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Submitted on 25 Oct 2019
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Bioréactivité fer-argile en conditions de stockage
géologique profond : approche multi-techniques
Florence Mercier-Bion, Yoanna Leon, Laurent Urios, Charles Wittebroodt,
Andréa Perez, Jérémy Desneux, Eddy Foy, Jean-Paul Gallien, Delphine Neff,
Margot Flachet, et al.
To cite this version:
Florence Mercier-Bion, Yoanna Leon, Laurent Urios, Charles Wittebroodt, Andréa Perez, et al.. Bioréactivité fer-argile en conditions de stockage géologique profond : approche multi-techniques. XIIIème Forum Biodétérioration des Matériaux du CEFRACOR, Mar 2016, Toulouse, France. �cea-02332777�
XIIIème Forum Biodétérioration des Matériaux du CEFRACOR, Toulouse, 29 et 30 mars 2016
Bioréactivité fer-argile en conditions de stockage géologique profond :
approche multi-techniques
Florence MERCIER-BION1, Yoanna LEON1, Laurent URIOS2, Charles WITTEBROODT3,Andréa PEREZ1, Jérémy DESNEUX2, Eddy FOY1, Jean-Paul GALLIEN1, Delphine NEFF1,
Margot FLACHET4, Philippe DILLMANN1
1 LAPA-IRAMAT, NIMBE, CEA, CNRS, Université Paris-Saclay, CEA Saclay 91191 Gif-sur-Yvette, France 2 IPREM-EEM, UMR 5254, Université de Pau et des Pays de l’Adour, 64013 Pau, France
3 IRSN, PRP-DGE/SRTG/LETIS, B.P.17, 92262 Fontenay-aux-Roses, France 4 IRSN, PRP-DGE/SEDRAN/B4S, B.P. 17, 92262 Fontenay-aux-Roses, France *Florence Mercier-Bion, florence.mercier@cea.fr
Résumé
En France, le concept de stockage de déchets radioactifs en couche argileuse profonde au sein de la formation du Callovo-Oxfordien actuellement développé par l’Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) prévoit notamment l’utilisation de composants métalliques. En effet, les colis de déchets de haute activité seront placés dans des surconteneurs en acier au carbone, dont l’étanchéité doit être assurée pendant plusieurs centaines d’années, puis mis dans des alvéoles de stockage revêtues d’un chemisage de même type d’acier. Or, la présence de microorganismes aux interfaces entre la roche hôte et l’acier pourrait accélérer la corrosion des composants métalliques (chemisages et surconteneurs) et ainsi affecter leur durabilité. Les conditions d’environnement de ces composants pourront être aérées pendant plusieurs années au cours de la phase d’exploitation du stockage et, après cette phase transitoire, devenir anoxiques et saturées en eau en se rapprochant de celles de la roche hôte.
L'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) conduit des recherches dans son laboratoire expérimental (Tournemire – Aveyron) situé dans une formation argileuse du Toarcien dont les propriétés physico-chimiques sont proches de celles du Callovo-Oxfordien, par exemple pour acquérir des données sur les processus de corrosion d’aciers au carbone en milieu argileux. Parmi les questions clés concernant la corrosion des composants métalliques, l’occurrence et, le cas échéant, l’impact de la formation de biofilms et de l’activité bactérienne sur la corrosion (produits de corrosion, vitesses de corrosion et compétition/synergie des souches bactériennes vis-à-vis de l’acier) restent à quantifier. Ainsi, le but de cette étude est d’évaluer l’impact des microorganismes sur la corrosion de l’acier dans des conditions représentatives de celles du stockage profond envisagé. Des coupons d'acier ont été placés dans des carottes d’argilite de Tournemire forées en leur centre au préalable, l’ensemble étant couvert par une enveloppe en PVC et bloqué avec une résine époxy. Une eau synthétique représentative de l’eau porale de l’argilite de Tournemire circule dans ces cellules. Des conditions aérées ou désaérées, en l’absence ou en présence de bactéries ajoutées, composées de souches bactériennes représentatives de la biodiversité de l’argilite de Tournemire [1-2], à deux températures (25°C et 50°C) ont été imposées pendant 1 ou 4 ou 9 mois.
Ensuite, plusieurs approches ont été combinées :
- Détermination de la nature et de la morphologie des produits de corrosion par µRaman, DRX et MEB-FEG ;
- Mise en évidence des morphologies bactériennes par MEB-FEG à basse tension d’accélération ;
- Détermination de la biodiversité sur les coupons corrodés par extraction et amplification de l’ADN ;
XIIIème Forum Biodétérioration des Matériaux du CEFRACOR, Toulouse, 29 et 30 mars 2016
Il est à noter que les phénomènes de corrosion par piqûration n’ont pas été étudiés dans le cadre de ce travail.
Les résultats confirment que la cristallinité des produits de corrosion augmente avec la durée de corrosion ainsi que la présence de morphologies bactériennes et de biofilms sur la surface des coupons d’acier. En l’absence de bactéries ajoutées, les produits de corrosion sont typiques de chaque milieu : présence majeure d’oxyhydroxydes de FeIII principalement en milieu aéré, prédominance de magnétite et de carbonates de FeII pour le système désaéré.
Les résultats montrent aussi que les bactéries ajoutées ont une influence sur la nature des produits de corrosion. À titre d'exemple, pour le système aéré sans inoculum, la couche de corrosion est uniquement constituée d’oxyhydroxydes de FeIII. Avec l’inoculum, la couche de corrosion est constituée d’une bicouche : la couche d’oxyhydroxydes de FeIII est recouverte d’une couche de magnétite couverte localement par des morphologies bactériennes avec l'apparition très localisée de carbonates de FeII (Figure 1). L’évolution des vitesses de corrosion en fonction de la durée de corrosion, de la température et de la présence ou non de bactéries, suit la même tendance en système aéré qu’en désaéré.
Les hypothèses envisagées sur les mécanismes à l’origine des évolutions observées sur les différents systèmes seront présentées lors de ce forum.
Figure 1 : Image MEB-FEG en électrons secondaires de la surface d’un coupon corrodé pendant 9 mois à 25°C en conditions aérées en présence de bactéries et spectre EDS correspondant à un pointé sur les empreintes bactériennes
(tension d’accélération : 5 kV).
Références
[1] Laurent Urios, François Marsal, Delphine Pellegrini, Michel Magot, Microbial diversity of the 180 million-year-old Toarcian argillite from Tournemire, France, Applied Geochemistry 27 (2012) 1442–1450
[2] Laurent Urios, François Marsal, Delphine Pellegrini, Michel Magot, Microbial diversity at iron-clay interfaces after 10 years of interaction inside a deep argillite geological formation (Tournemire, France), Geomicrobiology Journal 30 (2013)442-453 Formes bactériennes Magnétite Forme bactérienne Magnétite Oxyhydroxydes de FeIII
