4.3 N OTE ADDITIONNELLE 148

5. D IAGNOSTIC DU DEVELOPPEMENT DU GDP 149

5.1 P HASE DE COMMISSION : DE GDP 1.15 A GDP 2.0 149

5.1.1 GDP 1.15 149

5.1.2 GDP 1.20 149

5.1.3 De GDP 1.20 à la première version opérationnelle GDP 2.0 149 5.2 A LGORITHMES OPÉRATIONNELS DE PREMIÈRE GÉNÉRATION : DE GDP 2.0 À 2.7 151

5.2.1 GDP 2.0 151

5.2.2 GDP 2.3 et 2.4 156

5.2.3 GDP 2.6 157

5.2.4 GDP 2.7 157

5.2.5 Processeur temps-réel GOFAP 3.0 158

5.3 A LGORITHMES DE DEUXIÈME GÉNÉRATION : GDP 3.0 ET GDP 4.0 160

5.3.1 GDP 3.0 160

5.3.2 GDP 4.0 162

5.4 A MÉLIORATION DES ALGORITHMES TOMS 165

6. C ONCLUSIONS 167

CHAPITRE 6 - SONDAGE AU NADIR DE LA COLONNE VERTICALE DU DIOXYDE D’AZOTE 169

1. I NTRODUCTION 169

1.1 T RAITEMENT OPERATIONNEL DES DONNEES GOME ET SCIAMACHY 169

1.2 S ENSIBILITE A LA COLONNE TROPOSPHERIQUE 170

1.3 P LAN DE CE CHAPITRE 171

2. F ACTEUR D ’ AMPLIFICATION GEOMETRIQUE 171

2.1 M ISE EN ŒUVRE D ’ UN SIMULATEUR D ’AMF 171

2.1.1 Principe du processeur AMF 171

2.1.2 Banques de profils atmosphériques du dioxyde d’azote et de l’ozone 172

2.1.3 Choix de l’albedo de la surface 172

2.2 A MPLIFICATION STRATOSPHERIQUE POUR LA MESURE ZENITHALE 175

2.3 A MPLIFICATION STRATOSPHERIQUE POUR LA MESURE AU NADIR 176

2.4 A MPLIFICATION TROPOSPHERIQUE POUR LA MESURE AU NADIR 177

2.5 D E LA PERTINENCE DES PROFILS MPI-2D POUR LE CALCUL D ’AMF 180

2.5.1 Méthode 180

2.5.2 Confrontation avec les mesures stratosphériques du SAOZ-ballon 180 2.5.3 Confrontation avec les simulations troposphériques du modèle IMAGES 182

2.5.4 Impact sur l’AMF au nadir 183

2.6 R ECOMMANDATIONS POUR LES PROCESSEURS GDP ET SGP 185

3. A NOMALIE MAGNÉTIQUE SUD - ATLANTIQUE 186

4. I NCIDENCE DU DIOXYDE D ’ AZOTE TROPOSPHÉRIQUE 188

4.1 D ESCRIPTION DU PROBLÈME 188

4.2 C ONCENTRATION URBAINE ET INDUSTRIELLE 188

4.3 B RÛLAGE DE LA BIOMASSE TROPICALE 190

5. D IAGNOSTIC DE L ’ ÉVOLUTION DU PROCESSEUR GDP 192

5.1 P HASE DE COMMISSION : DE GDP 1.15 À GDP 2.0 192

5.2 GDP 2.3 193

5.3 GDP 2.7 194

5.3.1 Développements du GDP améliorant la qualité de l’inversion du NO

194

5.3.2 Diagnostic du GDP 2.7 : généralités 195

5.3.3 Régions non et peu polluées 196

5.3.4 Régions polluées 198

5.4 GDP 3.0 ET GDP 4.0 200

6. N OTE SUR L ’ HOMOGÉNÉITÉ DU RÉSEAU NDSC/UV- VISIBLE 201

6.1 D ESCRIPTION GÉNÉRALE DU PROBLÈME 201

6.2 F ACTEURS LIMITANT L ’ HOMOGÉNÉITÉ DU RÉSEAU 201

6.3 I MPLICATIONS PRATIQUES 203

7. C ONCLUSIONS 206

CHAPITRE 7 – DISTRIBUTION SPATIALE ET VARIABILITE HARMONIQUE DU DIOXYDE D’AZOTE DANS LA STRATOSPHERE GLOBALE 207

1. I NTRODUCTION 207

2. D ISTRIBUTION ET VARIABILITE DU NO

STRATOSPHERIQUE 208

2.1 M ECANISMES DIRECTEURS 208

2.1.1 Distribution et variabilité de l’hémioxyde d’azote 209 2.1.2 Equilibre photochimique de la famille des NOy 209 2.1.3 Equilibre photochimique de la famille des NOx 209

2.2 F REQUENCES CARACTERISTIQUES 210

v

2.3 S TRUCTURES SPATIALES 211

2.4 C AHIER DES CHARGES POUR L ’ ATMOSPHERE DE REFERENCE 211

3. D ESCRIPTION DES JEUX DE DONNEES 212

3.1 S ONDEURS SATELLITAIRES 212

3.1.1 Gamme spectrale 212

3.1.2 Source de rayonnement 212

3.1.3 Stratégie d’observations 214

3.1.4 Plateforme orbitale 215

3.2 R ESEAU UV- VISIBLE DU NDSC 215

3.3 SAOZ- BALLON 215

4. P RESELECTION DES JEUX DE DONNEES 216

4.1 D ISCUSSION GENERALE 216

4.1.1 Premier groupe : 1978-1982 216

4.1.2 Deuxième groupe : 1984-1991 216

4.1.3 Troisième groupe : 1994-2005 217

4.2 E CHANTILLONNAGE PLURI - PLATEFORME 217

4.3 D ETERMINATION DE LA PERIODE NON VOLCANIQUE DU TROISIEME GROUPE 217

4.4 CLAES (1991-1993) 220

5. G ENERATION D ’ UN MODELE CLIMATOLOGIQUE COMPOSITE 220

5.1 M ODE OPERATOIRE 220

5.1.1 Jeux de données 220

5.1.2 Interconnectivité 220

5.1.3 Climatologies harmoniques individuelles 220

5.1.4 Climatologie harmonique composite 221

5.2 I NTERCONNECTIVITE DES DONNEES CREPUSCULAIRES 221

5.2.1 HALOE et POAM 221

5.2.2 SAGE-II 222

5.2.3 POAM-II et POAM-III 222

5.2.4 CLAES 222

5.2.5 Haute stratosphère polaire 224

5.3 A NALYSE DES CLIMATOLOGIES HARMONIQUES INDIVIDUELLES 224

5.3.1 Composante fondamentale 224

5.3.2 Harmonique annuel 226

5.3.3 Harmonique semi-annuel 227

5.3.4 Harmonique biennal 228

5.3.5 Résidus 228

5.4 C OMPOSITION FINALE DE LA STRATOSPHÈRE DE RÉFÉRENCE POUR LE NO

228

6. P ERSPECTIVES 229

6.1 CIRA 2006 229

6.2 B ASSE STRATOSPHÈRE 229

6.3 T ENDANCES À LONG TERME 229

6.4 H AUTE STRATOSPHERE 230

6.5 C YCLE DIURNE 230

CHAPITRE 8 – CONCLUSION GENERALE ET PERSPECTIVES 231

1. M ETHODES D ’ INTEGRATION ET DE DIAGNOSTIC 231

2. I NVERSION DE LA COLONNE VERTICALE DE L ’ OZONE 232

3. I NVERSION DE LA COLONNE VERTICALE DU DIOXYDE D ’ AZOTE 234

4. E TUDES SPECIFIQUES SUR LE DIOXYDE D ’ AZOTE 234

ANNEXE 1 – PARAMETRES ASTRONOMIQUES 239

1. M ASSE D ’ AIR ZENITHALE EN COORDONNEES SPHERIQUES 239

2. D ISTANCE ZENITHALE MOYENNE DE LA MESURE GOME 240

ANNEXE 2 – RESEAUX DE TELEDETECTION 243

1. I NTRODUCTION 243

2. C OLONNE VERTICALE DE L ’ OZONE 243

3. D ISTRIBUTION VERTICALE DE L ’ OZONE 244

4. C OLONNE VERTICALE DU DIOXYDE D ’ AZOTE 245

ANNEXE 3 – CLIMATOLOGIES HARMONIQUES DU DIOXYDE D’AZOTE 249

1. S OMMAIRE 249

2. C LIMATOLOGIE COMPOSITE FINALE 250

3. HALOE V19 253

4. POAM-III V2 256

5. SAGE-II V6.1 259

6. PSCBOX/SLIMCAT 262

7. CLAES V9 264

ANNEXE 4 – PUBLICATIONS ET NOTES TECHNIQUES RELATIVES AU DEVELOPPEMENT DES

PROCESSEURS GDP ET SGP 267

BIBLIOGRAPHIE 271

ABREVIATIONS ET SIGLES 287