Échos de phonons et transitions de phase

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Submitted on 1 Jan 1976

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Échos de phonons et transitions de phase

Ch. Frénois, J. Joffrin, A. Levelut

To cite this version:

Ch. Frénois, J. Joffrin, A. Levelut. Échos de phonons et transitions de phase. Journal de Physique,

1976, 37 (3), pp.275-278. �10.1051/jphys:01976003703027500�. �jpa-00208421�

ÉCHOS DE PHONONS ET TRANSITIONS DE PHASE (*)

Ch.

FRÉNOIS,

J. JOFFRIN et A. LEVELUT Laboratoire d’Ultrasons

(**),

Université Pierre et Marie

Curie,

Tour

13, 4, place Jussieu,,

⁷⁵²³⁰ Paris Cedex

05,

^France

(Reçu

^{le 9 octobre}

1975,

^{révisé le 19 novembre}

1975, accepti

le 20 novembre

1975)

Résumé. ²⁰¹⁴ Ces expériences ^montrent que la méthode des échos de

phonons appliquée

^{à des}

poudres

cristallines peut être utilisée pour examiner les

propriétés

critiques ^du matériau ; ^{on a} pris

l’exemple

^{du K.D.P. et} les résultats sont comparés ^{à des}

expériences

^standard

d’acoustique.

Abstract. ²⁰¹⁴ The

experiments

described in this paper show that the phonon echo method

applied

to crystalline

powders

is well suited to study ^critical

phenomena.

^{The case} of K.D.P. is

reported

^and

the results are compared with those obtained by standard acoustical methods.

Classification

Physics ^Abstracts

7.260 ^- 7.488 ^- 8.780

1. Introduction. ^- La methode des echos de

pho-

nons consiste essentiellement a irradier un 6chantillon

avec deux

impulsions radioelectriques separees

par

un intervalle de

temps

^et a recevoir a l’instant 2 i

(compte

^a

partir

^{de la}

premiere impulsion)

^un

signal (echo).

Parmi les informations _que 1’on

peut

^ainsi

obtenir, figure

^au

premier

rang le temps de vie des

phonons

dans le cristal : c’est le temps de relaxation

T2

de 1’6cho.

Jusqu’d present,

les etudes ont surtout

porte

^{sur le}

phenomene lui-meme,

^{afin de}

1’expliquer [1]. Toutefois, quelques applications

^ont ete examinees.

On

peut

^citer

I’am6lioration,

par le renversement du vecteur

d’onde,

^{des mesures} ultrasonores

lorsqu’elles

sont

perturbees

soit par ^un manque de

parall6lisme [2],

soit _par une

inhomog6n6it6

^de 1’echantillon

[3].

De

meme,

1’etude de

quelques

transitions de

phase

a ete 6bauch6e

[4]. Enfin,

^1’article

precedent [5]

pr6sente

^une etude des films d’helium conduite _par cette methode.

Les

experiences rapportees

^{dans cet article sont}

un essai d’etude

systematique

^d’un

changement

^de

phase.

^La transition

para-ferro6lectrique

^{du K.D.P.}

(phosphate

di-acide de

potassium)

^a 6t6 choisie car, d’une

part

^{elle a ete} bien etudiee par les methodes ultrasonores

[6, 7]

^ce

qui permet

^des

comparaisons aisees,

^{et d’autre}

_part,

^{le K.D.P.} foumit des 6chos intenses.

Mais ce materiau a

egalement

^ete selectionne pour ^{une autre} raison. En

effet,

^les

experiences

^ultra-

(*) Les recherches mentionn6es dans le present ^{memoire ont}

etc effectu6es a l’aide d’un contrat de la Direction des Recherches et Moyens ^d’Essais.

(**) Equipe de Recherche Associee au C.N.R.S.

sonores et une

experience

par echos de

phonons [4]

donnent des resultats

qui

semblent etre en

parfaite

contradiction : dans le

premier

^{cas, le}

temps

^{de vie} des

phonons

^est

abr6g6 pres

^{de la}

transition; dans

le

second,

^le temps de relaxation

T2

^est

allonge.

¹¹ y

a donc une

question

fondamentale a r6soudre : les ultrasons et les echos de

phonons

donnent-ils le meme type ^de

renseignements ?

^Les

experiences presentees

ici

repondent

par 1’affirmative.

Le choix du K.D.P. a les

consequences pratiques

suivantes. La transition ayant ^{lieu aux} environs de 120

K,

^{il est} n6cessaire

d’operer

^{a basse}

frequence (v

³⁰⁰

MHz)

afin d’eviter une trop

grande

^att6nua-

tion _par les

phonons thermiques.

^{Il est alors indis-}

pensable,

pour ^ne pas etre

gene

par les

signaux

pro- venant de la reflexion des ultrasons sur les

faces, d’operer

^avec des echantillons

depolis

^ou,

^mieux, fragmentes (poudres). D’ailleurs,

^c’est

precisement

un des avantages ^{de la} methode des 6chos de

pho-

nons de ne pas

exiger

^des

monocristaux,

^contraire-

ment aux methodes ultrasonores.

Les r6sultats obtenus concement la

phase

^de

haute

temperature (paraélectrique).

^{On a ainsi 6tudi6 :}

le

comportement critique

^du temps de relaxation

T2(T)

^{et la variation} de l’intensit6 des echos

IO(T)

et les resultats sont

compares

^{a ceux obtenus} par les methodes ultrasonores. Au

prealable,

^{une etude}

nouvelle est

presentee :

^la

dependance

^de

T2

^avec

la

frequence. Enfin,

^les _avantages ^et les inconvenients de la methode sont

passes

^{en revue.}

2.

Quelques rappels

^{sur les}

propriitis

^{du K.D.P. -}

Le K.D.P. est un cristal

qui presente

^deux

phases.

La

phase

^{de haute}

temperature,

^de

symetrie 42m,

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01976003703027500

276

est

paraelectrique

^et

piezoelectrique.

^La

phase

^de

basse

temperature,

^de

symetrie

^{mm2, est ferro-}

6lectrique.

^La

temperature

^de transition est

Tc L--

^{122 K.}

Lorsque

^la

temperature

^{est abaissee}

vers

Tc,

^on observe 1’annulation de la constante

elastique C66

^{relative au} mode de deformation _E6’

Cet amollissement est du au

couplage

^{avec un mode}

polaire

^{dont la}

frequence

^{est telle} que

avec

En

plus

de la vitesse du son du mode de cisaille- ment mentionn6

plus haut,

^un certain nombre de

grandeurs

^{ont un} comportement

pathologique.

^On

peut ^{citer la constante}

dielectrique,

^{les constantes}

piezoelectriques,

^les coefficients de

couplage

^elec-

trom6canique

^et 1’attenuation de certaines ondes ultrasonores. Cette derniere

propriete

^{a ete etudiee}

principalement

par Garland et al.

[6, 7, 8].

Enfin,

^{il faut}

signaler

^{une des}

particularit6s

^des

experiences qui

^sont

rapportees

^{ici. Si on admet}

une valeur de la vitesse _moyenne du son

on calcule _{que, pour les}

frequences

^utilisees

(v -

¹⁰⁰

MHz),

^la

longueur

d’onde des

phonons

est A - _{40 03BC.} Or les dimensions des

grains

^{de la}

poudre

^{utilisee sont}

justement

^{de cet ordre-la}

(10 03BC

^{d 50}

03BC).

^{Cette situation est donc diff6rente}

de celle d’une

precedente

etude faite a 1 GHz ou

on

avait A « d [9].

En

particulier,

la notion de

phonon

^avec

polarisa-

tion et vecteur d’onde definis a

perdu

^toute

significa- tion ;

^on doit lui substituer celle de mode de vibra-

tion ;

^le

phenomene

d’6cho n’en subsiste _{pas moins.}

,3. Variation de

T2

^{avec la}

frequence.

^{- Les résul-}

tats

experimentaux

^{sur la}

dependance

^de

T2

^{avec la}

frequence

^sont

simples :

l’inverse du

temps

^{de relaxa-} tion est la somme d’une constante et d’un terme

proportionnel

^au carre de la

frequence (Fig. 1).

C’est-a-dire :

Ce resultat

qualitatif s’explique

^{ais6ment. En}

^effet, parmi

^les processus de

relaxation,

^dont les effets sont additifs sur

F2,

^{certains sont}

independants

^{de la}

fr6quence.

^{Ce sont les} pertes par conversion

pi6zo- 6lectrique,

par conversion de modes

61astiques

^et

par emission de

phonons

^vers le milieu ext6rieur

[9] ; toutefois,

^{ce dernier} _processus n’intervient _pas ici

car les

experiences

^{sont faites dans le vide.} Les pro-

cessus

qui dependent

^{de la}

frequence

^{donnent une}

contribution

proportionnelle ^{a v2 :}

attenuation cri-

tique [8]

^et attenuation _par les

phonons thermiques

dans cette gamme de

temperature.

FIG. 1. ^- Inverse du temps de relaxation en fonction du carr6 de la

fr6quence. ^Les points exp6rimentaux s’alignent ^sur des droites r2 ^{= a + bv2.} Quand ^on approche ^{de la} temperature de transition

Tc ⁼ 121,65 K, les effets critiques, qui ^{sont en} v2, augmentent.

Cependant,

les coefficients a et b

dependent

^{de la}

temp6rature : a

^{et b} augmentent

lorsqu’on approche

de la transition

(Fig. 1).

^Pour

b,

la raison est claire : c’est

1’augmentation

de la contribution

critique qui

en est

responsable. Pour a,

les diff6rents _processus

dependent

de maniere

plus

^{ou moins}

compliquee,

de la vitesse des

phonons

des modes

acoustiques.

Or l’une d’elles

change

6norm6ment a la transition

[10].

C’est

peut-etre

^la

1’explication

^de la variation observee.

4. Effets

critiques

^sur

T2.

^{- Au}

voisinage

^{de la}

temperature

de transition

Tc,

^le temps de relaxation

T2

^est consid6rablement raccourci. Ce

fait, qui

^ne

devrait _pas

surprendre,

^m6rite

cependant

^{d’etre sou-}

lign6.

11 contredit en effet les resultats .6tonnants obtenus _par

Popov

^{et Krainik}

[4]

^{dans une} gamme de

frequence

^a

peine plus

^basse

(de

^{2 a 70}

MHz)

et ou ces auteurs ont vu un

allongement

^de

T2.

Un de nos resultats est montre sur la

figure

^{2. Au-}

dessus de 130

K, T2

^est sensiblement constant

jusqu’a

FIG. 2. ^- Temps de relaxation T2 ^en fonction de la temperature.

La transition de phase ^{se manifeste} par ^un raccourcissement de T2.

au moins 150

K;

^{dans la}

suite,

^{cette valeur sera}

designee

^par

T2’ (plateau).

^En dessous de 130

K, T2

^{diminue et devient si court au}

voisinage

^{de la}

transition _que 1’6cho

disparait completement.

Pour

exploiter

^{ces resultats}

experimentaux,

^on

6crit l’inverse du temps de relaxation sous la forme :

La

quantite qu’il

^est ais6 de confronter a la theorie est :

En

effet,

^on peut ^montrer

[7]

que le temps ^{de vie 0} des

phonons

^{du mode de}

d6formation 86

^{est tel que :}

i est le temps de relaxation des fluctuations du _para- mètre d’ordre a tension

elastique

constante. On _a,

de plus :

et on sait _que

CP66

^{n’a pas de}

comportement

^anormal

en fonction de la

temperature.

^{On en deduit :}

Les valeurs

numeriques

^{sont :}

d’ou

Les resultats

experimentaux (Fig. 3) peuvent

^effec- tivement etre

representes

^{par une loi :}

ou l’on a admis _que

Tc - To

⁼

4,3

^K

[10].

^La

valeur de

Tc

^{trouvee est}

^121,65

^{K. Sachant} que l’incertitude sur la mesure absolue de T est de ±

0,2 K,

on voit _que cette valeur est

compatible

^{avec celle}

donnee _par Garland et al.

(121,8 K) [6].

Le coefficient K est une fonction d6croissante

FIG. 3. ^- Variation de T2cit ^en fonction de la temperature. ^La courbe repr6sente ^{la valeur} theorique ajust6e ^{avec M = 2.}

de d. Pour une

poudre

^de dimensions

comprises

entre 20 et 25 _g, on a M ⁼

2,0 (pour T2

^mesure

en

03BCs).

La

dependance

^en

temperature

^est bien celle attendue. Mais l’ordre de

grandeur

n’est pas ^{correct :} les

phonons qui

contribuent a 1’echo ont un

temps

de vie

critique plus long,

^de

pres

^{de deux ordres de}

grandeurs,

que celui des ultrasons du mode acousti- que 86 de meme

fr6quence.

Cela tient a la conversion modes-modes : a

chaque

choc sur les

parois

^des

grains,

^une onde donne nais-

sance a trois autres ondes. Par ce processus, les

pho-

nons

produisant

^{1’6cho ne} passent

qu’une

^faible

partie

^{de leur} temps ^sous la forme E6 ; c’est la raison de leur faible attenuation

apparente.

^La

dependance

de M en d est une indication dans ce sens.

5. Intensite de 1’6cho. ^- La determination du

temps

de relaxation

T2

necessite la mesure de l’intensit6 de 1’6cho

1(2 rt)

pour diff6rents intervalles 1:. On peut

extrappler

^{vers les} temps ^{tres courts et deduire} l’intensit6 a

1’origine Io

^{de 1’6cho}

La variation de

Io

^a ete mesuree en fonction de la

temperature :

elle croit de mani6re monotone d’envi-

ron 12 dB entre 135 K et 123 K

(Fig. 4).

L’intensit6 de 1’6cho est fonction du coefficient

pi6zo6lectrique

^a

qui

intervient dans la

production

^et la detection des

phonons,

^{et du}

coefficient P qui

^{decrit le renver-}

sement du sens de

propagation

des ondes. Ils sont d6finis _{par :}

278

FIG. 4. ^- Intensit6 Io de 1’6cho mesur6e en dB en fonction de la

temperature.

En

fait, plutot

que par ^a, c’est _par le coefficient

electromecanique ^{k 2 =} CX2/C8o 8r qu’est

mesuree la conversion entre

1’energie 6lectromagn6tique

^{et 1’6ner-}

gie elastique.

^{On a donc :}

Io - ^k4 B2.

On sait _que des coefficients tels _que a

[11, 12, 13]

et fl [14] peuvent

^{avoir un}

comportement critique.

nest difficile d’estimer ici leurs contributions res-

pectives

^{a la} variation de

10. II

n’en demeure _pas

moins, qu’au voisinage

^de

Tc,

l’intensité de 1’6cho est

augmentee

^{meme si}

T2

^est raccourci. 11 est utile de savoir cela _pour les

applications.

6. Conclusion. ^- Afin de tester l’utilisation de la methode des echos de

phonons

^{a 1’etude des transi-}

tions de

phase,

^{nous avons}

pris 1’exemple

^{de la}

transition du K.D.P.

Du cote

positif,

^{il y a} la demonstration _que, d’une

part,

la methode est tres sensible aux transitions de

phase

^{dont les effets sont bien}

couples

^aux

phonons (transitions ferroelectriques, ferro6lastiques

^{ou struc-}

turales)

^et cela meme si l’on ne

possede

que de minus- cules cristaux du materiau et que, d’autre

part,

^les informations ainsi obtenues sont de meme nature que celles foumies _par les

experiences

ultrasonores.

Les resultats ant6rieurs

[4]

^{demeurent encore}

inexpli- ques.

Du cote

negatif,

l’inconv6nient le

plus

^{notable est}

1’aspect global

de la m6thode : d’une

part, l’impossi-

bilite de

separer

^{les roles} des differents modes de

phonons

^du

^cristal,

^d’autre

part,

la difficulte de

distinguer

^les effets de 1’attenuation et des variations de vitesse.

Au vu des resultats

precedents,

^{il est donc}

permis d’employer

la methode des echos de

phonons

pour aborder 1’6tude de

changements

^de

phases presentant

de

grandes

difficultes en

acoustique

traditionnelle : cristaux

qui

^{se cassent a la} transition

(A.D.P., BaTi03)

ou cristaux de trop faibles dimensions.

Bibliographie

[1] ^BILLMANN, A., FRÉNOIS, Ch., JOFFRIN, J., LEVELUT, ^{A. et ZIOL-} KIEWICZ, S., ^J. Physique ³⁴ (1973) ^453.

[2] FRÉNOIS, Ch., JOFFRIN, J. et LEVELUT, A., ^J. Physique ³⁴ (1973) 747.

[3] MELCHER, R. et SHIREN, ^N. S., Communication au 8e Congrès

International d’acoustique, Lancaster, août 1974.

[4] POPOV, ^{S. N. and} KRAINIK, N., ^Sov. Phys. ^{Solid State 14} (1973) ^2408.

[5] JOFFRIN, J., LEVELUT, A. et SALIN, D., ^J. Physique ³⁷ (1976) ^271.

[6] GARLAND, ^{C. W. and} NovoTNY, ^D. B., Phys. ^{Rev. 177} (1969)

971.

[7] LITOV, ^{E. and} GARLAND, C. W., Phys. ^{Rev. B 2} (1970) ^4597.

[8] GARLAND, ^C. W., Physical Acoustics, ^Vol. 7, Chap. ² (Aca- demic) ^1970.

[9] FRÉNOIS, Ch., JOFFRIN, J. et LEVELUT, A., ^J. Physique ^{Lett. 35} (1974) L-221.

[10] BRODY, ^{E. M. and} CUMMINS, ^M. Z., Phys. Rev. Lett. 21 (1968)

1263.

[11] JAEGER, ^R. E., VERESHCHAGIN, L. F. and SHULENIN, ^B. M., Sov. Phys. ^{Dokl. 7} (1962) ^527.

[12] BANTLE, W. et CAFLISCH, Ch., ^Helv. Phys. ^{Acta 16} (1943) ^235.

[13] ^VoN ARX, A. et BANTLE, W., ^Helv. Phys. ^{Acta 17} (1944) ^298.

[14] COURDILLE, ^{J. M. et} DUMAS, J., Phys. ^{Rev. B 8} (1973) ^1129.