LES TRACEURS RADIOACTIFS EN HYDROLOGIE

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264 L A H O U I L L E B L A N C H E N" S P É C I A L A/1955

Les traceurs radioactifs en hydrologie

Radioactive tracers in hydrology

P A R E. HOUES

I N G É N I E U R A L A S E C T I O N D ' A P P L I C A T I O N D E S R A D I O - É L É M E N T S C O M M I S S A R I A T A L ' É N E R G I E A T O M I Q U E

* Nous avons étudié le remplacement de certains traceurs colorés utilisés en hydrographie par des traceurs moins adsorbés dans le sol, dont nous proposons le dosage par radio-activité.

Nous montrons que les anions I— et Br—,

« marqués » par leurs isotopes radioactifs inl (période 8 jours) et *'Br (période 35 heures), conviennent très bien à cet usage. Relatons leur emploi à Serre-Poncon (1952) et Cauterêts (1953).

Nous discutons la valeur relative des différents traceurs el concluons que les qualités propres aux traceurs radioactifs : sensibilité et spécifi- cité du dosage, suppression pratique de l'em- poisonnement du terrain au bout de quelques périodes, justifient, dans certains cas, la com- plication de leur emploi, dont l'extension est liée à la sélection d'isotopes à vie moyenne- plus longue et à la mise au point d'un matériel de détection simplifié.

* We have investigated replacing certain colour- ed tracers nsed in hydrography by tracers which are less absorbed in the sait and which we propose dosing radioactively.

We show that the anions I— and Br— " mark- ed " by their radioactive isotopes I3'I (S days period) and KBr (35 hours period) are very suitable for ihis purpose. We> recall their use al Serre-Poncon (1952) and Cauterets (1953).

We discuss the relative value of différent tra- cers and conclude that the désirable qualities of radioactive tracers—sensitivity and specifi- ciiy of the doses, avoidance of poisoning the ground after a few periods— justify, in certain cases, the complication of their use, the exten- sion of which is related to the sélection of isotopes with longer average life and to the development of a simpler detecting material.

P a r m i les différentes m é t h o d e s utilisées dans l'étude d'un é c o u l e m e n t s o u t e r r a i n en r é g i m e n a t u r e l o u f o r c é , celle des t r a c e u r s est l ' u n e des plus s i m p l e s : elle c o n s i s t e à i n j e c t e r en u n p o i n t du t e r r a i n u n e substance s o l u b l e d o n t o n

sui-vra le d é p l a c e m e n t et l ' é t a l e m e n t par des m e s u r e s locales de c o n c e n t r a t i o n .

P o u r d o n n e r une i m a g e fidèle de l ' é c o u l e m e n t et p o u r être d'un e m p l o i p r a t i q u e sur le ter- r a i n , u n t r a c e u r d o i t posséder, en t o t a l i t é o u en p a r t i e s u i v a n t le b u t r e c h e r c h é , un c e r t a i n n o m - bre de q u a l i t é s :

1 " Son dosage d o i t être f a c i l e , sensible, p r é c i s , peu i n f l u e n c é par la c o m p o s i t i o n de l'eau ( p r é s e n c e n a t u r e l l e du t r a c e u r dans l'eau n o t a m m e n t ) ;

(*) Cet exposé retrace les travaux effectués sur ce sujet au C.E.A. de 1951 a 15)53. Des résumés; en o n t déjà été publiés par M. J. G U E R O N [ 1 ] , [ 2 ] , mais le seul exposé d'ensemble jusqu'ici rédigé [ 3 ] n'a pas été p u b l i é .

2" I l d o i t se fixer le m o i n s p o s s i b l e sur le ter- r a i n t r a v e r s é par a d s o r p t i o n p h y s i q u e ou c h i m i q u e , ne pas être altéré par la c o m - p o s i t i o n et la t e m p é r a t u r e de l'eau. E n p a r t i c u l i e r , il ne d o i t pas c o n t a m i n e r le t e r r a i n t r o p l o n g t e m p s , ce q u i é c a r t e r a i t la p o s s i b i l i t é d ' e x p é r i e n c e s successives r a p p r o c h é e s .

L e p e r f e c t i o n n e m e n t des m é t h o d e s p h y s i q u e s ou c h i m i q u e s de dosage p e r m e t d'envisager l ' e m - p l o i c o m m e t r a c e u r de n o m b r e u s e s substances.

E n r a i s o n de la s i m p l i c i t é et de la s e n s i b i l i t é des dosages c o l o r i m é t r i q u e s , les t r a c e u r s les p l u s e m p l o y é s j u s q u ' i c i o n t été des substances c o l o -

(*) This paper goes over the work done in this sub- ject at the C.E.A. from 1951 to 1953. Summaries of it have already been published by M. J. G U E R O N [ 1 ] , [ 2 ] . but the only overall picture prepared so far [3] has not been published.

Article published by SHF and available athttp://www.shf-lhb.orgorhttp://dx.doi.org/10.1051/lhb/1955002

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N° S P É C I A L A/1955 L A H O U I L L E B L A N C H E 265

rées (fluorescéine, éosine, r h o d a m i n e , bleu de m é - t h y l è n e ) , de n o m b r e u x autres corps, n o n c o l o - rants par e u x - m ê m e s ( b i c h r o m a t e de s o d i u m par e x e m p l e ) , p o u v a n t être d'ailleurs dosés par cette m é t h o d e .

Les mesures de c o n d u c t i b i l i t é é l e c t r i q u e per- m e t t e n t parfois le dosage facile d'un traceur é l e c t r o l y t e , mais ce p r o c é d é de dosage est l i m i t é aux eaux très peu salines.

L e d é v e l o p p e m e n t r é c e n t des piles à u r a n i u m m e t t a n t à la d i s p o s i t i o n du c h i m i s t e de n o m - b r e u x isotopes radioactifs artificiels dont le dosage est e x t r ê m e m e n t sensible, il était n a t u r e l que l'on songeât à e m p l o y e r c o m m e t r a c e u r des substances « m a r q u é e s » par un i s o t o p e radioactif de l'un des constituants ( * ) . C'est à la suite d'échecs d'expériences en p r o d u i t s colorés (fluo- rescéine, éosine) effectuées sur le site du futur barrage de S e r r e - P o n ç o n , échecs dus, semblait-

il, à la r é t e n t i o n du traceur par le t e r r a i n , que la Société Soletanche (.**) d e m a n d a au C.E.A., en mars 1951, de r e c h e r c h e r u n t r a c e u r radioactif susceptible d'être utilisé avec succès sur ce m ê m e t e r r a i n .

Il nous fallait donc t r o u v e r u n isotope radioactif d'une période c o m p a t i b l e avec la durée pré- visible de l ' e x p é r i e n c e ( q u e l q u e s j o u r s ) , é m e t t a n t un r a y o n n e m e n t favorable à la d é t e c t i o n , dispo- nible en q u a n t i t é suffisante et susceptible d'en- trer dans une c o m b i n a i s o n c h i m i q u e soluble peu retenue par le t e r r a i n .

P a r m i les n o m b r e u x isotopes radioactifs re- censés dans les tables de constantes nucléaires, un petit n o m b r e seulement r é p o n d à ces q u a t r e c o n d i t i o n s . A p r è s une p r e m i è r e et facile sélection des isotopes satisfaisant aux trois p r e m i è r e s con- ditions, nous avons c o m m e n c é l'étude de la ré- t e n t i o n du t r a c e u r par le t e r r a i n ( * ) .

A . — R É T E N T I O N D U T R A C E U R P A R L E T E R R A I N

T o u s les traceurs sont retenus par les t e r r a i n s à travers lesquels ils p e r c o l e n t , mais dans des p r o p o r t i o n s très variables.

Cette difficulté est d ' i m p o r t a n c e secondaire lorsque la c i r c u l a t i o n s'effectue e n t i è r e m e n t à travers de larges fissurations (cas des t e r r a i n s cal- c a i r e s ) , ou l o r s q u e l ' i n j e c t i o n du t r a c e u r se fait de façon c o n t i n u e (cas de la m e s u r e des débits de r i v i è r e par la m é t h o d e D O D E R O [ 4 ] , [ 5 ] , puis- q u ' i l suffit d ' a t t e n d r e que la c o n c e n t r a t i o n au p o i n t de la m e s u r e atteigne une valeur station- naire ( * * ) .

Mais, dans le cas général où l'on i n j e c t e une bouffée de s o l u t i o n m a r q u é e , l ' e m p l o i d'un traceur doit être o b l i g a t o i r e m e n t précédé par l'étude de la r é t e n t i o n de celui-ci par des é c h a n t i l l o n s de t e r r a i n s aussi représentatifs que possible des t e r r a i n s dont la traversée est s o u p ç o n n é e .

Cette étude a été effectuée par p e r c o l a t i o n à travers une c o l o n n e de terre, et par tracé des i s o t h e r m e s d'adsorption.

I. — M é t h o d e cinématique : p e r c o l a t i o n à t r a v e r s u n e colonne d e t e r r a i n

a) P R I N C I P E .

Une c o l o n n e v e r t i c a l e de v e r r e d ' e n v i r o n 4,6 c m (*) C'est par extension que, dans cet exposé, nous dési- gnerons par « traceur radioactif » une substance dissoute

« marquée » . A proprement parler, les seuls véritables traceurs radioactifs de l'eau seraient des isotopes radio- actifs de l'oxygène ou de l'hydrogène : parmi ceux-ci, seul le t r i t i u m 3H semble actuellement utilisable (cf.

infra C . I V ) .

( * * ) Encore faut-il que ce traceur ne soit pas trop ad- sorbé, pour que la saturation du terrain ne demande pas trop de temps.

de d i a m è t r e est r e m p l i e de t e r r a i n p r é a l a b l e m e n t broyé sur une h a u t e u r de 1, 2 ou 3 m. L a terre, tassée par secousses, est alors c o m p l è t e m e n t i m - bibée d'eau : le v o l u m e i n t e r s t i t i e l o c c u p é par l'eau représente en général 35 % e n v i r o n du v o l u m e apparent de terre, soit 550 à 600 ml d'eau p o u r 1,65 1 de l e r r e par m è t r e de c o l o n n e .

On déverse alors sur le haut de la c o l o n n e 200 m l de la s o l u t i o n du traceur à étudier, q u ' o n laisse écouler (le début de cet é c o u l e m e n t est considéré c o m m e o r i g i n e des temps et des v o l u - mes). Dès que ce v o l u m e a disparu, on lave la c o l o n n e au m o y e n d'eau m a i n t e n u e à niveau constant ( é l u t i o n ) et l'on recueille l'éluat à la base de la c o l o n n e , par f r a c t i o n de 100 ou 200 m l dans lesquelles on mesure la c o n c e n - t r a t i o n .

L e lavage est effectué soit avec l'eau de la ville de Paris, soit, m i e u x , avec l'eau c i r c u l a n t en réa- lité dans le t e r r a i n étudié.

L e débit de la c o l o n n e étant difficile à régler, nous avons travaillé avec des débits c o m p a r a b l e s , mais n o n r i g o u r e u s e m e n t égaux.

On arrête l ' e x p é r i e n c e l o r s q u e la c o n c e n t r a - tion du t r a c e u r t o m b e à une valeur p r a t i q u e - m e n t indécelable.

N o u s désignerons par « r e n d e m e n t » la p r o - p o r t i o n du traceur écoulée à ce m o m e n t . Ce r e n d e m e n t est évalué soit par i n t é g r a t i o n de la c o u r b e c o n c e n t r a t i o n - v o l u m e , soil, d'une m a n i è r e plus précise, par dosage du m é l a n g e de toutes les fractions r e c u e i l l i e s .

( * * ) Représentée par M. B A I L L A N T .

(*) Cette étude a été commencée par M. G. G A K S T K T . .

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b) T R A C E U R S R A D I O A C T I F S E S S A Y É S S U R L E S A B L E D E S E R R E - P O N Ç O N .

Nos p r e m i è r e s e x p é r i e n c e s o n t été effectuées sur des a l l u v i o n s sablonneuses très fines ( m é - lange de débris calcaires et c r i s t a l l o p h i l i e n s c o n - tenant un peu d ' a r g i l e ) prélevées sur le chantier de S e r r e - P o n ç o n . A la fluorescéine, que ce terrain r e t i e n t f o r t e m e n t , n o u s avons c o m p a r é di- vers t r a c e u r s r a d i o a c t i f s .

Les p r e m i e r s essais o n t m o n t r é que des ca- tions ( s o d i u m ( * ) , r u b i d i u m ) sont f o r t e m e n t ad-

X Concentration initiale

Fluorescéine I*Na

0 500 ¹⁰⁰⁰ ¹⁵⁰⁰ ^{2000 2500}Volume en ml

Traceur Concentration

Débit % Traceur Traceur

en y litre Débit

récupéré

Fluorescéine I * N a

Br* Na

100 000 50 15 5 50 25 5

100 ml/15 mn 100 ml/12 mn 100 m l / 1 0 mn 100 ml/10 mn 100 ml/10 mn 100 m l / 9 mn 100 m l / 9 mn

59 % 95 % 58 % 35 % 98 % 90 % 59 %

F I G . 1. — Terre de Serre Ponçon (colonnes de 1 mètre)

sorbes par ce t e r r a i n . Des m o l é c u l e s o r g a n i q u e s m a r q u é e s , peu solubles dans l'eau, mais r e l a t i v e - m e n t peu polaires ( B r *3C H , I * C2H5) , bien que supérieures à la fluorescéine, n ' o n t pas donné les résultats espérés. D u g l y c é r o p h o s p h a t e de cal- c i u m , m a r q u é au^{: î 2}P , est resté e n t i è r e m e n t ad- sorbé sur la c o l o n n e .

Par c o n t r e , nous avons o b t e n u des résultats satisfaisants avec des anions s i m p l e s : B r- el I-, ainsi que nous allons le préciser.

(*) Les seuls documents dont nous disposions au début de cette étude traitaient de l'usage du sodium 24 (période 15 h) dans l'étude des bassins de décantation [16] ou dans la recherche de l ' o r i g i n e d'infiltration d'eau dans une m i n e [ 1 7 ] .

c) F L U O R E S C É I N E S U R S A B L E D E S E R R E - P O N Ç O N .

C'est le seul t r a c e u r c o l o r é que n o u s ayons étudié. I l a été dosé par f l u o r i m é t r i e au m o y e n d'un appareil c o n s t r u i t au C . E . A . , susceptible de mesurer des c o n c e n t r a t i o n s m i n i m a de 5 ^ g par l i t r e (5 y/1). L a f l u o r e s c e n c e v a r i a n t avec le p H (fig. 1 bis), toutes les mesures o n t été effectuées à pH # 9, dans une r é g i o n où l ' i n t e n s i t é de fluo-

1 2 3 4 5 6 7 8 ! F I G . 1 bis. — Fluorescéine :

Variation de la fluorescence avec le pH.

rescence est peu affectée par les v a r i a t i o n s de p H . N o u s avons constaté que le sable utilisé c o n - tenait de la fluorescéine p r o v e n a n t d'expériences antérieures, ce q u i nous a obligés à laver au préalable c h a q u e c o l o n n e avec une dizaine de litres d'eau.

Dans ces c o n d i t i o n s , nous avons effectué :

— D e u x expériences p a r t a n t d'une s o l u t i o n ti- t r a n t 1 m g / 1 : a u c u n e trace de fluores- céine n'a été r e t r o u v é e après é l u t i o n par 21 d'eau;

— T r o i s expériences p a r t a n t d'une s o l u t i o n à ] 0 m g / 1 : m ê m e r é s u l t a t ;

— U n e e x p é r i e n c e p a r t a n t d'une s o l u t i o n à 100 m g / 1 : les r é s u l t a i s sont représentés sur la figure 1 ( c o u r b e - . - . - . ) .

d) I O U U R E D E S O D I U M ( N a l * ) S U R S A B L E D E S E R R E - P O N Ç O N .

L e t r a c e u r est^{1 S 1}I ( p é r i o d e 8 j ; p r i n c i p a u x r a y o n n e m e n t s : p de 0,60 M e V , y de 0,36 M e V ) .

L e dosage est effectué au c o m p t e u r Geiger- M û l l e r , soit de façon d i s c o n t i n u e sur les p r c l è -

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v e m e n t s i n d i v i d u e l s , soit de façon c o n t i n u e au m o y e n d'un c o m p t e u r à c i r c u l a t i o n .

L a c o n c e n t r a t i o n i n i t i a l e a varié de 500 à 5 y/1 : trois des courbes obtenues sont r e p r é - sentées sur la figure 1 ( t r a i t c o n t i n u ) .

Des expériences effectuées en eau de Serre- P o n ç o n ont donné des résultats très l é g è r e m e n t m o i n s satisfaisants.

e) B R O M U R E D E S O D I U M ( N a B r * ) S U R S A B L E D E S E R R E - P O N Ç O N .

L e t r a c e u r est^{8 2}B r ~ ( p é r i o d e de 35 h; rayon- nements p r i n c i p a u x : fi de 0,46 M e V , y de 0,79 et 1,35 M e V ) .

L e s résultats de trois expériences effectuées en eau de la ville sont représentés figure 1 ( c o u r b e — ) .

L à aussi, des expériences réalisées en eau de S e r r e - P o n ç o n o n t donné des résultats très légè- r e m e n t m o i n s favorables.

/ ) I N F L U E N C E D E L A L O N G U E U R D E L A C O L O N N E .

T r o i s expériences o n t été réalisées avec N a l * ; elles sont représentées sur la figure 2.

g) D I S C U S S I O N .

L a figure 1 m o n t r e que la fluorescéine é m e r g e

' % Concentration initiale 60 . — -

Volume en ml

Courbe n" Longueur Débit % Traceur récupéré

1 1 m 100 ml/12 mn 95 %

2 1,9 m 100 m l / 1 4 mn 87 % 3 2,85 m 100 m l / 1 1 mn 85 %

F I G . 2. — Terre de Serre-Ponçon (traceur I* Na à 5 0 y / Z ) . Influence de la longueur de la colonne

de la c o l o n n e plus l e n t e m e n t et avec un rende- m e n t p l u s faible que B r - et I^-, m a l g r é une c o n c e n t r a t i o n en p o i d s de 2.000 à 20.000 fois supérieure.

O n v o i t encore q u ' u n i m p o r t a n t r e t a r d à la sortie est t o u j o u r s a c c o m p a g n é d'un élargis- sement du p i c ; un élargissement s i m i l a i r e est p r o d u i t par l ' a l l o n g e m e n t de la c o l o n n e ( v o i r fig. 2 ) .

Les figures 1 et 2 m o n t r e n t que la sortie de traceur débute dès avant l ' é c o u l e m e n t du v o - l u m e i n t e r s t i t i e l (550 à 650 m l / m ) . Ce p h é n o - mène est bien c o n n u p o u r des déplacements de l i q u i d e à travers des tubes vides, s u r t o u t en ré- g i m e l a m i n a i r e [ 6 ] , [6 bis] ; il r e n d c o m p t e , p r o b a b l e m e n t p o u r la m a j e u r e partie, de l'étale- m e n t des pics et des traînées à la sortie. Dans le cas de t r a c e u r s f o r t e m e n t adsorbés, la t h é o - rie m o n t r e que les p h é n o m è n e s de c h r o m a t o - graphie ( a d s o r p t i o n suivie de d é s o r p t i o n ) ajou- tent leur p a r t à l ' é t a l e m e n t [ 7 ] , [ 8 ] , [ 9 ] .

L e s expériences relatées dans [ 6 ] m o n t r e n t que le v o l u m e c o r r e s p o n d a n t au centre de gra- vité du d i a g r a m m e d o n n a n t la c o n c e n t r a t i o n en f o n c t i o n du v o l u m e c o ï n c i d e sensiblement avec le v o l u m e vide du tube. Ceci est effectivement le cas p o u r I - et B r - , c o n f i r m a n t que ces traceurs sont très peu adsorbés. On v o i t c o m b i e n la m e s u r e de la vitesse d'un é c o u l e m e n t , dé- duite de la p o s i t i o n du centre de gravité, p e u t être faussée par les p h é n o m è n e s d'adsorption.

Il est difficile de se p r o n o n c e r sur la valeur relative des t r a c e u r s B r - et I^-. L a m a j o r i t é des courbes de la figure 1 d'une part, les m e s u r e s directes d'adsorption (cf. infra) d'autre part, paraissent m e t t r e en évidence une légère supé- r i o r i t é de Bi—. Par c o n t r e , une e x p é r i e n c e c o n - duite en faisant p e r c o l e r une c o l o n n e de 2,10 m avec une s o l u t i o n m i x t e é q u i m o l é c u l a i r e en B r - et I - (20 y/1 NaBr*, 30 y/1 N a l * ) a fait appa- raître le m a x i m u m de c o n c e n t r a t i o n de T~ dans la f r a c t i o n de 100 m l p r é c é d a n t celle dans laquelle est apparu le m a x i m u m de B i — ; d'une m a n i è r e c o n c o m i t a n t e , le r e n d e m e n t de sortie en I - a été supérieur à celui en B r - .

N o t o n s encore que, pour des raisons diverses ( i n h o m o g é n é i t é de la terre utilisée, variation de la masse de celle-ci m i s e en oeuvre, v a r i a t i o n s du débit et peut-être de l'état d ' o x y d a t i o n des t r a c e u r s iode et b r o m e ) , les expériences ont été r e l a t i v e m e n t peu r e p r o d u c t i b l e s ; il c o n v i e n t donc d'être très p r u d e n t dans les c o n c l u s i o n s autres que celles énoncées plus haut que l'on p o u r r a i t p r é t e n d r e tirer de l ' i n s p e c t i o n des figures 1 et 2.

h) C A S D ' A U T R E S T E R R A I N S .

Des expériences sur c o l o n n e s r e m p l i e s de sable des bords du R h i n ( C h a l a m p é ) ou de t e r r a i n s

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268 L A H O U I L L E B L A N C H E N° S P É C I A L A/1955

de la r é g i o n de Cauterets (schistes et g r a n i t é s ) ont c o n f i r m é les qualités des t r a c e u r s I- et B i ~

N o t o n s t o u t e f o i s que le sable de C h a l a m p é ad- sorbait très peu la fluorescéine.

C'est é g a l e m e n t sur u n sable de silice très p u r que les A n g l a i s [ 1 0 ] o n t réussi, avec une centaine de m i l l i c u r i e s de r u b i d i u m , à établir l'existence de certaines liaisons entre le N i l et des nappes d'eau situées dans son voisinage . L e p a r c o u r s suivi a été d'une v i n g t a i n e de k i l o m è - tres, le facteur de d i l u t i o n entre l ' i n j e c t i o n et l ' é m e r g e n c e de l ' o r d r e du m i l l i a r d . Or, dans nos expériences sur c o l o n n e en sable de S e r r e - P o n - çon, le r u b i d i u m , m ê m e à forte c o n c e n t r a t i o n C43 m g / 1 N OsR b ) , n'est j a m a i s sorti de la c o l o n n e .

Ce dernier e x e m p l e nous m o n t r e « c o m b i e n il est vain de se l i v r e r à des expériences en traceurs r a d i o a c t i f s sans des études préalables sérieuses, sous peine de discréditer la m é - thode » [ 2 ] .

I I . — M é t h o d e statique : mesures d ' a d s o r p t i o n

P a r a g i t a t i o n d'un v o l u m e donné de t e r r e (6 m l ) avec un v o l u m e donné de s o l u t i o n (5 m l ) , on peut, en m e s u r a n t la c o n c e n t r a t i o n du li- quide après décantation, établir l ' i s o t h e r m e d'ad- s o r p t i o n .

L e tableau I donne les r e n d e m e n t s : c o n c e n t r a t i o n finale

a c o n c e n t r a t i o n i n i t i a l e

obtenus à p a r t i r de s o l u t i o n s é q u i m o l é c u l a i r e s de traceurs sur la terre de S e r r e - P o n ç o n d'une part, et sur une v i n g t a i n e d ' é c h a n t i l l o n s de terrains p r o v e n a n t d ' A f r i q u e du N o r d , d'autre p a r t ; p a r m i ces derniers, un c e r t a i n n o m b r e , r o c h e u x , ont dû être broyés avant l ' o p é r a t i o n et nous n'avons utilisé que les f r a c t i o n s t r a v e r s a n t un t a m i s de 20 meshes.

Les chiffres de 100 % sont dus à la r e l a t i v e - m e n t faible p r é c i s i o n (2 à 3 % ) des dosages radioactifs effectués.

L a s u p é r i o r i t é de B r- et I- apparaît e n c o r e n e t t e m e n t : à supposer en effet q u e a soit indé- pendant de la c o n c e n t r a t i o n (cas d'un i s o t h e r m e l i n é a i r e ) , la c o n c e n t r a t i o n C.,.., après p e r c o l a t i o n à travers une c o l o n n e de l o n g u e u r x, serait de la f o r m e :

C, = . C⁰ a"' 9 ( x )

d o n c très sensible à une faible v a r i a t i o n de a.

Ces chiffres i n d i q u e n t une légère s u p é r i o r i t é de B r ~ sur I~.

I I I . — C o n c l u s i o n des essais d e l a b o r a t o i r e N é c e s s i t é d e l ' e n t r a î n e u r

L a s u p é r i o r i t é des t r a c e u r s I - et B r - sur la fluorescéine a été mise en évidence. Mais i l serait sans doute p r é s o m p t u e u x d'espérer t i r e r de ces essais u n r é s u l t a t q u a n t i t a t i f valable p o u r la p r o p a g a t i o n réelle dans le t e r r a i n : la t h é o r i e de la c h r o m a t o g r a p h i e sur de s i m p l e s c o l o n n e s est en effet très c o m p l i q u é e [ 8 ] , [ 9 ] m ê m e en n é g l i - geant la diffusion, et s'appuie sur des h y p o t h è - ses s i m p l i f i c a t r i c e s d i f f i c i l e m e n t admissibles dans le cas du t e r r a i n réel.

Dans le doute sur la q u a n t i t é m i n i m a de t r a - ceur à i n j e c t e r p o u r réussir une e x p é r i e n c e dé- t e r m i n é e , on en i n j e c t e r a le plus possible. P a r la suite, l ' e x p é r i e n c e p r a t i q u e c o n d u i r a sans doute à l'énoncé de lois e m p i r i q u e s d é t e r m i n a n t la q u a n t i t é de traceur à i n j e c t e r dans c h a q u e p r o - b l è m e p a r t i c u l i e r , c o m m e c'est le cas p o u r la fluo- rescéine [ 1 1 ] .

L e cas des t r a c e u r s r a d i o a c t i f s est assez par- t i c u l i e r . E n effet, une activité c o n s i d é r a b l e

[ 1 c u r i e ( * ) ] des t r a c e u r s envisagés ne r e p r é - sente q u ' u n e masse négligeable (1 y p o u r^{8 2}B r , 8 y p o u r 1 8 1I ) . Il sera d o n c indispensable, p o u r éviter des adsorptions notables, d'additionner ces t r a c e u r s d'une q u a n t i t é p o n d é r a b l e du sel n o n radioactif utilisé ( e n t r a î n e u r ) . L e c h o i x de la q u a n t i t é d ' e n t r a î n e u r sera précisé plus l o i n ( v o i r dosage").

O n p e u t se d e m a n d e r dans q u e l l e m e s u r e l'in- j e c t i o n c o n t i n u e du t r a c e u r n'est pas préférable à l ' i n j e c t i o n par bouffée. L ' i n j e c t i o n réalisée dans la p r a t i q u e c o n s t i t u e souvent un c o m p r o m i s entre ces deux m o d e s d ' i n j e c t i o n .

I V . — E m p o i s o n n e m e n t d u t e r r a i n

T a n t q u ' i l n'a pas été s u f f i s a m m e n t lavé par l ' é c o u l e m e n t naturel, le t e r r a i n reste plus ou m o i n s e m p o i s o n n é par le t r a c e u r , ce q u i peut r e n d r e difficile l ' i n t e r p r é t a t i o n d ' e x p é r i e n c e s successives effectuées sur u n m ê m e t e r r a i n . N o u s en avons eu un e x e m p l e f r a p p a n t à S e r r e - P o n - çon, où nous avons e x t r a i t de différents forages de l'eau teintée par la fluorescéine p r o v e n a n t d'expériences antérieures.

Avec un t r a c e u r radioactif, il suffit d'espacer de q u e l q u e s périodes deux e x p é r i e n c e s p o u r éli- m i n e r t o u t r i s q u e d ' i n t e r f é r e n c e . R a p p e l o n s que, au bout de 6 périodes, il reste 1,0 % de l ' a c t i v i t é i n t r o d u i t e et 0,1 % s e u l e m e n t au b o u t de 10 pé- riodes.

(*) Rappelons que 1 curie représente la quantité d'un isotope radioactif dans laquelle 37 m i l l i a r d s d'atomes se désintègrent en une seconde.

(6)

T A B L E A U I

R E N D E M E N T D E S D I V E R S É C H A N T I L L O N S E N %

\ C^{2 0}H^{1 0}O⁴N a² = 360 1 y = 1/1.000 m g F l u o r e s c é i n e : IN'a = 150

/ B r N a = 103

I*Na sans Solutions éciuimoléculaires

entraîneur

É C H A N -

A* A T^T ÎTÏ 1? (concentra-

T I L L O N AGE tion

extrême- l*Na Brt'Na Fluor. I*Na Br*Na Fluor. I*Na B r ' N a Fluor.

ment faible) 36 y/1 25 y/1 80 y/1 360 y/1 250 800 3.600 2.500 8.000

B 445 Quaternaire

Continental-récent Limon fossilifère. 77 81 84 0 84,5 95 0 96 19 19

B 448 Callovo-oxfordien. Argile gris-vert. 62 74,5 92 0 86 97 0 99 23

B 521 Tertiaire continental. Calcaire lacustre blanc à silex. 68 84,5 94 38 91 94 64 96 81

B 522 Aaléno-bathonien. Dolomie cristalline grise. 69 80 90 1,5 97 95 32 100 77

B 525 Tertiaire continental. Argile rouge brique peu

gypseuse. 85 85 90 2 93 90 23 95 75 75

B 527 Néocomien. Argile sableuse gris-vert. 76 84 100 25 94 100 52 100 75

B 528 Hauterivien. Argile compacte rouge ou verte. 67 85 99 16,5 96 99 26 46

B 531 Tertiaire continental Marno-calcaire blanchâtre

ou Quaternaire (dépôt de source). 68 82 90 0 98 95 46 73 73

B 532 Quaternaire. Terrain de Chott, argile vacuo- laire brique à nombreux petits

cristaux de gypse. 63 76,5 93 0 81,5 94 0,5 98 1,6 1,6

B 533 Sénonien. Calcaire gris clair ou blanc à

pâte fine. 78 72 100 0 94 100 46 73

B 449 Sénonien. Calcaire gris clair ou blanc à

pâte fine. 93 100 93 100 97 100

B 446 Bathonien. Calcaire gris. 93 93 94 98 94

B 444 Tertiaire continental. Argile rouge brique compacte à

gypse. 83 97 85 99 89

B 447 Callovo-oxfordien. Argile gris-vert compacte. 87 100 89 100 93

B 526 Tertiaire continental. Argile brique sableuse peu gyp-

seuse (sels solubles 2,66 % ) . 91 100 95 100 98

B 530 Aaléno-bathonien. Argile compacte rouge vif ou

verte. 90 98 96 99 99

B 524 Callovo-oxfordien. Grès siliceux peu cimenté. 82 90 90 94 90

B 529 Aaléno-bathonien. Calcaire argileux. 90 100 95 100 96

B 520 Banémo-albien. Grès siliceux blond peu cimenté. 79 100 87 100 90

moyen Mélange de toutes les terres. 87 93 90 97 92 100

Sable alluvi onnaire de Serre-Ponçon. Sable argileux. 71 86 20 94 25 40

(7)

B . — D O S A G E D U T R A C E U R R A D I O A C T I F

S'il s'agit s i m p l e m e n t d'établir l'existence d'une c o m m u n i c a t i o n e n t r e deux p o i n t s , la sen- sibilité de détection est plus i m p o r t a n t e q u e la p r é c i s i o n du dosage. Cette d e r n i è r e serait par c o n t r e indispensable dans le cas d'une m e s u r e de débit par d i l u t i o n .

O) D É T E C T E U R S D E R A D I O A C T I V I T É .

Ce sera soit u n c o m p t e u r G e i g e r - M u l l e r ayant un faible r e n d e m e n t ( * * ) ( m a x i m u m 2 % ) poul- ies p h o t o n s y, m a i s u n b o n r e n d e m e n t ( v o i s i n de l ' u n i t é ) p o u r les rayons (i q u i le t r a v e r s e n t , soit un cristal s c i n t i l l a n t ayant un b o n rende- m e n t ( p l u s i e u r s dizaines % ) p o u r les p h o t o n s Y- Les i m p u l s i o n s é l e c t r i q u e s délivrées par le dé- tecteur seront totalisées par une « échelle » de c o m p t a g e ou a c t i o n n e r o n t u n i n t é g r a t e u r ( s u i v i é v e n t u e l l e m e n t d'un e n r e g i s t r e u r ) d o n n a n t direc- t e m e n t l ' a c t i v i t é en n o m b r e de coups par u n i t é de t e m p s .

P o u r m i n i m i s e r l ' e r r e u r due à la n a t u r e sta- tistique de la d é s i n t é g r a t i o n r a d i o a c t i v e ( é c a r t standard n/FT p o u r N coups e n r e g i s t r é s ) , i l y a i n t é r ê t à disposer d'un détecteur à h a u t rende- m e n t ( u n cristal, o u p l u s i e u r s c o m p t e u r s G-M en p a r a l l è l e ) , à c o m p t e r l o n g t e m p s et à d i m i n u e r par un épais b l i n d a g e de p l o m b le m o u v e m e n t p r o p r e du détecteur ( b r u i t de f o n d dû aux r a y o n s c o s m i q u e s et à la r a d i o a c t i v i t é n a t u r e l l e parasite du m i l i e u e n v i r o n n a n t ) . L a m e s u r e des très faibles activités se fera d o n c t o u j o u r s sur une échelle de c o m p t a g e t o t a l i s a n t les i m p u l s i o n s dé- livrées par le détecteur p e n d a n t u n t e m p s assez l o n g .

b) D I S P O S I T I O N D U D É T E C T E U R .

O n p e u t :

1° Tremper dans l'eau un détecteur portatif.

C'est le p r o c é d é le plus s i m p l e , mais, j u s q u ' à ces derniers t e m p s , les seuls appareils p o r t a t i f s étaient des i n t é g r a t e u r s à faible constante de temps ( q u e l q u e s secondes), ne p e r m e t t a n t q u ' u n dosage peu sensible.

C'est n é a n m o i n s le p r o c é d é utilisé à S e r r e - P o n - çon en descendant dans certains forages des sondes de p r o s p e c t i o n ( d i a m è t r e = 33 m m ) reliées

au c a m i o n de sondage radioactif du C . E . A . ( * ) dans le b u t de suivre le d é p l a c e m e n t de « l'onde r a d i o a c t i v e » sous t e r r e ( * * ) . Ces sondes, b r a n - chées sur l ' e n r e g i s t r e u r du c a m i o n , avaient u n e sensibilité de l ' o r d r e de 5 ^ c u r i e / m3.

N o u s p o u v o n s espérer, en u t i l i s a n t une échelle p o r t a t i v e d o n t l'usage c o m m e n c e à se r é p a n d r e , o b t e n i r u n e sensibilité n o t a b l e m e n t s u p é r i e u r e ( o r d r e de 1 u . c u r i e / m3 au c o m p t e u r G-M, 0,2 «.cu- r i e / m3 avec u n c r i s t a l ) .

2° Faire circuler l'eau dans une cuve conte- nant le détecteur. — Exemple de Serre-Pon-

çon C**).

Sur le c h a n t i e r d'étude du b a r r a g e de S e r r e - P o n ç o n (fig. 3 ) , des essais de r a b a t t e m e n t par

Coupe

Rive gauche Défile' de Serre Ponçon

Piëzomètre d'injection d) - 55 mm

Route de Tolard-Sisteron

R/D.

-Pompage

Distance horizontale f\j 100 m

F I G . 3.

p o m p a g e faisaient s o u p ç o n n e r une liaison e n t r e u n p i é z o m è t r e foré sur ia r i v e gauche de la D u - rance et une galerie p r o f o n d e q u i passe sous le lit de la r i v i è r e . Des q u a n t i t é s i m p o r t a n t e s de fluorescéine et d'éosine, i n j e c t é e s dans le p i é z o - m è t r e , c r é p i n e à 70 m au-dessous du sol,

( * * ) Le rendement est le rapport du n o m b r e de particules enregistrées au n o m b r e total de particules ayant traversé le compteur.

(*) .Te remercie le Service des Constructions électriques, et tout p a r t i c u l i è r e m e n t MM. B E R B E Z I E R et L A L L E M A N T ,

pour leur très i m p o r t a n t e coopération à l'expérience de Serre-Ponçon.

( * * ) Je profite de l'occasion pour décourager ceux qui voudraient suivre l'onde radioactive directement depuis la surface du sol; en effet, une source de 1 curie de cobalt-60 (rayons y très pénétrants) n'est guère décelable à plus de 1,50 m de profondeur.

(* * *) L'expérience de Serre-Ponçon a été organisée en c o m m u n par l'E.D.F. (représentée par M. S C H N E E B E L I ) , la Société Soletanche (représentée par M. B R I L L A N T ) et le C.E.A.

(8)

N" S P É C I A L A/1955 L A H O U I L L E B L A N C H E 271

F I G . 4. — A c t i v i t é dans le puits 1 9 1 3 .

n'avaient pas r e p a r u après dix j o u r s de p o m - page dans la g a l e r i e ; le t r a j e t du t r a c e u r à travers r o c h e r s et a l l u v i o n s ne représente q u ' u n e centaine de m è t r e s .

L e 16 s e p t e m b r e 1952, 5 k g de b r o m u r e de so- d i u m m a r q u é s par un c u r i e de^{8 2}B r , dissous dans 25 1 d'eau, étaient injectés sous une pression de 30 m d'eau dans le m ê m e p i é z o m è t r e ; on r i n ç a i t ensuite r a p i d e m e n t avec 500 1 d'eau.

L ' e a u de la galerie était p o m p é e à raison de 3,5 m^:V m n , d o n t 15 à 20 1/mn étaient dérivés dans une cuve de 35 1, abritée par 5 c m de p l o m b , où p l o n g e a i e n t 4 c o m p t e u r s G-M à grande effica- cité (cathode de p l o m b ) ayant une surface utile totale de 8 d m². L e v o l u m e du r é c i p i e n t et la dis- p o s i t i o n g é o m é t r i q u e des c o m p t e u r s assuraient le r e n d e m e n t o p t i m u m de c o m p t a g e p o u r le r a y o n n e m e n t r e l a t i v e m e n t m o u de^{1 3 1}I . Les c o m p t e u r s a t t a q u a i e n t une échelle et un i n t é - grateur e n r e g i s t r e u r . L ' é t a l o n n a g e de cet appareil a donné :

M o u v e m e n t p r o p r e (eau de la ville ou de Serre- P o n ç o n ( * ) :

380 c h o c s / m n ;

mI ( s o l u t i o n à 1 ^ c u r i e / m³) :

( * ) Ceci prouve que l'eau pompée dans la galerie de Serre-Ponçon. quoique très saline, n'était pratiquement pas radioactive.

490 c h o c s / m n , soit 110 chocs n e l s / m n ( * * ) ;

8 2B r (.solution à 1 <j.curie/m³) :

565 c h o c s / m n , soit 185 chocs n e t s / m n . E n considérant c o m m e significative une varia- t i o n d'activité de 3.800 à 4.200 c h o c s / 1 0 m n ( V 4 0 0 0 # 6 3 ) , ceci correspond à une sensibilité de :

0,36 ixcurie/nr* en^{] ; ! 1}I 0,22 j x c u r i e / m » en «²B r

ces mesures étant effectuées à 15 % près pour un c o m p t a g e de 10 m i n u t e s .

N o t o n s q u ' i l s'agissait d'un appareillage lourd (plus de 500 kg, dus en m a j o r i t é au blindage de p l o m b ) et e n c o m b r a n t , nécessitant un abri et une a l i m e n t a t i o n secteur.

L ' a c t i v i t é a p p a r u t dans le puits de p o m p a g e 24 heures après l ' i n j e c t i o n (fig. 4) et d i m i n u a très l e n t e m e n t .

3° Amener un petit volume d'eau au voisinage du détecteur.

L a m é t h o d e la plus sensible c o n s i s t e r a i t à pla- cer le l i q u i d e dans un r é c i p i e n t a n n u l a i r e (10 à

( * * ) L'activité nette est l'activité totale ( o u brute) me- surée, diminuée du m o u v e m e n t propre.

(9)

20 m l ) e n t o u r a n t le cristal, ou dans le puits d'un cristal creux (3 à 20 m l ) .

P o u r un m o u v e m e n t p r o p r e de 400 c h o c s / m n , et en c o n s i d é r a n t de n o u v e a u c o m m e significative une activité nette de 400 c h o c s / m n , ceci c o r r e s p o n d à une sensibilité d ' e n v i r o n :

2 u c u r i e / m³ en^{5 1}C r ( d o n t l ' e m p l o i sera é v o q u é en C . I V ) ;

0,2 [ j . c u r i e / m³ en ( m e s u r é e s à 15 % près) p o u r un c o m p t a g e de 10 m i n u t e s [ 1 2 ] et [ 1 8 ] .

Cette sensibilité p o u r r a i t n a t u r e l l e m e n t être accrue dans une très forte p r o p o r t i o n en c o n - c e n t r a n t le l i q u i d e par é v a p o r a t i o n , ce gain de sensibilité n'étant guère l i m i t é q u e par la r a d i o - activité n a t u r e l l e de l'eau, faible en général.

N o u s espérons p o u v o i r réaliser un ensemble portatif d o n n a n t cette sensibilité.

4° Extraire le traceur de l'eau pour le concen- trer au voisinage du détecteur. Exemple de Cau- terets.

N o u s avons utilisé ce p r o c é d é à Cauterets clans une e x p é r i e n c e organisée en 1953 par M. P i e r r e

U R B A I N ( I n s t i t u t d ' H y d r o l o g i e ) avec le c o n c o u r s de M M . G E S L I N et K O S S E N K O et la p a r t i c i p a t i o n de l ' E . D . F . et du C . E . A .

M. U R B A I N avait émis l'hypothèse que les sources t h e r m a l e s de Cauterets p o u r r a i e n t être en partie a l i m e n t é e s par un lac de m o n t a g n e situé à 2.300 m d'altitude suivant un c h e m i n e m e n t s o u t e r r a i n de l ' o r d r e de 20 k m . P o u r vérifier cette hypothèse, u n c u r i e de^{1 , 3 1}I, a d d i t i o n n é de 4 k g d ' e n t r a î n e u r I N a inactif, fut i n j e c t é dans le lac. Dans les p r é l è v e m e n t s d'eaux t h e r m a l e s , après addition de 10 m g d'LNa inactif entraîneur, l'iode, oxydé par le sulfate de n i t r o s y l e et e x t r a i t dans CCI⁴, était r a m e n é sous f o r m e solide ( I N a , I0³N'a) dans une c o u p e l l e placée sous la fenêtre d'un c o m p t e u r « c l o c h e » .

M a l g r é des p r é l è v e m e n t s allant j u s q u ' à 15 I, il fut i m p o s s i b l e de rassembler sous le c o m p t e u r l'activité m i n i m a détectable par c o m p t a g e en p, soit 0,01 é c u r i e de^{1 3 1}I p o u r un c o m p t a g e de p l u - sieurs heures ( * ) . L ' e x p é r i e n c e ne p e r m e t donc pas de c o n c l u r e .

L a c o n c e n t r a t i o n de l ' é l é m e n t m a r q u é sur une résine échangeuse d'ions p o u r r a i t é g a l e m e n t être envisagée.

r) P A R T I C U L A R I T É S D U D O S A G E R A D I O A C T I F .

1° Variation de la sensibilité dans le temps.

Dans un dosage radioactif, seule la sensibilité (*) Le m o u v e m e n t propre du compteur cloche, sous 5 cm de p l o m b , était de 21 chocs/mn. Un m i l l i m o c r o c u r i e d ' i s i l , placé sous ce compteur, donnait une activité nette de 250 chocs/mn. Nous n'avons jamais observé, malgré des comptages de plusieurs heures, l'activité brute de 23,5 chocs/mn considérée comme seuil de sensibilité et correspondant à 0,01 fxcurie réunis sous le compteur.

e x p r i m é e par e x e m p l e en m i c r o c u r i e s réunis à p r o x i m i t é du détecteur reste c o n s t a n t e ; e x p r i m é e en poids c o r r e s p o n d a n t d'entraîneur, elle d i m i - nue dans le t e m p s .

A i n s i , à Cauterets, au début de l ' e x p é r i e n c e , elle était de 0,04 y d'iode r é u n i sous le c o m p - teur; à la fin de l ' e x p é r i e n c e ( e n v i r o n 7 périodes de 8 j o u r s ) , elle n ' é t a i t plus que de 4 y.

2° Choix de l'activité et de la quantité d'en- traîneur.

Ce c h o i x pose les m ê m e s difficultés que dans le cas d'un traceur classique (cf. supra A I I I ) .

J u s q u ' i c i , nous avons t o u j o u r s utilisé l'acti- vité m a x i m a q u i "pouvait nous être l i v r é e en une seule fois. D a n s l'avenir, q u a n d nous p o u r r o n s disposer d'activités plus grandes, le c h o i x de l'ac- t i v i t é sera dicté par l ' e x p é r i e n c e acquise et par des c o n s i d é r a t i o n s de p r i x de r e v i e n t , de facili- tés de t r a n s p o r t et de dangers de m a n i p u l a t i o n ou de c o n t a m i n a t i o n des eaux ( * ) .

L e c h o i x de la q u a n t i t é m i n i m u m d ' e n t r a î n e u r peut être basé sur le r a i s o n n e m e n t suivant : p o u r utiliser au m i e u x le « p o u v o i r m a r q u a n t » de nos m i l l i c u r i e s , nous c h e r c h e r o n s à r e n d r e déce- lable par r a d i o a c t i v i t é le t r a c e u r à la c o n c e n t r a - t i o n m i n i m u m q u i donne un « r e n d e m e n t de sortie » e n c o r e appréciable dans une e x p é r i e n c e sur c o l o n n e ( o r d r e de q u e l q u e s y/1).

A u t r e m e n t dit, nous n'avons que peu de chan- ces de v o i r sur le t e r r a i n le t r a c e u r r e p a r a î t r e à une c o n c e n t r a t i o n n o t a b l e m e n t i n f é r i e u r e à ce m i n i m u m et, en c o n s é q u e n c e , nous adapterons la sensibilité l i m i t e de n o t r e système de détec- t i o n , e x p r i m é en y/1, à cette v a l e u r m i n i m u m .

A i n s i , à S e r r e - P o n ç o n , ce m i n i m u m étant de l ' o r d r e de 4 y/1 en B r N a , p o u r une sensibilité du détecteur de 0,2 ^ c u r i e / m³, le r a i s o n n e m e n t c o n - duit à une activité spécifique de 5 kg de B r N a p o u r 250y.curie de^{8 2}B r ( a c t i v i t é calculée au m o - m e n t p r é v u p o u r la r é a p p a r i t i o n du traceur, soit e n v i r o n t r o i s j o u r s après l ' i n j e c t i o n ) .

Ce p r o c é d é de calcul, peu précis, c o n d u i s a n t parfois (Cauterets par e x e m p l e ) à des q u a n t i t é s d ' e n t r a î n e u r p r o h i b i t i v e , d o i t être m a n i é avec souplesse.

3° Sensibilités comparées des dosages de tra- ceurs classiques et radioactifs.

Certains dosages c o l o r i m é t r i q u e s sont e x t r ê - m e m e n t sensibles :

— P o u r la fluorescéine, le seuil de d é t e c t i o n au fluorimètre est estimé à 0,5 y/1 par M o -

R E T [ 1 1 ] et à 2,5 y/1 par M A Y E R [ 1 3 ] ;

(*) La dose l i m i t e de tolérance dans l'eau est actuellement de 10—5 curie/m3 en 1 3 1I , émetteur fi y se concen- trant dans la t h y r o ï d e ; et de 0,5 c u r i e / m 3 seulement en chrome 51, émetteur y pur, donc beaucoup moins dange- reux à absorber.

(10)

— P o u r le b i c h r o m a t e de s o d i u m , D O D E R O es- t i m e que le c o l o r i m è t r e donne une p r é c i - sion de 10 % p o u r une s o l u t i o n à 20 Y / 1 ;

C H A R L O T [ 1 4 ] donne des chiffres du m ê m e o r d r e (0,1 à 0,005 y / m l ) ;

— P o u r le b r o m e et l'iode, on peut atteindre q u e l q u e s y/1 [ 1 5 ] .

Ces dosages c o l o r i m é t r i q u e s p r é s e n t e n t souvent dans la p r a t i q u e des difficultés dues à la présence dans l'eau d'ions gênants, s u r t o u t si l'on veut c o n c e n t r e r la s o l u t i o n .

Ces difficultés sont en général bien m o i n d r e s p o u r le dosage radioactif. E n p a r t i c u l i e r , la pré- sence naturelle dans l'eau de l ' i o n utilisé c o m m e traceur, q u i favorisera la c i r c u l a t i o n de ce traceur dans le m i l i e u souterrain (présence naturelle d ' e n t r a î n e u r ) , ne d i m i n u e r a en r i e n la sen- sibilité du dosage radioactif, que seule la radio- activité n a t u r e l l e de l'eau, très faible en général, peut c o m p l i q u e r en nécessitant é v e n t u e l l e m e n t une séparation c h i m i q u e de l'élément m a r q u é , séparation e l l e - m ê m e g r a n d e m e n t facilitée par addition préalable d'entraîneur inactif.

C. — C O N C L U S I O N S E T P E R S P E C T I V E S D ' A V E N I R

I. — A v a n t a g e s p r i n c i p a u x des t r a c e u r s r a d i o a c t i f s

« ) S u p p r e s s i o n de l ' e m p o i s o n n e m e n t du t e r r a i n , plus rapide et plus sûre que dans le cas de traceurs classiques;

b) F a c i l i t é et sensibilité de dosage égales ou su- p é r i e u r e s à celles des traceurs classiques;

c) Spécificité de la d é t e c t i o n ;

d) C i r c u l a t i o n é v e n t u e l l e m e n t favorisée par la présence n a t u r e l l e dans l'eau de l ' i o n uti- lisé c o m m e traceur.

I I . — C o n t i n g e n c e s d ' e m p l o i des t r a c e u r s r a d i o a c t i f s

a) H o r a i r e r i g o u r e u x des expériences pour un t r a c e u r à vie courte : i m p o s s i b i l i t é de stockage;

b) D i f f i c u l t é s éventuelles de t r a n s p o r t (poids souvent élevé des c o n t a i n e r s ) ;

c) M a t é r i e l de d é t e c t i o n c o û t e u x et e n c o r e in- suffisamment maniable, ce dernier i n c o n - v é n i e n t devant d i m i n u e r dans l'avenir;

d) Coût actuel ( * ) des traceurs souvent élevé, mais en voie de d i m i n u t i o n ;

e) C o m p l i c a t i o n s ( t o u j o u r s s u r m o n t a b l e s ) dues à la p r o t e c t i o n des opérateurs p o u r la m a - n i p u l a t i o n de très fortes a c t i v i t é s ; f) C o n t a m i n a t i o n s éventuelles i n s o u p ç o n n é e s que

l'on ne peut pas considérer à la légère du p o i n t de vue de l'hygiène p u b l i q u e , sur- t o u t dans le cas d'isotopes à vie l o n g u e cf ( * ) page 272.

(*) A titre d'information, en 1953. ces prix étaient de : S2Br : 9.000 F le curie + transport container 150 kg, isi I : 250.000 F le curie + transport container 50 kg.

pour des isotopes en provenance d'Angleterre.

Entraîneurs : BrNa, 400 F le kg; INa, 4.000 F le kg.

I I I . — C r i t è r e d ' e m p l o i des traceurs r a d i o a c t i f s

L e s u p p l é m e n t de c o m p l i c a t i o n s et de dépen- ses q u ' e n t r a î n e la m a n i p u l a t i o n des traceurs radioactifs doit l i m i t e r leur e m p l o i aux cas où les traceurs classiques ont échoué ou ne sauraient donner égale satisfaction.

I V . — Perspectives d'avenir

« L a généralisation de la m é t h o d e des traceurs radioactifs n'est c e r t a i n e m e n t pas a u t o m a - tique et d e m a n d e r a dans tous les cas b e a u c o u p de soins et d'expériences préalables » [ 2 ] .

L a nécessité de traceurs à vie plus l o n g u e que celle de l'iode-131 (8 j o u r s ) se fait déjà sentir.

N o u s envisageons de m a r q u e r par le chrome-51 (période 26 j o u r s ) le b i c h r o m a t e de s o d i u m , sous réserve que ce c o m p o s é se révèle peu retenu par le t e r r a i n . L ' e m p l o i d'autres isotopes sera étudié à l'occasion des p r o b l è m e s q u i ne m a n q u e r o n t pas de se poser.

L ' e m p l o i du t r i t i u m , traceur i s o t o p i q u e de l ' h y d r o g è n e de période 12 ans, semble t h é o r i q u e - m e n t idéal, mais la mesure, el s u r t o u t la recherche c o n t i n u e du t r i t i u m , dont la r a d i a t i o n {1 est e x t r ê m e m e n t peu pénétrante, pose de sérieux p r o b l è m e s de réalisation. Son e m p l o i est e n v i - sagé p o u r l'étude de c o u r a n t s m a r i n s .

D'autres possibilités n ' o n t pas e n c o r e été ex- p é r i m e n t é e s . L ' u n e consiste à utiliser des traceurs non actifs et, sur des p r é l è v e m e n t s , à dé- celer ceux-ci en quantités intimes au m o y e n de l'analyse par a c t i v a t i o n [ 2 ] .

Les p r o g r è s rapides enregistrés j u s q u ' à ce j o u r , tant dans la p r o d u c t i o n des r a d i o i s o t o p e s que dans la sensibilité et la m a n i a b i l i t é du maté- riel de d é t e c t i o n , p e r m e t t e n t d'envisager avec op- t i m i s m e l'avenir des traceurs radioactifs en h y d r o l o g i e .

(11)

R e m e r c i e m e n t s

Je tiens à r e m e r c i e r i c i M M . G U É R O N et L É V Ê - Q U E , et s p é c i a l e m e n t M. H É R I N G , S O U S la d i r e c t i o n desquels ces t r a v a u x o n t été effectués, ainsi q u e M m e Q U É T I E R p o u r son i m p o r t a n t e c o l l a - b o r a t i o n .

A p p e n d i c e

V e r s la fin de ce t r a v a i l s e u l e m e n t , n o u s avons

eu c o n n a i s s a n c e des i m p o r t a n t s t r a v a u x de M. A R C H I B A L D [ 6 ] , [6 bis], q u i p r é c o n i s e égale- m e n t l ' e m p l o i de l ' i o d e - 1 3 1 , d o n t il c i t e (sans autres p r é c i s i o n s ) la faible r é t e n t i o n par les t e r r a i n s .

Il u t i l i s e 1 3 1I à l ' é t u d e du d é p l a c e m e n t de l i - q u i d e s dans des c a n a l i s a t i o n s et du r e n o u v e l - l e m e n t de l'eau dans des bassins de d é c a n t a t i o n . L ' e m p l o i d ' I N a à des c o n c e n t r a t i o n s e x t r ê m e - m e n t faibles p e r m e t de s u p p r i m e r les « c o u r a n t s de densité » .

B I B L I O G R A P H I E

[ 1 ; J. G U E R O N . — Nucleonics, 1 9 5 1 , 9, 5 3 .

[ 2 ] J. G U E R O N . — Physique Rad., 1 9 5 4 , 15. 6 5 - A - 7 5 A .

[ 3 ] R. H O U R S . — E m p l o i de traceurs, radioactifs ou non, en hydrographie souterraine. — Expérience de Serre-Ponçon. — R a p p o r t interne C.E.A. déc. 1 9 5 2 , non p u b l i é .

[ 4 ] M . D O D É R O . — C o m p t e s rendus, 2 3 4 , 1 9 5 2 , p. 1 4 6 2 - 4 .

[5] A n t o i n e - A . G U N T Z . — Comptes rendus. 236, 25, 2 4 2 3 -

2 4 .

[ 6 ] H . A . T H O M A S . - R. S. A R C H I B A L D . — L o n g i t u d i n a l m i x - ing measured by radioactive tracers. — Proceeding of American Society of Civil Engineers. August

1 9 5 1 , v o l . 77, n° 84 et D - 8 4 .

[ 6M* ] R. S. A R C H I B A L D . — Radioactive tracers in flow tests. — Journal of the Boston Society of Civil Engineers, v o l . 37, 1 9 5 0 , p. 4 9 - 1 1 6 .

[ 7 ] J. N O R T O N - W I L S O N . — A theory of chromatography.

— J. Am. Chem. Soc, 1940, ~62, 1 5 8 3 - 9 1 .

[ 8 ] E. G L U E C K A U F . — T h e o r y of Chromatography. •—

J. Chem. Soc, octobre 1947, 1 3 0 2 - 1 3 2 9 .

[91 H . C . T H O M A S . — C h r o m a t o g r a p h y : A p r o b l e m in

kinetics, Annals of the New-York Academy of Science, v o l . X L I X , art. 2. pages 141 et suivantes.

[10] Sir Cyril S A N K E Y F O X . — L ' e m p l o i des isotopes radioactifs pour c o n t r ô l e r le m o u v e m e n t des eaux souterraines, extrait de La Ingegneria, août 1951.

p. 305-307. — T r a d u c t i o n E . D . F . , Service des E t u - des et Recherches hydrauliques, n" 203.

[11] M O R E T . — Les sources t h e r m o - m i n é r a l e s , p. 109 (Masson, 1946).

[12] C . P . H A Y . — Nucleonics, 1954, 12, 1, 34-39.

[13] A . M A Y E R . — Les terrains perméables, p . 16 (Dunod, 1946).

[14] G . C H A R L O T et R. G A U G U I N . — Dosages c o l o r i m é t r i - ques, p. 142 (Masson, 1952).

[15] Ibid., p. 124 et 170.

[16] K N O P . — Die Wasserwirtschaft, février 1951, 5, p. 117- 121.

[17] Nature, 30 septembre 1950, p. 535.

[18] R . B A S K I N , H. L. D E M O R E S T , S. S A N D H A U S . — Nucleo- nics, 1954, 12, 8, 46-48.

D I S C U S S I O N Président : M. B A R R I L L O N

M. R E M E N I E R A S demande s'il est possible de « mar- quer » les courants gazeux de l'atmosphère, de façon à permettre le repérage de leur trajectoire et de leur zone de diffusion à quelques dizaines de k i l o m è t r e s du point de « marquage » .

M. H O U R S répond que le procédé est, a priori, appli- cable aux gaz en utilisant un marqueur gazeux ( b r o m u r e de méthyle, radon ou x é n o n ) , mais que la possibilité pratique de cette application dépend de l'échelle du problème et de la précision désirée. P o u r augmenter la sensibilité du dosage, on peut envisager la concentration du gaz par adsorption ou par réaction c h i m i q u e . Ce problème a déjà été étudié à petite échelle, mais sa solution peut être délicate à l'échelle posée par

M. R E M E N I E R A S .

M. H O U R S ajoute à son exposé un bref aperçu d'un

essai de marquage des sables au moyen de verre radioactif, broyé et tamisé, marqué au chrome 51 (période

26 j o u r s ) , q u ' i l a fait r é c e m m e n t sur la plage de la Napoule ( A l p e s - M a r i t i m e s ) , pour une étude de dépla- cement des sables, en collaboration avec l ' I n s t i t u t de Recherches Océanographiques : on a constaté que le sable se déplaçait à la vitesse de 50 mètres à l'heure par faible vent est et q u ' i l se concentrait au b o u t de cinq heures sur un é p i ; par la suite, la plage a été entièrement lavée par une grosse tempête.

La sensibilité de ce procédé était l i m i t é e du fait que le sable de la Napoule est naturellement radioactif, n o t a m m e n t par suite d'apport fluviaux granitiques.

Néanmoins, le procédé de marquage radioactif s'est révélé très supérieur au procédé de c o l o r a t i o n , car le verre coloré en bleu foncé n'a pu être repéré à l'œil que pendant les 2 ou 3 minutes suivant le début de l'ex- périence.

M. le Président remercie M. Houns.