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Submitted on 24 Mar 2016
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Une preuve numérique d’optimalité pour le cluster de Lennard-Jones à cinq atomes
Charlie Vanaret, Jean-Baptiste Gotteland, Nicolas Durand, Jean-Marc Alliot
To cite this version:
Charlie Vanaret, Jean-Baptiste Gotteland, Nicolas Durand, Jean-Marc Alliot. Une preuve numérique d’optimalité pour le cluster de Lennard-Jones à cinq atomes. 16e congrès annuel de la Société française de Recherche Opérationnelle et d Aide à la Décision (ROADEF 2015), Société française de Recherche Opérationnelle et d Aide à la Décision, Feb 2015, Marseille, France. �hal-01293544�
Une preuve numérique d’optimalité pour le cluster de Lennard-Jones à cinq atomes
Charlie Vanaret1, Jean-Baptiste Gotteland2, Nicolas Durand2, Jean-Marc Alliot1
1 Institut de Recherche en Informatique de Toulouse, Toulouse, France charlie.vanaret@enseeiht.fr,jean-marc.alliot@irit.fr
2 Ecole Nationale de l’Aviation Civile, Toulouse, France {gottelan, durand}@recherche.enac.fr
Mots-clés:cluster de Lennard-Jones, dynamique moléculaire, problème ouvert, optimisation globale fiable, méthodes d’intervalles, algorithmes évolutionnaires
1 Motivation
1.1 Potentiel de Lennard-Jones
Le potentiel de Lennard-Jones est un modèle relativement réaliste décrivant les interactions (répulsion à courte distance et attraction à grande distance) entre deux atomes sphériques au sein d’un gaz rare. Il est donné (en unités réduites) par :
V(dij) = 4 1 d12ij − 1
d6ij
!
(1)
où dij est la distance (en ångströms) entre les centres des atomesi et j.
Déterminer la configuration la plus stable d’un cluster à N atomes revient à trouver les positions relatives des atomes qui minimisent l’énergie potentielle globale :
fN(x) =
N
X
i<j
V(dij) = 4
N
X
i<j
1 d12ij − 1
d6ij
!
(2)
Ce potentiel simplifié modélise les interactions de Van der Waals (terme attractif à la puissance 6) et joue donc un rôle crucial dans le problème de repliement de protéine ; celui-ci consiste à prédire la structure tridimensionnelle d’une protéine à partir de sa séquence d’acides aminés.
1.2 Un problème ouvert
En dépit de son apparente simplicité, le problème de cluster de Lennard-Jones est NP- difficile ; les tests numériques de [5] suggèrent que le nombre de minima locaux croît de manière exponentielle avec le nombre d’atomesN. PourN ≤4, les positions des atomes qui minimisent fN correspondent aux sommets d’un tétraèdre régulier. En revanche, le problème de cluster de Lennard-Jones pour N ≥ 5 demeure un problème ouvert qui n’a jamais été résolu par des méthodes globales fiables [11]. Nombre de configurations supposées optimales1 ont été obtenues en utilisant un vaste panel de techniques de résolution [7, 3, 4, 12, 2]. La meilleure solution connue pour le cluster de Lennard-Jones à cinq atomes est une bipyramide à base triangulaire [8], d’évaluation −9.103852415708.
1. Une liste des meilleures solutions connues est disponible sur http://doye.chem.ox.ac.uk/jon/
structures/LJ.html
2 Optimisation globale fiable par arithmétique d’intervalles
L’analyse par intervalles [6] est une branche de l’analyse numérique dédiée au contrôle des erreurs d’arrondis dans les calculs numériques. Elle vise à borner de manière rigoureuse chaque étape d’un calcul numérique, même en présence d’arrondis. Chaque quantité réellexest bornée par un intervalle compact X = [X, X] à bornes flottantes. Les opérations sur les intervalles, arrondies vers l’extérieur, garantissent la conservativité des calculs. Le résultat exact, bien qu’inconnu, est alors rigoureusement borné.
L’arithmétique d’intervalles est un outil de choix pour l’optimisation globale de problèmes continus, et a été intégrée aux algorithmes de branch and bound dans les années 1970. Unefonc- tion d’inclusionF d’une fonction réellefpermet en effet de construire de manière automatique un minorant et un majorant rigoureux def sur un intervalleI :f(I) ={f(x)|x∈I} ⊂F(I).
Cependant, les techniques d’intervalles produisent généralement une surestimation de l’image de la fonction en raison du problème de dépendance : les occurrences multiples des variables apparaissant dans l’expression analytique de f sont décorrélées. Pour cette raison, les tech- niques d’intervalles sont en pratique peu compétitives par rapport aux méthodes non fiables, beaucoup plus rapides. Elles bénéficient néanmoins de techniques récentes de filtrage [1] issues de la communauté de programmation par contraintes.
Nous proposons de résoudre le problème de cluster à cinq atomes avec des méthodes d’in- tervalles : notre algorithme Charibde [10] est un solveur hybride combinant un algorithme déterministe de branch and bound par intervalles (enrichi de techniques de filtrage) et un algorithme stochastique à évolution différentielle [9]. L’algorithme évolutionnaire améliore le meilleur majorant connu du minimum global afin d’accélérer la réduction de l’espace de re- cherche. Les deux algorithmes, indépendants, sont exécutés en parallèle et échangent bornes et solutions par passage de messages.
3 La première preuve d’optimalité pour cinq atomes
3.1 Modèle spatial
L’atome i est caractérisé par ses coordonnées cartésiennes (xi, yi, zi) ∈ R3. On note x = (x1, y1, z1, . . . , xN, yN, zN) le vecteur des 3N variables du cluster à N atomes. La distance interatomique dij >0 entre les atomesi et j est alors :
d2ij = (xi−xj)2+ (yi−yj)2+ (zi−zj)2 (3) Une technique usuelle permettant de réduire le nombre d’occurrences dedij dans l’Equation 1 consiste à compléter le carré :
V(dij) = 4 1 d6ij − 1
2
!2
−1 (4)
La fonction d’inclusion naturelle du potentiel de Lennard-JonesV est donc optimale par rap- port aux occurrences dedij. L’expression de la fonction objectif (Equation 2) reste néanmoins sujette au problème de dépendance, car les coordonnées des atomes interviennent à plusieurs reprises dans les termes de distances dij :
fN(x) = 4
N
X
i<j
"
(xi−xj)2+ (yi−yj)2+ (zi−zj)2−3−1 2
2
−1
#
(5)
L’Equation 5 ne faisant intervenir que des distances entre atomes, la solution optimale du problème de cluster est invariante par translation et rotation. Afin d’éliminer les symétries et de réduire considérablement l’espace de recherche, les coordonnées de certains atomes peuvent être fixées : le premier atome est fixé à l’origine du repère cartésien, le second atome sur la
demi-droite x≥0, le troisième atome sur le premier quadrant du plan z = 0 et le quatrième atome sur le premier octant. La taille du problème de cluster à cinq atomes est alors réduite de 15 à 9 variables.
3.2 Solution optimale certifiée
Charibde prouve l’optimalité de la meilleure solution connue avec une précision de 10−9 : f5∗ = −9.103852415707552. Les coordonnées spatiales correspondantes sont données dans le Tableau 1, pour un domaine initial (xi, yi, zi) ∈ [−1.2,1.2]. La configuration optimale est illustrée dans la Figure 1.
Atome x y z
1 0 0 0
2 1.1240936 0 0
3 0.5620468 0.9734936 0
4 0.5620468 0.3244979 0.9129386 5 0.5620468 0.3244979 -0.9129385 TAB. 1 – Solution optimale du cluster à cinq atomes
FIG. 1 – Configuration optimale en bipyramide à base triangulaire
Les temps de calcul et nombres d’évaluations (NE) de la fonction objectif et de son gradient sont donnés dans le tableau 2, en moyenne sur 100 exécutions. Charibde atteint l’optimum global f5∗ après 764 itérations (en un temps de 0.11s), mais un total de 1436s est nécessaire à la preuve d’optimalité.
Information Valeur
Temps CPU moyen (s) 1436
Temps CPU maximal (s) 1800
NE de f5 483642320
NE de sa fonction d’inclusion 132 + 7088758
NE de son gradient 78229737
TAB. 2 – Résultats moyens de Charibde sur 100 exécutions
3.3 Comparaison avec des solveurs de pointe
Les solveurs BARON et Couenne sont également basés sur des algorithmes de branch and bound spatial. Les minorants de la fonction objectif sur les sous-domaines sont calculés par des relaxations convexes qui peuvent être sujettes à des erreurs d’arrondis. Une comparaison entre BARON, Couenne, et Charibde (Tableau 3) suggère que les solveursnon fiables BARON et Couenne convergent beaucoup plus rapidement que les méthodes d’intervalles. Néanmoins, ils ne peuvent garantir de bornes sur la solution en raison d’erreurs numériques, contrairement
à Charibde. Ainsi, l’optimum local trouvé par BARON est incorrect à partir de la sixième décimale (pour une précision demandée deε= 10−9) et l’optimum global de Couenne l’est à partir de la cinquième décimale (les décimales incorrectes sont soulignées).
BARON Couenne Charibde
Minimum -9.10385346444055 -9.103870325603582 -9.103852415707552
Temps recherche (s) 0.23 39.21 0.11
Temps total (s) 0.23 57.65 1436
Statut indiqué localement optimal optimal certifié (ε= 10−9) TAB. 3 – Comparaison de BARON, Couenne et Charibde
4 Conclusion
Nous avons prouvé que la meilleure solution connue pour cinq atomes est optimale, fermant ainsi le problème ouvert de cluster de Lennard-Jones pour N = 5. Les méthodes d’intervalles utilisées dans notre solveur fournissent une preuve d’optimalité numérique avec une précision de ε = 10−9, même en présence d’arrondis. Notre modèle spatial élimine les symétries du problème et réduit la surestimation lors du calcul de minorants de la fonction objectif. Une comparaison de notre solveur avec les solveurs de pointe BARON et Couenne montre que ces derniers ne peuvent garantir d’encadrement rigoureux du minimum global et produisent des solutions entachées d’erreurs numériques.
Références
[1] G. Chabert and L. Jaulin. Contractor programming. Artificial Intelligence, 173 :1079–
1100, 2009.
[2] Christodoulos A Floudas. Deterministic global optimization, volume 37. Springer, 1999.
[3] M.R. Hoare and P. Pal. Physical cluster mechanics : Statics and energy surfaces for monatomic systems. Advances in Physics, 20(84) :161–196, 1971.
[4] R.H. Leary. Global optima of lennard-jones clusters. J. of Global Optimization, 11(1) :35–
53, 1997.
[5] Marco Locatelli and Fabio Schoen. Efficient algorithms for large scale global optimization : Lennard-jones clusters. Comput. Optim. Appl., 26(2) :173–190, 2003.
[6] R. E. Moore. Interval Analysis. Prentice-Hall, 1966.
[7] J. A. Northby. Structure and binding of lennard-jones clusters : 13 <= n <= 147. The Journal of Chemical Physics, 87(10) :6166–6177, 1987.
[8] N.J.A. Sloane, R.H. Hardin, T.D.S. Duff, and J.H. Conway. Minimal-energy clusters of hard spheres. Discrete & Computational Geometry, 14 :237–259, 1995.
[9] R. Storn and K. Price. Differential evolution - a simple and efficient heuristic for global optimization over continuous spaces.Journal of Global Optimization, pages 341–359, 1997.
[10] C. Vanaret, J-B. Gotteland, N. Durand, and J-M. Alliot. Preventing premature conver- gence and proving the optimality in evolutionary algorithms. InProceedings of the Biennial International Conference on Artificial Evolution, LNCS 8752. Springer, 2013.
[11] Stephen A. Vavasis. Open problems. Journal of Global Optimization, 4 :343–344, 1994.
[12] David J. Wales and Jonathan P. K. Doye. Global optimization by basin-hopping and the lowest energy structures of lennard-jones clusters containing up to 110 atoms.The Journal of Physical Chemistry A, 101(28) :5111–5116, 1997.
