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Amélioration du fond en spectrographie α et préparation des sources
G. Bastin-Scoffier, R.J. Walen
To cite this version:
G. Bastin-Scoffier, R.J. Walen. Amélioration du fond en spectrographieα et préparation des sources.
J. Phys. Radium, 1958, 19 (5), pp.527-531. �10.1051/jphysrad:01958001905052700�. �jpa-00235885�
527.
AMÉLIORATION DU FOND EN SPECTROGRAPHIE 03B1 ET PRÉPARATION DES SOURCES Par Mme G. BASTIN-SCOFFIER et M. R. J. WALEN,
Laboratoire de l’Aimant Permanent du C. N. R. S., Bellevue (Seine-et-Oise).
Résumé. 2014 Une étude systématique du fond des spectres magnétiques de rayons alpha montre
que l’origine en provient uniquement de l’adsorption du corps actif dans son support, de l’auto- absorption et de la diffusion dans le spectrographe. En agissant sur ces facteurs : corps radio- actifs très purs, supports de source très minces, diaphragmes bien adaptés, il a été possible de
diminuer globalement le fond d’un facteur supérieur à 100 et de détecter avec certitude des raies d’intensité relative 10-6.
Abstract. 2014 A systematic study of the background of magnetic alpha spectra shows that the only factors of importance are : the adsorption of the radioactive substance on its backing, the self-absorption and scattering in the spectrograph. By the use of very pure radioactive sub- stances, very thin source backings and careful defining of the beam by slits, it has been possible
to reduce the background by a factor of more than 100 and to detects with certainty the exis-
tence of groups of relative intensity 10-6.
’ LE JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM TOME 19, MAI 1958,
La spectrographie magnétique oc des radio- éléments avec enregistrement photographique pré-
sente essentiellement deux sortes d’obstacles. L’une liée aux défauts des appareils dont on dispose : spectrographe et plaque photographique, et con-
cernant la résolution des raies, l’autre concernant la détection des raies très peu intenses et liée aux
conditions d’expérience, ou à la nature des radio-
éléments employés.
En ce qui concerne les appareils, divers progrès
ont été réalisés depuis 10 ans, tels l’utilisation d’aimants permanents pour l’obtention de champs magnétiques constants dans le temps, tels encore
la détection par émulsions nucléaires. Mais les recherches exposées ici s’attachent essentiellement
au deuxième problème.
Les spectres oc présentent des raies en petit nombre, dont l’énergie et l’intensité se déterminent par comptage des traces dans les émulsions nucléaires situées dans le plan focal du spectro- graphe. Or ces raies, dont la forme idéale peut se
déduire de la géométrie du champ, présentent toujours du côté des faibles énergies une queue due à des particules ralenties pour des raisons diverses,
queue s’étendant sur une bande d’énergie souvent
très importante. Les facteurs contribuant à sa for- mation n’ont jamais fait l’objet d’une recherche
systématique, l’étude d’un ou plusieurs corps parti-
culiers se réduisant pour les différents auteurs à des
cas d’espèce.
L’amélioration des spectrographes, l’augmen-
tation de leur pouvoir de résolution, ainsi quelle perfectionnement des théories nucléaires ont con-
duit à rechercher des ràies de plus en plus faibles correspondant à des niveaux d’excitation crois- sante. L’observation de transitions a de , f aible
énergie est en effet limitée par le manque d’inten-
sité à cause. de la barrière de potentiel dès que l’excitation est grande. Ainsi jusque ces dernières
années la présence de ce fond continu, qu’pn ne pouvait réduire, limitait l’étude de la structure
fine aux raies d’intensité > 10-4.
, La queue du côté des faibles énergies est due à
des rayons arrivant sur la plaque avec une vitesse
diminuée et, éventuellement, une mauvaise direc- tion. Ces rayons peuvent provenir de la source
elle-même et avoir été ralentis in situ, ou bien
avoir été diffusés en divers points de l’appareil.
En principe la plaque photographique permet de distinguer les traces de particules provenant de la
source de celles dues à des sources « parasites » (longueur et direction différentes). En fait, une
telle discrimination n’est possible que pour des
traces franchement anormales. La diffusion des rayons oc par l’argent de l’émulsion et les distorsions locales dans la plaque entraînent une distribution
assez large des directions et des longueurs. Une grande fraction des traces parasites rentre dans la
distribution normale et ne peut être soustraite du fond par discrimination.
La constitution de la source influe sur les fac- teurs suivants : a) absorption par la matière active ; b) adsorption de la matière et pénétration dans son support ; c) perte de matière par projections.
Les facteurs indépendants de la source sont : d) diffusion du rayonnement par la surface des
pièces polaires ; e) diffusion par les bords des fentes et des organes limitant le faisceau ; f) diffusion par les gaz résiduels.
Le rôle de ces différents facteurs ne peut pas
toujours être déterminé isolément. D’autre part,
les conditions expérimentales limitent souvent leur
amélioration.
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:01958001905052700
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I. Facteurs provenant de la source elle-même a) ABSORPTION DANS LA MATIÈRE ACTIYE. -
L’absorption du rayonnement dans la matière active est essentiellement fonction de la densité
superficielle de la matière constituant la source. Cet effet sera donc surtout sensible avec les corps à vie
longue, pour lesquels la masse de matière active doit être considérable pour obtenir une activité suffisante. Cette matière est répartie sur une sur-
face limitée par les exigences de la géométrie du spectrographe.
Le résultat de l’absorption est un élargissement
des lignes observées pas rapport à la largeur résul-
tant de l’optique du spectrographe, ainsi que
l’apparition d’une queue décroissante prolongeant
la ligne du côté des faibles énergies. Cette queue obéit en théorie à une loi de répartition à allure gaussienne-Elle conduit donc à une diminution du
pouvoir de résolution et à une augmentation du
fond empêchant l’observation des raies faibles.
Comme règle pratique, on peut chercher à obtenir
que le fond dû à l’auto-absorption soit à peu près égal au fond dû aux causes diverses exposées plus
loin. Il s’agit cependant toujours de cas d’espèce
et il n’existe aucune « recette u générale. On peut simplement remarquer au sujet des facteurs cités
que :
- Plus l’émetteur a une période longue, plus il
faut de matière pour obtenir une intensité donnée.
Si on dispose de corps parfaitement purs, on ne rencontre aucun problème pratique pour des périodes inférieures à une année. Par exemple :
l’étude d’un groupe d’intensité relative ,10°°-6 exige
une pose de l’ordre de 10 millicurie-heure. Pour
un temps de pose de 5 jours d’un corps de période
1 an et une surface de’source de 3 mm2, ceci corres- pond à peu près à 2 pgr de substance active par cm2 : l’élargissement est négligeable.
-- Pour des périodes plus grandes, par exemple
100 années, on peut donc être amené à augmenter
la pose, afin de diminuer l’intensité de la source.
On peut aussi augmenter la surface de la source en sacrifiant sur le pouvoir de résolution expérimental ;
la limite de détection ultime est de toute façon une
fonction croissante de la période.
- L’élaboration de la source doit se faire par un
procédé favorisant le moins possible des inégalités d’épaisseur et n’introduisant aucune impureté.
Une source, contenue par exemple dans un préci- pité inerte, présente des irrégularités telles que
l’épaisseur déterminée au moyen de l’absorption
est de beaucoup supérieure à celle que donnerait un
étalement régulier de la matière active. Une source
préparée par séchage d’une goutte de solution, pré-
sente les caractéristiques les plus mauvaises qu’il
soit possible d’obtenir. Nous avons trouvé que seule la volatilisation dans le vide donne un dépôt’
uniforme, en opérant soit sur les halogénures, soit
sur les oxydes, soit encore sur le métal obtenu par
réduction dans le four à volatilisation, le réducteur
étant le métal même du four. Il faut éviter de tra- vailler avec une substance préparée au moyen d’un
entraîneur, dont les traces resteront présentes quand il s’agit de microgrammes, et qui a une
volatilité généralement peu différente du corps actif.
- La purification par chauffage préalable du four, à l’air ou sous vide, peut entraîner, en même temps que les impuretés volatiles, le radioélément.
Il est donc essentiel de partir d’un corps très pur et chaque fois que cela est possible (famille radio- active) la préparation par dépôt actif ou recul oc
est une grande garantie de pureté.
Il va sans dire que la moindre poussière provoque
un effet identique à celui d’une source épaisse et
doit être supprimée. ,
b) ADSORPTION DE LA MATIÈRE ACTIYE. -
L’expérience montre qu’une couche active dont la
masse se mesure en ygr/cm2 pénètre partiellement
dans son support. Cet effet est variable avec la
substance active et la constitution du support,
mais il est inévitable. D’après le spectre a obtenu
avec de telles sources on peut connaitre la distri-
bution en profondeur de la substance active. Nous
avons fait de nombreux essais dans ce sens avec
du Ra de faible activité spécifique et avec le dépôt
actif du Th.
Le tableau qui suit résume les divers essais effectués à partir d’une solution de chlorure de Ra.
Les sources étaient préparées par volatilisation dans un four en Ta et ensuite examinées par spec-
trographie. L’évaluation de la pénétration en pro- fondeur se faisait par étude du spectre sur une bande énergétique couvrant 1 MeV en deçà de la
raie principale. Nous avons adopté comme caracté- ristique le fond intégré sur 1 MeV et rapporté ce
fond à la somme des intensités des raies principales,
somme prise égale à 100.
Les premières poses faites directement sur
support massif nous ont montré une pénétration de plusieurs %. Nous avons cherché à réduire ce fond,
d’une part en variant les matériaux et leur état de
surface, d’autre part en interposant entre la couche
active et son support un dépôt métallique poli, un
film métallique, puis un film organique et métal- lique. En effet, la propagation en profondeur de la
substance obéit à un mécanisme différent de celui de la diffusion solide-solide classique : une faible quantité de matière se propage en très peu de
temps à plusieurs mgr/cm2 de profondeur, précé-
dant le front de la diffusion normale dont la vitesse
est infiniment plus faible. Nous n’avons pas cherché à en étudier le mécanisme après en avoir constaté le caractère inéluctable.
La succession de nos essais nous a donné les résultats suivants :
TABLEAU 1
Les essais concernant l’influence de l’état de sur-
face ont été effectuées au moyen de ThX déposé
par volatilisation sur des pastilles de Ni traitées
de différentes manières. Après une première mesure
au compteur oc, la surface de la source était décapée
avec du papier à polir très fin et soumise à une
deuxième mesure en a à la même distance. Les résultats sont résumés dans le tableau suivant : TABLEAU II
(*) Polissage effectué par Mme Devaux-Morin, Laboratoire de Recherches Physiques de la Sorbonne.
On peut conclure des résultats des tableaux I et II que la pénétration de la matière dans le support ne peut être évitée ni par interposition de
couches diverses entre le support solide et la source,
ni par traitement mécanique de la surface du
support. C’est ce que confirment également les
fonds observés par différents auteurs partant de dépôts sur supports massifs.
TABLEAU III
Nous nous sommes bornés dans ce tableau aux cas où les auteurs précisent le mode de préparation
des sources, et où la fraction du spectre publié permet d’évaluer le fond.
Séuls les supports minces permettent d’éviter
l’effet de fond continu provoqué par adsorption.
Le pyrex ayant donné les’ résultats les meilleurs au
point de vue pénétration et supportant des tempé-
ratures élevées, nous avons essayé des dépôts sur
feuilles minces de verre de 12 à 25 (Lgrfcm2.
Afin d’éliminer le facteur d’absorption, les expé-
riences ont été faites avec des sources de dépôt
actif du Th, dont la masse est totalement négli-
geable. Nous avons fait des dépôts par volatili- sation sur des feuilles minces de verre et constaté que la feuille ne laisse passer aucune substance active : une plaque métallique placée derrière dans le vide ne montre pas trace d’activité. Par contre, pour faciliter les manipulations de la feuille et son
refroidissement lors de la volatilisation, nous
l’avons dans une autre expérience collée sur métal r
par l’intermédiaire d’un corps organique (piscéine filtrée, masse superficielle 1 mgr/cm 2, collage
effectué sous vide), et nous avons constaté que dans
ce cas la migration est aussi forte que dans le cas du support massif..La substance active se retrouve
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partiellement dans le métal sous-jacent après avoir
franchi la substance organique.
Les premiers essais ont été faits par activation directe sur une feuille rendue conductrice par un
mince trait d’or. Même en atmosphère contrôlée, la
feuille collecte, outre les atomes radioactifs, près
de 105 fois plus d’ions gazeux, chimiquement très actifs qui boursouflent et épaississent le verre, ce
qui donne naissance à un fond élevé. La même action a été observée avec le mica (voir tableau I).
Nous avons donc abandonné l’activation directe pour la volatilisation à partir d’une lame de Pt
activée en atmosphère contrôlée..
, Il résulte d’expériences faites avec des feuilles d’épaisseurs différentes qu’on observe une dimi-
nution considérable du fond d’adsorption qui se
traduit dans ce cas par un élargissement de la raie et
une courte queue s’étendant d’autant plus loin que la feuille est plus épaisse. Mais dans tous les cas subsiste
un fond continu variant peu le long de la plaque, que l’on a attribué aux facteurs extérieurs à la source
et plus spécialement à l’ensemble des diffusions.
Toutefois, diverses modifications ont été appor- tées à la préparation des sources afin d’éliminer les
pertes de matière active.
C) PERTE DE MATIÈRE RADIOACTIVE. - Une
source perd toujours, au cours d’une pose, une
fraction importante de son activité, ceci d’autant
plus que la source est intense et propre. Cet effet est dû probablement à une action mécanique des
nbyaux de recul qui, dirigés vers l’extérieur,
détachent de la matière active encore non désin-
tégrée. Cette fraction détachée se répand à travers
le spectrographe et donne un fond très gênant, bien
que, en principe, les émulsions nucléaires permet-
tent de distinguer entre les traces correctes, pro- venant de la source, et celles ayant une origine spatiale bien différente.
Si la substance active est membre d’une famille
radioactive, l’effet est plus important encore lorsque
les rayons de recul sont émetteurs oc à leur tour.
Le plus mauvais cas enfin est celui où 1’uni des corps dérivés est un gaz rare, car une source propre
a un pouvoir émanateur notable.
Nous avons systématiquement évaporé sur
toutes les sources une faible couche d’aluminium
(3-5 ygr/cm2) par ailleurs nécessaire pour éviter les tensions électrostatiques. Cette couche réduit les pertes de l’ordre du % à quelques 10-4. Si on recherché des lignes très faibles, situées assez loin
de la ligne principale, il est utile de constituer une
capsula étanche, vidée séparément, d’où le rayon- nement de la source sort par une fenêtre mince en verre (10-15 ygr de pyrex). Ceci empêche totalement
la contamination du spectrographe, mais les lignes sont légèrement élargies et pour les raies proches du
groupe principal il vaut mieux poser avec une
source découverte. !’
Seul le pyrex résiste bien (1) comme support de
source et comme fenêtre : une pose intense totalise
en effet près de 1014 (1../cm 2, une matière organique (formvar, par exemple) est détruite par le rayon- nement avant la fin de la pose. Le pyrex néanmoins est très visiblement altéré ; aspect boursouflé (aug-
mentation de volume).
Un fond lointain subsiste malgré tous les soins apportés à la préparation et à la manipulation des
sources et nous avons cherché à le diminuer,par
l’amélioration de l’optique ionique.
II. Facteurs extérieurs à la source. - d) DIF-
FUSION DU RAYONNEMENT PAR LA SURFACE DES
PIÈCES POLAIRES. ’
e) DIFFUSION PAR LES BORDS DES FENTES. -
Dans la spectrographie des particules lourdes, le champ magnétique intense nécessaire ne s’obtient
qu’avec un entrefer étroit. Si les pièces polaires
servent à canaliser le rayonnement, des diffusions
sous faible angle, 1 à 2°; suffisent à renvoyer sur la
plaque nucléaire un rayonnement devenu parasite.
L’effet de ces diffusions est très intense et entraîne
un fond continu, lentement variable le long de la plaque, de l’ordre de 1 % du rayonnement utile.
Des diaphragmes sont donc indispensables pour
que toutes les portions de la surface polaire soient
invisibles simultanément par la source et la plaque.
Cependant, ces diaphragmes étant une source de
rayonnement diffusé, leur constitution et le rayon de courbure de leurs bords doivent être précisés
avec soin.
Si les bords sont trop tranchants, une fraction
du rayonnement peut être ralentie et enregistrée.
Si les bords sont très épais au contraire, la diffusion multiple permet la sortie des rayons oc ralentis à l’intérieur de ces bords. Quelques évaluations numé-
riques et des essais nous ont montré que le meilleur
compromis consiste à fabriquer les diaphragmes
avec un métal dense, de Z élevé, assez dur pour être facile à polir, et à utiliser des rayons de cour-
bure de l’ordre de 0,1 mm. Le Z élevé contribue en
effet à diffuser dans un , grand angle le rayon-
nement qui heurte les bords du diaphragme, et qui
en plus du ralentissement y subit la diffusion. Un corps léger (Be, C, paraffine) est moins absorbant
en effet à dimension égale, et diffuse le rayonnement
dans un angle trop faible. Une grande fraction de
ce dernier est alors enregistrée par la plaque. Les premiers diaphragmes ajoutés près de la source et
délimitant grossièrement le faisceau ont réduit le
fond précédemment défini à 0,7.10-3. Des amé-
liorations sucessives ultérieures ont amené l’intro-
duction de deux, puis trois diaphragmes nouveaux
pour supprimer d’abord la diffusion simple sur les
(1) Le quartz résisterait probablement mieux, mais nous n’avons pas réussi à fabriquer avec cette matière des
feuilles régulières, planes et assez grandes.
pièces polaires, puis les diffusions successives. Le fond observé a été ainsi diminué jusqu’à 0,25.10-3 puis 0,6.10-4. La multiplication des diaphragmes
limite sérieusement le faisceau utile et donc l’inten- sité globale de rayonnement arrivant sur la plaque : . dans le spectrographe utilisé d’entrefer 15 mm et de p moyen 260 mm, le faisceau utile a été ramené à une nappe de 6 mm d’épaisseur.
f ) DIFFUSION PAR LES GAZ RÉSIDUELS. -- Cet effet est peu important. Il suffit de disposer d’un
volet qui arrête le rayonnement et qu’on n’ouvre
que lorsque la pression est tombée à 10-3 mm Hg,
la pression de marche, rapidement atteinte, se
situant vers 10-4 mm Hg (c’est-à-dire à peu près
1 paire d’ions par 5 oc).
Il faut distinguer, néanmoins le cas spécial des
sources non couvertes par une feuille de verre et
qui peuvent ainsi perdre des fragments de matière
active. Ceux-ci possèdent une section efficace de
diffusion bien plus élevée que les rayons a, ceci par suite de leur vitesse réduite. Si on désire éviter la contamination du spectrographe du côté plaque, il
faut travailler avec une pression suffisamment basse pour que ces fragments puissent’voyager en ligne
droite jusqu’aux parois de l’appareil où ils se
fixent. Ceci.1 exige le maintien d’un vide bien
meilleur que celui utile à la spectrographie oc. Si cependant des noyaux de recul ont une charge + 2,
on ne peut éviter leur arrivée sur la plaque, leur
rayon de courbure étant égal ou inférieur à celui
des rayons a qui leur ont communiqué l’impulsion.
Conclusion. --- La possibilité de détection d’une
raie faible n’est pas uniquement fonction de son
intensité par rapport à celle du fond précédemment
défini. En pratique, à intensités égales, une raie
étroite se détache mieux du fond qu’une raie large.
Outre les facteurs déjà meptionnés plus haut, le
mode de focalisation intervient pour déterminer la largeur de la raie. C’est dans le but d’augmenter le
« contraste » des raies que toutes les expériences
décrites ont été faites avec un spectrographe. à champ homogène et élément correcteur des aber- rations de second ordre, de façon à pouvoir utiliser
une ouverture radiale de 0,2. Dans ces conditions,
le fond exprimé par sa hauteur rapportée à celle
de la ligne principale, donne une mesure de la limite de détection d’une raie. Suivant la statis-
tique dont on dispose, une raie apparaîtra lorsqu’elle dépasse le fond, par exemple de 20 % (statistique forte) à 100 % (statistique très faible)-.
Dans le tableau IV nous donnons les résultats obtenus avec le Th C. Il faut remarquer que le fond ainsi trouvé est une limite supérieure, puisque le rayonnement a du Th C’ est double en intensité
du Th C et contribue au fond observé derrière les
lignes de celui-ci.
TABLEAU IV
AE distance moyenne en KeV à ao.
Ces résultats sont en net progrès sur ce que l’on obtient avec des sources sur supports épais (plus
de quelques microns) et nous ont engagés à utiliser
systématiquement en spectrographie oc des sources déposées par volatilisation sur des feuilles minces de verre.
Manuscrit reçu le 14 février 1958.
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