HAL Id: jpa-00206826
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Submitted on 1 Jan 1969
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Étude expérimentale de la relaxation du rubidium en
présence d’hélium
M. Aymar, M.A. Bouchiat, J. Brossel
To cite this version:
M. Aymar, M.A. Bouchiat, J. Brossel. Étude expérimentale de la relaxation du rubidium en présence
d’hélium. Journal de Physique, 1969, 30 (8-9), pp.619-629. �10.1051/jphys:01969003008-9061900�.
�jpa-00206826�
ÉTUDE
EXPÉRIMENTALE
DE LA RELAXATION DU RUBIDIUMEN
PRÉSENCE D’HÉLIUM
Par M.
AYMAR,
M. A. BOUCHIAT etJ.
BROSSEL,
Faculté des Sciences de Paris, Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne de l’E.N.S., associé au C.N.R.S.
(Reçu
le 24 mars1969.)
Résumé. 2014 On décrit une étude
expérimentale
de la relaxation, enprésence
d’hélium, d’atomes de Rbpolarisés
par pompageoptique.
Desisotopes
enrichis de 87Rb, 85Rb, 4He et 3He ont été utilisés. Différentes causespossibles
d’erreurssystématiques
sont discutées. On observe que la relaxationde Sz >
est caractérisée par deux constantes de temps 03C4 et 03C4’ dont on a mesuré la variation en fonction de lapression p
d’hélium(entre
16 et 700torrs).
A bassepression,
03C4 et 03C4’ sont associés aux deux
premiers
modes de diffusion des atomes vers laparoi
totalement désorientante(paroi
nonenduite).
On en déduit le coefficient de diffusion de Rb dans l’héliumà la
pression
atmosphérique
et à 300 °K :D0(Rb-4He)
= 0,42 ± 0,06cm2/s,
indépendant
del’isotope
Rb etD0(Pb-3He)/D0(Rb-4He)
= 1,25 ± 0,1 et oninterprète
ces résultats.Aux fortes
pressions,
au contraire, 03C4 et 03C4’ sontapproximativement
les constantes detemps
de la relaxation
de Sz >
induite sous l’effet des chocs contre le gaz(une
correction estapportée
pour tenir
compte
de la relaxation sur laparoi après
diffusion dans legaz).
On en déduit les sections efficaces03C3n(87Rb-He)
= 0,47 10-24 cm2 et03C3n(85Rb-He)
= 0,27 10-24 cm2pour l’observable
Iz >,
et03C3e(Rb-He)
= 8,2 10-24 cm2pour
l’observable Qe >.
L’identité des sections efficaces mesurées pour 4He et 3He estcompatible
avecl’hypothèse
selonlaquelle
l’interaction désorientatrice
prédominante
estd’origine spin-orbite.
L’effet duspin
nucléairede 3He est indécelable et donc
plus
faiblequ’il
n’était attenduthéoriquement.
La variation de 03C3n,quand
on passe de 85Rb à 87Rb, estcomprise,
ainsi que l’identité de 03C3e pour ces deuxisotopes.
Par contre, pourexpliquer
le rapport03C3n/03C3e,
on est amené à faire certaineshypothèses
sur lafonction de corrélation de l’interaction désorientatrice que nous ne savons pas
justifier
à cestade sur le
plan
théorique.
Pour élucidercomplètement
le mécanisme de la relaxation du Rben
présence
d’hélium, ilapparaît
que des mesurescomplémentaires
sont nécessaires.Abstract. 2014 We
present
in this paper anexperimental study
of the relaxation in heliumof Rb atoms
polarized by optical pumping.
Enrichedisotopes
87Rb, 85Rb, 4He and 3He have been used. Different sources ofsystematic
errors are discussed. The time evolutionof Sz >
is found to involve twoexponentials
with time constants 03C4 and 03C4’ whose variation versus helium pressure has been studied in the range 16 to 700 torrs. At low pressures, 03C4 and 03C4’ are to be associated with the first and second diffusion modes of Rb atomsthrough
the helium gas tothe
totally disorienting
walls. This leads to thefollowing
values of the diffusion coefficientof Rb atoms in helium at
atmospheric
pressure and at 300 °K :D0(Rb-4He)
= 0.42 ± 0.06cm2/s
which is found
independent
of the Rbisotope
andD0(Rb-3He)/D0(Rb-4He)
= 1.25 ± 0.1. Theinterpretation
of these results isgiven.
At the
opposite
end of theexplored
pressure range, 03C4 and 03C4’ are close to the time constantsof the relaxation induced
on Sz >
by
gas collisions(a
correction has to be done forsubstracting
the effect induced
by
wallcollisions).
One thusgets
thefollowing
cross-sections :03C3n(87Rb-He)
= 0.47 10-24 cm2,03C3n(85Rb-He)
= 0.27 10-24 cm2 forobservable Iz >
and03C3e(Rb-He)
= 8.2 10-24 cm2 for
observable
Qe
>.
Cross-sections relative to 4He and 3He are foundthe same ; this is in agreement with the
assumption according
to which the relaxation of Rbatoms
against
rare gas atoms is due to thespin-orbit
interaction. The effect of the nuclearspin
of 3He could not be detected, we conclude that it is smaller than wastheoretically
predicted.
The ratio of the two cross-sections 03C3n relative to 85Rb and 87Rb is understood, as well as theequality
of 03C3e for the two Rbisotopes.
However toexplain
the value found for03C3n/03C3e,
one isled to make
assumptions
about the correlation function of thedisorienting
interaction for whicha theoretical
justification
is not available at thepresent
time.Complementary
measurementswould be useful to elucidate more
completely
the relaxation of Rb in helium.Les
experiences
d6crites dans ce travail ont 6t6 r6alis6es sur unmelange
d’h6lium et de vapeur derubidium,
contenu dans des cellules de verre pyrex(sans
enduits deparaffine
ou desilanes)
dont lesparois
ont ete volontairement contamin6es par un miroir
de Rb. L’etude de la relaxation a ete faite sur trois
types
dem6langes .
87Rb-3He,
87Rb-4He,
85Rb-4Hedans le but d’élucider la nature de l’interaction
desorientatrice.
Suivant une m6thode
d6jh
d6crite[1],
onprocède
en deux6tapes :
lesystème atomique
est d’abord soumis au pompageoptique
etprepare
dans un 6tatinitial different de
1’equilibre
deBoltzmann;
puis
oninterrompt
le pompage etpendant
le retour al’équi-libre on suit 1’evolution au cours du
temps
d’uneobservable
particulière,
dans le caspresent Sz
>.
Ceci se fait en mesurant en fonction du temps la
quan-tit6 de lumiere absorb6e sur un faisceau lumineux
convenablement
polarise
et assez peu intense pour nepas
perturber
revolution sous le seul effet des collisions.Les mesures ont ete faites avec des
pressions
d’héliumvariant entre 16 et 670 torrs. Dans ces
conditions,
deux causes de relaxation sont
importantes :
lescolli-sions du Rb contre la
paroi apr6s
diffusion dans le gazet les collisions du Rb contre I’h6lium. L’evolution
de
Sz >
sous leur effet simultan6 a fait1’objet
d’uneetude
theorique
d6taill6e[2]
alaquelle
nous nousr6f6rons pour
l’interprétation
des mesures.Nous
indiquerons
tout d’abord(§
1)
lesproblemes
exp6rimentaux particuliers
que nous avons rencontr6spour 1’etude de la relaxation en
presence
d’h6lium.Ils sont lies essentiellement a la
petitesse
de la section efficace de desorientationRb-He,
qui
necessite1’emploi
depressions
d’héliumallant jusqu’a
1 atm enpresence
desquelles
les raiesd’absorption
de la vapeur sontconsidérabIement
61argies
etd6plac6es.
Les resultatsexp6rimentaux
que nous d6crirons ensuite(§ 2)
per-mettent de determiner les coefficients de diffusion du Rb dans 4He et 3He ainsi que les sections efficaces de desorientation associ6es pour
chaque isotope
de Rba deux observables
qui
6voluent differemment« Iz
>,
1’orientationnucl6aire, et
Q, > == S;, >
2
>
Aucun effet lié auspin
nu-2I
+ 1)2
1)2-2
20132013 Aucun effet lie auspin
nu-cl6aire de 1’helium n’a 6t6 observe sur ces sections efficaces. Nous ach6verons
(§ 3)
encomparant
lesvaleurs des
param6tres
obtenus a cellesqui
ont 6t6 soit calcul6esthéoriquement,
soit mesur6es par d’autresexpérimentateurs.
1.
Remarques
sur les conditionsexpérimentales.
-1. REMPLISSAGE DES CELLULES. - Nous avons utilise
des cellules
sphériques
(2R
== 62mm)
en verre pyrex.Chaque
cellule est 6tuv6eplusieurs
heures a 450°C;
puis 1’isotope
de Rb(87Rb
enrichi a99,2
%
ou 85Rbenrichi a
99,6
%)
est distille a l’int6rieur de la cellulede maniere a former un mince miroir
m6tallique
surtoute la
paroi,
sauf sur les zones destin6es a laisserpasser les faisceaux lumineux. On introduit alors
I’h6liUM 4He
(puret6
>99,999
%)
ou 3He(puret6
isotopique ~
99,98
% et purete chimique ~
99,97
%,
la
principale
impuret6
6tant del’hydrogene
dont 1’effet n’est pas d6celable a cetteconcentration).
Lapression
est mesur6e a 1’aide
d’unejauge
de Mac Leod.Chaque
cellule est scell6e ets6par6e
du banc de pompage. Lemiroir continu de Rb 6volue par la suite et se rassemble
en fines
gouttelettes,
mais la surface recouverte estsuffisante pour que l’on
puisse
admettre que lapres-sion du Rb dans la cellule est a
chaque temperature
la tension de vapeur saturante.
2. CHOIX DE LA TENSION DE VAPEUR DU Rb. -Dans nos mesures, on doit d6duire 1’evolution
de Sz >
de la variation
ðL A
de la lumi6re absorb6eLA
par la vapeur. Ceciimpose
donc que 1’onopere
dans des conditions telles quel’opacit6
equivalente kl [3]
de la cellule soit nettement inferieure a 1 : il faut en effetque la variation de
LA,
lorsqu’on
passe d’une vapeurtres orientee a une vapeur d6sorient6e :
puisse
s’ecrire sous la forme kl - k’ l. Ornous avons
opere
a despressions
de gaz tresélevées
jusqu’a
600
torrs)
pourlesquelles
la raied’absorption
de lavapeur de Rb se trouve
61argie
etd6plac6e
du fait des collisions. Pour une tension de vapeur du RbpRb
fixée,
on constate unegrande
diminution de la lumi6reabsorb6e
quand
lapression
du gazétranger P
croit,
la raied’absorption
devenantplus
large
que la raieoptique
utilis6e pour la detection.L’importance
de ceteffet est illustree par la
figure
1 a ou l’on aport6
en fonctionde p
laquantite
kl(d6duite
de la mesuredu
rapport :
lumi6reabsorbée/Iumière
incidente = 1-e-kl).
Onpeut
noter que la courbeexperi-mentale
pr6sente
aux environs de 400 torrs unebrusque
FIG. 1.
a)
Variation de kl en fonction de lapression p
d’h6liumà pRb constant
(1,5
X 10-6torr). kl
se deduit de la mesuredu
rapport :
intensite de lumiereD2
absorbee/intensite
incidente. La source est une
lampe
de resonance.b)
Schema duprofil
des raies d’6mission etd’absorp-tion dans les deux zones de
pression
extremes.discontinuité,
alaquelle
on a pu attribuerl’interpr6-tation suivante
[4] :
auxpressions
faibles,
la raied’absorption
D2,
comme la raied’6mission,
se diviseen deux composantes
hyperfines parfaitement
r6solues( fig.
1b) : chaque
raied’absorption
A, (ou
A2)
ne recouvrequ’une
seule raie d’6missionE1 (ou
E2).
Quand
lapression
d’héliumaugmente,
une raied’absorption
telle queA,
est61argie
etd6plac6e
defaçon
tellequ’elle
peutempi6ter
sur la raied’6mis-sion
E2 :
certaineslongueurs
d’onde 6mises sur laraie
El
peuvent
etre absorbees non seulement surA,
mais aussi sur
A2.
D’oii r6sulte lebrusque
changement
de pente observe vers 400 torrs sur la courbe donnant
la
proportion
de lumiere absorbee. Au-dela de 400 torrs,quand
A1
etA2
recouvrent a la foisEl
etE2,
la variation de kl redevient monotone.
Comme
consequence
des effets que nous venons ded6crire,
il est tres difficile de r6aliser des 6tudes de relaxation a despressions
d’h6lium différentes enmain-tenant constante la tension de vapeur de Rb
(PRb).
Eneffet,
si la condition kl 1 est satisfaite auxfaibles
pressions,
laquantite
de lumi6re absorb6e auxfortes
pressions
devient si faible que lerapport
signal
sur bruit est
catastrophique.
Ainsi nous avons du pourchaque
pression
d’h6liumr6gler
la tension de vapeur du Rb(c’est-a-dire
latemperature
0 de lacellule)
de mani6re telle quel’absorption de
lavapeur
soittoujours
sensiblement la même et telle que l’on aitkl «
1 :pour p
40 torrs :pour
p -
700 torrs :Dans ces
conditions,
lesignal
optique
demeure facilea
interpreter
en fonction de la valeur moyenne dediverses observables relatives au
syst6me
atomique.
Cependant
la detectionde
S.I >
est, comme onpeut
le
pr6voir,
tresdifficile,
des quel’élargissement
des raiesd’absorption
optiques
devientsuperieur
a lastructure
hyperfine.
C’est du restepourquoi
nousn’avons pas encore 6tudi6 la relaxation
de
S.I >
pour le Rb en
presence
d’hélium.La detection
de
Sz >
ne pose,elle,
aucune difficultélorsque
PRb
est judicieusement
choisi àchaque
pression
d’h6lium.
Cependant
on est conduit a se demandersi les modifications
apport6es
a latemperature
0 dugaz et a la tension de vapeur du Rb ne peuvent pas
affecter sa relaxation de maniere
appreciable.
Enfait,
sur un intervalle AO aussirestreint,
lafrequence
des chocsRb-He
(oc
0112 )
et le coefficient de diffusion( oc
(}3/2)
sont affectés par la variation de 6 au
plus
de 5 et 15%.
Chaque
constante de temps mesur6e peut du reste etrecorrig6e
si n6cessairepuisque
1’effet de latemperature
peut
etre considere commeapproximativement
connu.Nous admettrons que la section efficace moyenne de desorientation ne varie pas sur l’intervalle A6
(ceci
est justifie au §
3.2 par1’6quation
(13)).
Par contre,il reste 1’effet des collisions
d’échange
Rb-Rbqui
pourrait
ne pas demeurer sansimportance (sur
larelaxation
de
Sz >)
aux tensions de vapeur 6lev6esauxquelles
on est amene aop6rer.
Pourr6pondre
acette
question,
les mesures de relaxation a unepression
d’hélium fixée ont ete
r6p6t6es
pour des valeurs dePlb
variant dans un facteur de l’ordre de 2 : aucun effet
attribuable à PRb n’a pu être observ6 sur les constantes
de temps mesur6es. En
fait,
il ad6jA
ete montre queles collisions
d’échange
entre atomesidentiques
[5]
ont un effetn6gligeable
sur 1’evolution deSz >,
maisil faut aussi
envisager
1’effet des collisionsd’6change
entre
isotopes
diff6rents : bien que nousop6rions
surdes
isotopes
de Rb tres purs, a forte tension de vapeur lafrequence
des collisions 85Rb-87Rb n’estplus
tota-lement
n6gligeable.
Elles ont pour effet decoupler
entre elles les évolutions des observables des deux
isotopes qui
ont(en
1’absence decouplage)
desconstantes de
temps
devolution propres tr6s différentes. Enfait,
ceci alt6rebeaucoup
les constantes detemps
del’isotope
peu concentr6 et tres peu celles del’isotope
tres concentr6. Un calcul
simple
permet d’estimer que dans nosexperiences
1’erreur due a lapresence
de 1’autreisotope
estn6gligeable
parce que nous avonsopere
sur un seulisotope
enrichi aplus
de 99%,
maisil n’en serait
plus
de meme pour unepuret6
isotopique
10 fois moindre.
3. ANALYSE DES COURBES DE RELAXATION. - La
courbe de relaxation
de Sz >
est obtenue directementsur 1’ecran d’un
oscilloscope
ou l’onpeut
laphoto-graphier ( fig. 2).
Enprincipe,
dans le cas leplus general,
cette courbe est la
superposition
dequatre
expo-nentielles[2] :
FIG. 2. -
Exemple
d’une courbe de relaxationde Sz >
photographiée
sur unoscilloscope
avec deux vitesses debalayage
diff6rentes ; la trace horizontalerepr6sente
Chaque
constante de tempsTz
caractérise 1’evolution d’une observable donn6e(indice
i = npour
Iz
>,
sous 1’effet simultan6 des chocs contre le gaz et sur la
paroi apres
diffusion dans le gaz, suivant un modetemporel
donne qued6signe
l’indice v(1, 2).
Notreprocédé
graphique
ded6pouillement
des courbes de relaxation ne nous permet pas d’obtenir les quatreconstantes de temps mais seulement deux
pseudo-constantes de
temps T
et =’repr6sentant
enpratique
la relaxation
de
Sz >
et telles que :Nous d6terminerons d’abord la constante de
temps
longue
enamplifiant
lapartie
de la courbe voisinede
l’asymptote
(t grand) :
en coordonnéesemi-loga-rithmique,
cetteportion
de courbe estrepr6sent6e
parune droite de
pente
- 1/--r.
Ainsid6termin6e,
T doitavoir une valeur voisine de la
plus
longue
des constantesde temps d’evolution
de
Sz >
(,r(l)),
d’autantplus
que nous savons que
parmi
les quatre mentionn6esplus
haut c’est cellequi
est affectee dupoids
leplus
fort.Une fois que nous connaissons r, nous consid6rons la
courbe de relaxation
complete (a
partir
de t =0).
En coordonn6es
semi-logarithmiques,
c’est une courbeW,
ayant pour asymptote une droite 9) de pente- 1/--r.
Nous retranchons les ordonn6es des
points
de cø et D ayant meme abscisse : nousportons
la difference encoordonn6es
semi-logarithmiques.
Lespoints
que nousobtenons ainsi ne sont
alignes
que si le second membre de1’6quation
(1)
se r6duit enpratique
a la somme dedeux termes soit parce que deux des coefficients sont
tres
petits,
soit parce que les constantes de tempsprises
deux a deux sont tres voisines. Les circonstances ou il en est ainsi sont connues[2]
et ce n’est en fait quedans ce cas que la confrontation des resultats
experi-mentaux et
theoriques
estd6pourvue d’ambiguïté.
Lorsque
lespoints
ne sont pasalignes,
nous faisonspasser une droite par les
premiers points (t
petit)
de pente- 1/--r’.
Il semble que nous obtenions par ceprocédé
la constante detemps
laplus
courte(T(21).
C’est du reste ce que l’on peut confirmer en
analysant
par ce
procédé
une courbequi
est la somme dequatre
exponentielles
connues. Mais 1’incertitude aveclaquelle
cette constante de
temps
courte est 6valu6edepend
desgrandeurs
et despoids
relatifs des diverses constantesde
temps;
elle est parconsequent
tres difficile a estimer. 2. Rdsultatsexpérimentaux.
-Quelle
que soit lapression
d’h6lium(entre
16 et 670torrs),
nous observonsque la courbe de relaxation
de Sz >
est caractirisiepar
deux constantes detempsr
et T’ nettement distinctes. L’6tudetheorique
duphenomene
sugg6re
uneinterpretation
simple
de T et T’ dans les deux cas limites suivants :- Aux faibles
pressions,
les collisions sur laparoi,
après
diffusion dans le gaz, pour uneparoi
contamineesuppos6e
totalementdésorientante, repr6sentent
leprocessus de relaxation dominant pour toutes les observables
Q.
Ces derni6res relaxent toutes de la meme mani6re. Les deux constantes detemps
qui
apparaissent
ne sont autres(quelle
que soitQ)
que T(1)et T (2)
correspondant
autemps
de diffusion suivant lesdeux modes les
plus
bas.- Aux fortes
pressions,
la relaxation par collisionssur les molecules du gaz
1’emporte.
Si 1’interaction désorientatrice est de typemagn6tique faible,
les deuxconstantes de temps
qui
apparaissent
dans la relaxa-tionde Sz >
doivent etreT’
etT n qui
caracterisentla relaxation en
phase
gazeuse des deux observablesdifférentes
Iz >
et
Q,e
>.
Nous allons d6crire successivement les resultats rela-tifs aux constantes de
temps
longue
T et courte "t".1. CONSTANTE DE TEMPS LONGUE T. - La
figure
3repr6sente
les résultats relatifs a1/T
en fonctionde p
FIG. 3. - Resultats
expérimentaux :
l’inverse de la constante detemps longue
en fonction de ]apres-sion p
d’b6lium.dans les trois cas étudiés :
87Rb-3He ;
87Rb-4He;
85Rb-4He.On constate que les courbes
experimentales
ont toutes les trois 1’allure de la courbetheorique [2]
donnant la variation de1/,r")
avec p dans le cas ouque
r(l)
est la constante de temps associ6e aupremier
mode de diffusion pour une observable dont la
relaxa-tion sur le gaz seul est caract6ris6e par une constante
de
temps
unique T’ :
Aux
faibles pressions
d’hélium( p
150torrs),
onobserve essentiellement le
premier
termequi
traduitla relaxation sur la
paroi apres
diffusion dans le gazselon le
premier
mode :1/T
1/ T(l) (T(l)
nedepend
pas de l’observablelorsque
la desorientationproduite
par les chocs sur laparoi
esttotale).
On voit que du cotedes fortes pressions
on commencetout juste
a observer entre 400 et 670 torrs
1’augmentation
de1/,r
avec p li6e a
1 / T ,n.
Il faudraitoperer
a unepression
d’au moins deux
atmospheres
pour que la relaxationsur le gaz soit vraiment le processus dominant.
Lorsqu’on
etudie en detail la forme des courbesexperimentales pr6c6dentes,
on trouve que chacune d’entre elles se deduit avec une tres bonneapproxi-mation d’une
hyperbole
C et d’une droite C’ en faisantla somme des ordonn6es des
points
de C et C’ ayant memeabscisse,
comme cela est le cas pour la courbetheorique
r relative a1/T(’).
On peut en conclure que,dans toute la zone des
pressions explories,
la constante detemps
longue
T que nous mesurons est laquantité r(l)
d6finie par la relation(3),
puisque
nous savionsd6jA
que T
represente
T(l)
enpression
tres faible etT n
enpression
tres forte.Dans chacun des trois
melanges
6tudi6s,
on peutdeterminer
1’hyperbole
C et la droite C’ de maniereque la courbe
theorique
r(«
somme » de C etC’)
passe au mieux par 1’ensemble des
points
exp6rimen-taux. Les courbes
theoriques (C, C’, r)
et lespoints
exp6rimentaux
sontrepr6sent6s
sur lesfigures
4 et 5. De1’equation
de C on peut d6duire le coefficient dediffusion D et de la
pente
de C’ la section efficace de desorientation an relative al’observable
Iz >
si l’inter-action desorientatrice enphase
gazeuse est detype
magn6tique.
a)
Ditermination descoefficients
dediffusion.
- Onremarque sur la
figure
3 que les courbesexperimentales
concernant 4He et les deux
isotopes
de Rb sontconfon-dues ;
cecisignifie
que le coefficient de diffusion de 87Rbet 85Rb dans I’h6lium est
pratiquement
le meme. Par contre, la courbeexpérimentale
relative a 3He seplace
nettement au-dessus de la
pr6c6dente :
le coefficientde diffusion de Rb dans 3He est donc
plus
grand
que dans 4He comme on devaits’y
attendre. Toutes lesmesures utiles pour la determination du coefficient de diffusion
(p
200torrs)
ont ete faites a destemp6-ratures voisines de 300 OK
(de
100),
aussi nousn’avons pas fait de correction de
temperature
sur lesvaleurs mesur6es. Les
equations
des courbes C trac6essur la
figure
4 sontindiqu6es
dans le tableauI,
ainsique les valeurs des coefficients de diffusion
Do
(a
300 OKFIG. 4. - Determination des coefficients de diffusion :
points
experimentaux 1/r
et courbestheoriques
r « sommes » de C etC’
donnant1/,r(l)
=lIT(1)
+1IT’
dans la zone de
pression
of la desorientation estproduite
essentiellement par les collisions sur laparoi
apres
diffusion dans le gaz(11T’ n
1IT(l)).
TABLEAU I
RESULTATS EXPERIMENTAUX
RELATIFS A LA CONSTANTE DE TEMPS LONGUE
ET A LA DESORIENTATION PAR CHOCS
SUR LA PAROI APRES DIFFUSION
(p repr6sente
lapression
d’héIium mesurie en torrs à 300OK)
et a la
pression atmosph6rique
po)
obtenues a 1’aide de la relation :valable pour une cellule
sph6rique
de rayon R.On obtient en
particulier :
L’incertitude est en valeur relative
plus
faible pour ce rapport que pour la valeur absolue de chacun descoefficients de diffusion.
Etant donne
que ces deuxcoefficients sont
voisins,
onpeut
en effetraisonna-blement supposer que les erreurs
syst6matiques
sontles memes et s’eliminent sur le
rapport.
b)
Ditermination de la sectionefficace
de disorientation an. - On remarque sur lafigure
3 que lespoints
experi-mentaux relatifs a 4He et aux deux
isotopes
de Rb seplacent
sur deux courbesqui
deviennent nettementdistinctes a des
pressions sup6rieures
a 300 torrs. Lestemps
de relaxation lesplus longs correspondent
à 85Rb.Ceci
signifie
que la section efficace 6ndepend
duspin
nucl6aire : c’est bienqualitativement
ce que l’onattend si l’interaction désorientatrice en
phase
gazeuseest de
type
magn6tique
faible. On voit aussi sur lameme
figure
que 1’ecart entre les courbesexp6rimen-tales 87Rb-3He et 8’Rb-4He est
pratiquement
ind6pen-dant de la
pression
entre 300 et 670 torrs. Aux fortespressions,
cet 6cart nes’explique
plus
par la differenceentre les coefficients de
diffusion,
ilsignifie
que lestemps de relaxation
T’ n
sur le gaz sont differents dans 4He et 3He apression 6gale.
Comme lafrequence
des collisions que subit le Rb n’est pas la meme dans les deux cas
(3He
plus 16ger produit
des collisionsplus
frequentes),
ce faitn’implique
pas n6cessairement queles sections efficaces Rb-4He et Rb 3He soient dif-f6rentes.
Aux
points
exp6rimentaux
repr6sent6s
sur lafigure
5,
nous devonsappliquer
une correction detemperature
qui
n’excede jamais
5%. Apr6s
moyenne desrésultats,
nous obtenons les valeurs de
1 / T’ n
qui
sontport6es
dans le tableau II pour les troiscouples
etudies. Onpeut
FIG. 5. - Determination des sections
efficaces (1n : points
experimentaux
1/r
et courbestheoriques
r dans la zone depression
ou les chocs contre le gaz deviennentimportants.
en d6duire les sections efficaces de desorientation en
utilisant la relation :
(V,
vitesse relative moyenne des atomes entrant encollision et n nombre d’atomes par
cm3;
les valeursnumériques
de laquantite
V,
n sont aussiindiqu6es
dans le tableauII).
En ce
qui
concerne lesrapports
entre les sectionsefficaces an, nous obtenons les valeurs :
L’erreur relative est
plus grande
sur an que surDo,
elle
peut
paraitre
apremiere
vue sur6valu6e 6tantdonne la
dispersion
assez faible despoints
experi-mentaux
port6s
sur lafigure
3. La raison est en faitla suivante : dans le domaine de
pression
ou sont faitesles mesures, la diffusion vers la
paroi
a encore uneTABLEAU II
RESULTATS EXPERIMENTAUX RELATIFS A LA CONSTANTE DE TEMPS LONGUE
ET A LA CONTRIBUTION DES COLLISIONS Rb-He
importance
fortappreciable
et les collisions sur le gazsont seulement
responsables
de 50 a 75%
de la valeur de 1/T
mesur6e sur 87Rb(40
a 65%
dans le cas de85Rb).
On peut alors craindre d’introduire des erreurs
systé-matiques
difficiles a 6valuer exactement. Il se trouveque les
temps
de relaxation mesures sur le 87Rbmelange
a 4He ou 3He sont tres
voisins,
donc il semble raison-nable d’admettre que les erreurssyst6matiques
com-mises sur
an (87Rb-3He)
etan(87Rb-4He)
s’61iminentsur leur rapport. Par contre, ceci n’est
plus
vrai pour le rapport des an relatifs aux deuxisotopes
de Rbqui
est de 1’ordre de 2.
Parmi les causes
possibles
d’erreurssystématiques,
cellequi
nous semble laplus importante
r6sulte de ceque
(
Sz >
6volue enprincipe
avec quatre constantesde
temps
distinctes tant que la relaxation par collisionssur le gaz n’est pas le processus dominant. Comme
nous I’avons
explique
pr6c6demment
(§ 1.3),
nous savons seulement que la valeur r mesur6e est voisine der(’).
Nous avons cherche a 6valuer 1’erreurcorres-pondante
de la mani6re suivante.D’abord,
nous traçonspour
plusieurs
valeursde p
la courbetheorique
qui
decrit en
principe
1’evolutionde Sz
>.
Cette courbeest d6finie par
1’6quation
(1),
lesparam6tres
y(")
eti2va
sont 6valu6s a 1’aide desexpressions
theoriques
de la reference[2]
et des valeurs desparam6tres
Do,
an, (Tg ededuits de nos mesures
(on
trouve que dans la zonede
pression
explor6e
r(l) /,r(2)
varie entre1,8
et2,5,
Y/Y
> 1
et quer(2)
est tres voisin deTe1).
Ensuite,
nous
analysons
les courbestheoriques
ainsi calcul6es comme nous le faisons pour les courbesexperimentales.
Nous obtenons une constante de temps
longue r
plus
courte que
T
à cause de lapresence
dezn2,
mais ladifference entre
1/r
mesure et1/,r(l)
demeure inferieurea
10 %.
2. CONSTANTE DE TEMPS COURTEr’. - Les résultats
exp6rimentaux
concernant la constante detemps
courte sontrepr6sent6s figure
6. Cette fois lespoints
relatifsaux trois cas etudies se situent sur une courbe
unique
qui pr6sente
un minimum. Nousdistinguerons
troiszones de
pression.
Dans la zone des
faibles pressions ( p
100torrs),
laquantite 1/T’ qui
d6croitrapidement
quand p
croitpeut
s’interpriter
comme itant associie au second mode dediffusion
vers laparoi 1/T(2) ~ 1/,r(2) p, 1/T.
Eneffet,
nous avonstrace,
apartir
de1’hyperbole
dediffusion C(1)
repr6sentant
lepremier
mode,l’hyperbole
de diffusion C(2)repr6sentant
le second mode :1/T(2) = 41T(l).
Les courbes
C2?3
associ6es auxcouples
87Rb-4He et85Rb-4He sont confondues et voisines de la courbe
Ci2)
associ6e aucouple
87Rb-3He. A cause de 1’incertitudedes mesures
(la
determination de r’ est moinsprecise
que celle de
7),
on constate que tous lespoints
experi-mentaux,
qu’ils
soient relatifs a 4He ou a3He,
sedispersent
autour des deux courbestheoriques C(2)
et
Ci2).
FIG. 6. - L’inverse de la constante de
temps
courteassociee a la relaxation
de Sz >
en fonction de lapression p
d’helium :points experimentaux
l/T’
etcourbes
theoriques
r « somme » de C(2) et C’ donnant(2) e
=1/T(2)
+1IT’e-Signalons
que dans cette zone lespoids
yl, Y2 des constantes de tempsT(l),
T(2) sont tels queY2/Yl -
0,25
pour un faisceau
pompant
de forte intensité(T p
T(2))
éclairant presque uniformément tout le volume de la cellule. Ce resultat est en bon accord avec ce que
pr6voit
1’6tudetheorique
[2].
Dans la zone des
fortes pressions
( p
> 400torrs),
1/T’
qui
estpass6
par un minimum vers 180 torrscroit avec
p ;
les valeurs mesur6es sontgrandes
devant les ordonn6es des courbes C(l) etC(2),
c’est-a-dire quela relaxation sur la
paroi
apr6s
diffusion dans le gazselon le
premier
ou le second mode estn6gligeable :
,r’
peut
s’interpréter
comme la constante de tempsassoci6e a la relaxation par collisions sur le gaz d’une
observable
particuli6re;
on s’attend a ce que cetteobservable
soit
Q,e )>
si l’interaction désorientatriceest de
type
magn6tique.
On mesure la meme constantede temps sur les deux
isotopes
de Rb pour une memevaleur de
p.
C’est bien cequ’on
pr6voit
pour uneinteraction al6atoire de type
magn6tique.
Comme le montre la
figure
7,
lepoids
de la constantede temps r’
depend
beaucoup
dans cette zone del’intensit6 pompante : en r6duisant cette derniere dans
un facteur
4,
on a fait varier de0,8
a0,38
lerapport
YeI Yn
qui
s’interprete
comme 6tant6gal
a laquan-tit6
(
Qe
>0/ I,
>0 (l’indice
0d6signant
1’etat initiala
partir duquel
s’effectue larelaxation).
Dans la zone
depression
intermidiaire où1/"r’
passe parun
minimum,
1’interpretation
des mesures est tresdelicate
puisqu’en
principe
1’evolutionde
Sz >
estcaract6ris6e par
quatre
constantes de temps distinctes.Cependant
on constate dans ce domaine depression
comme dans les deux autres que lespoints experimentaux
FIG. 7. - Influence de l’intensit6
pompante
lp
sur lepoids
relatifye/Yn
des deux constantes detemps
asso-ci6es a 1’evolution
de Sz >
(la figure
repr6sente
les courbes de relaxationde
Sz >
pourlp
etIP/4
en coordonneessemi-logarithmiques
et leurd6pouil-lement a l’aide de deux constantes de
temps).
d6duite d’une
hyperbole
C(2)(repr6sentant
la variation de1/T(2)
avecp)
et d’une droiteC’ (repr6sentant
la variation de1 / T’ e
avecp)
en faisant la somme desordonn6es des
points
de C(2) etC’
ayant meme abscisse. Ceci veut dire que meme dans le domaine depression
interm6diaire la constante de temps courte mesureepeut
s’interpriter
comme itantr(2).
11 estprobable
que celaprovient
duprocédé
graphique
utilise pouranalyser
les courbesexperimentales :
comme nous l’avons faitremarquer
(§ 1.3),
ceprocédé
tend a donner laplus
longue
et laplus
courte des quatre constantes detemps.
De la pente de la droiteC’ e
nous d6duisons la section efficace de désorientation :
que nous trouvons bien
ind6pendante
de1’isotope.
Pour lesrapports
entre sectionsefficaces,
nousobtenons :
3. Discussion des resultats. - 1. COEFFICIENT
DE
DIFFUSION. - Le
phenomene
de diffusion 6tudi6 icicorrespond
au cas d’atomes tres lourds(atomes
1 ==Rb)
diffusant dans un gaz tres
16ger (atomes
2 =He)
etson caract6re essentiel est la
persistance
de la vitesse de l’atome lourd au cours d’ungrand
nombre de chocssur l’atome
16ger
[6].
On peut ainsicomprendre
pour-quoi
le coefficient de diffusion mesure est bienplus
grand
(environ
20fois)
que celuiqu’on
calcule enappliquant
la formule 616mentaireD = l
l
libre parcoursmoyen, v
vitesse moyenne duRb).
Dans le cadre de la th6orie
cin6tique
des gazdilu6s,
le coefficient de diffusion d’unm6lange
binaire estdonne en
premiere
approximation
par1’expression
(7) :
(D12
en cm2s-1,
0 enOK,
G12 enA,
Ml, M2
massesmoleculaires) .
Lesquantités qui
apparaissent
aud6no-minateur de cette
expression
sontcaractéristiques
dupotentiel
d’interaction hétéronucléaireVI2(r) :
G12re-pr6sente
laplus
faible distance alaquelle
v12 (r )
=0;
Ç12
est un nombre sans dimensionqui
depend
de laforme du
potentiel
etqui
estsusceptible
de varier lentement avec latemperature.
Il est defini de manierea etre
6gal
a 1 dans le cas d’unpotentiel
despheres
dures
( V12 (r )
oo pour r a12, 0 pour r >C12)
et il est tabul6 dans la reference[7]
pour unpotentiel
V12(r)
represente
par unLennard-Jones
12-6. Savaleur
indique
donc aquel degr6
le gaz s’6carte d’ungaz de
spheres
dures dupoint
de vue de la diffusion.Nous ne
disposons
d’aucune donn6e sur lepotentiel
interatomique
Rb-He.Cependant
un ordre degran-deur pour ð’12 peut se d6duire de la loi
d’intercom-binaison :
en utilisant sne =
2,63 Å
[7]
et en d6duisantdes
potentiels
Rb-gaz
rares[8], toujours
a 1’aide dela loi d’intercombinaison. On trouve C12 =
3,6 A.
En
reportant
cette valeur dans1’expression
(12)
eten
prenant
pourD12 (po) la
valeurexpérimentale Do
mesur6e a 300
OK,
on obtient le facteur de forme :et
La difference
1- 12 N
0,14
nousparait
significative.
Notons
qu’elle
a lesigne
et l’ordre degrandeur
de celle(0,24) qu’on
calcule enrepr6sentant
Y12(r)
par unLennard-Jones
ayant les memescaractéristiques
que pour la
paire
He-Kr(Kr
et Rb ne differant quepar la
presence
d’un seulelectron s,
leurs interactionsélectrostatiques
avec I’h6lium sont du meme ordre deEn ce
qui
concerne lerapport
la valeur
theorique
1,15
d6duite de1’expression (12)
est
compatible
avec la valeurexpérimentale
1,25 ±0,1.
Remarquons
enfin que la variation du coefficient de diffusion en 0312 n’est valablequ’en
premiere
approximation
puisque
Ç12
peut
d6pendre
de 8. L’etudede
Do
avec latemperature
serait en fait un bon moyend’obtenir le
potentiel
hétéronucléaire apartir
depro-pri6t6s
macroscopiques
du gaz, 6tant donne que lesforces entre atomes
identiques
n’affectentpratiquement
pas la valeur de
Do.
2. SECTIONS EFFICACES DE DESORIENTATION. - Pour
les gaz rares
qui
n’ont pas despin
nucl6aire,
on s’attenda ce que la relaxation du Rb soit caus6e par
l’inter-action «
spin-orbite » [9].
Dans le cas ou le gaz rareposs6de
unspin
nucl6aireK,
il faut aussi tenir comptede 1’interaction
magn6tique
entre S et Kqui
fait intervenir l’interaction entre lesdipoles magn6tiques
ponctuels,
et surtout un terme de contact resultant des forcesd’6change
entre 1’electron de valence de Rbet les electrons de 1’helium
[10],
[11].
Pour lapaire
Rb-He,
Herman a 6valu6 un ordre degrandeur
dessections efficaces associ6es a 1’interaction «
spin-orbite »
(3,8
X 10-24 cm2[9])
et a 1’interactionmagn6-tique
S. K(1,1
X 10-24 cm2[10]).
Cette derni6rene peut etre
pr6sente
que pourl’isotope
3He,
et si sacontribution est aussi
grande
que lepr6voit
Herman,
ondoit obtenir :
g.(87Rb-3He)/C;,,,(87Rb-4He)
=1,3.
Enfait,
nous observons pour cerapport
la valeur 1. Nouspouvons en conclure que l’interaction désorientatrice
dépend
peu
du momentmagnitique
nucliaire del’ hélium,
moinsqu’il
n’avait 6t6pr6vu théoriquement.
D’autre part, notons que la difference de masse entre 3He et4He entraine une diff6rence entre la dur6e moyenne
Tcoll des collisions Rb-4He et
Rb-3He;
puisque
nousmesurons la meme section
efficace,
c’est-a-dire lameme
probabilité
de desorientation par collision1 12 h-2,r2oll,
il semble que la force de l’interaction1.01 ’12 depend
elle-meme de la vitesseVr.
Ceci est tout a faitcompatible
avecI’hypoth6se
selonlaquelle
l’interaction désorientatrice est l’interactionspin-orbite pour la
paire
Rb-He. Cette interaction r6sulte en effet del’apparition
pendant
la dur6e de la collisiond’un moment orbital
electronique
nonnul, dirig6
suivantN,
le momentcin6tique
orbital relatif des deuxatomes, et
proportionnel
a leur vitesseangulaire
derotation
N /1 (I
=(1.r2,
u masser6duite,
r distanceinternucleaire).
L’hamiltonieneffectif peut
s’ecrire[9]
A-1 y(r) S.N;
1 le coefficienty(r)
6tant sansI
dimension. En substituant N ~
V, ro
et -c,,,Oll ;:tro/ V,
(ro
distance minimumd’approche
pour les chocs depetits param6tres
d’impact),
on trouve :c’est-a-dire un resultat
qui
nedepend
ni de fL ni deVr.
Le calcul des sections efficaces fait par Herman
[9]
ne tient pas
compte
duspin
nucl6aire I de 1’alcalin etfournit la section efficace a relative a
l’observable ( Sz >
pour un
isotope
de Rb de Inul.Or,
pour une interactionfaible de type
magn6tique,
onpr6voit [2], [12]
queles sections efficaces a. et ae associées aux observables
Iz >
et
Qe >
sont donn6es en fonction de s parles relations :
ou wF et A W sont les
fréquences
Zeeman ethyperfine
des atomes
Rb,
et j(w)
estproportionnel
a la densitespectrale
de l’interaction al6atoire désorientatrice(d6fi-nie suivant
l’usage
comme la transformée de Fourierde la fonction de
correlation).
Si la fonction de correlation de l’interaction d6sorien-tatrice lors des collisions en
phase
gazeusepossede
uniquement
commetemps
caractéristique
la dur6ed’une
collision, j(w)
est de la forme1/(1
+ GJ2r2oll)
TABLEAU III
RAPPORTS ENTRE LES SECTIONS EFFICACES DE DESORIENTATION :
avec ’Teoll ~ 10-12 s
(temps
mis par un atome pourparcourir
une distance dequelques
A
a la vitessethermique).
On trouve alors CJJ F ’Teoll,Ll W’Teoll
1et i(co,)/j(AW)
= 1. En utilisant les relations(14)
et
(15),
on obtient dans cettehypothese
certaines valeurstheoriques
pour lesrapports
entre les sections efficaces an et6e des
isotopes
8’Rb(I
=3/2)
et 85Rb(I
=5/2).
Ces valeurs sontport6es
dans lapremiere
colonne du tableau III pour etrecompar6es
auxvaleurs mesur6es
(colonne 3).
Pour les deuxpremiers
rapports,
il neparait pas
y avoir de d6saccordsigni-ficatif. Mais on constate que la valeur mesur6e de
ae/an
est environ deux foisplus grande
quepr6vu,
et cecipour les deux
isotopes
du Rb. Le resultatexperimental
n’est donc pas en accord avec
1’hypothese
d’un tempsde correlation
unique
de l’ordre de 10-12 s.Par contre, si l’on renonce a faire a
priori
unehypo-th6se
particuli6re
sur lerapport i(COF)/j(AW),
lepro-bleme se pose de la mani6re suivante : existe-t-il des
valeurs j(wF)
etj(AW)
tellesqu’il
y ait accord entreles valeurs mesur6es et les valeurs calcul6es a 1’aide des relations
(14)
et(15) ?
Lareponse
estoui,
si l’onaccepte
lasolution i(COF)/j(AW)
1 : les valeurstheoriques
correspondant
enparticulier
aj(wF)
=0,
j(A W)
= 1 sontport6es
dans la colonne 2 duta-bleau
III,
on voit que toutes sontcompatibles
avec lesvaleurs mesur6es. Il serait n6anmoins souhaitable de verifier ce resultat
grace
a la mesure des constantesde
temps
relatives a d’autres observables«
S.I >
parexemple
ou bien desgrandeurs
transversales).
On peutmontrer que les
conditions j(co,)
=0, j(AW)
=1sont en
particulier
r6alis6es si leschamps
magn6tiques
al6atoires
H A
etHp
vus par 1’atome alcalin au coursde deux chocs A et B
successifs,
distants en moyennede 1’intervalle de temps Tv, sont anticorr6l6s
(c’est-h-dire
tels que HA. H, > - e I HA 12 >
avece0,
del’ordre de 1’unite
(1)).
Nousn’apportons
pas icid’inter-pr6tation
a cettehypothèse :
sur leplan théorique,
il ne nousapparait
pas en effetqu’une
anticorrélationappreciable puisse
exister entre deux chocs successifs si l’interaction désorientatrice est l’interactionspin-orbite.
On voit
qu’il
serait tres int6ressant d’6tudiersysté-matiquement 1 / T’
en fonction duchamp
magn6tique
statique
danslequel
onopere,
de maniere a couvrirla zone ou wF ~
(’Tv) -1.
Eneffet,
les resultatsexperi-mentaux actuels nous
paraissent
insuffisants pourapporter
maintenant une conclusion sure.(1)
Dans la zoneexplor6e expérimentalement jusqu’ici,
la suited’inégalités :
s’est
toujours
trouv6e r6alis6e. Il est aussi a noterque
la
presence
d’une interactionmagnetique
caract6risee par untemps
de correlationlong, ~
w (comme il a 6t6 trouve pour la relaxation du Rb dans le Kr[14]),
nepermettrait
pas d’ameliorer l’accord entre les resultatstheoriques
etexperimentaux ;
au contraire le d6saccord seraitaggrave.
Enfin,
onpeut
comparer les valeurs absolues des sections efficaces mesur6es et calcul6es pour l’inter-action S.N ;
on trouve :Etant
donne lesapproximations
n6cessaires poureffec-tuer le calcul
theorique [9]
et aussi les incertitudesexperimentales,
on peutjuger qu’il n’y
a pas entreles deux de grave d6saccord.
Des mesures de section efficace ont 6t6 faites
ant6-rieurement par Franz
[13]
qui
aopere
sur du Rbnaturel
m6lang6
a 4He. On remarque que la sectionefficace que nous mesurons
pour Iz >
et1’isotope
85Rbest tres voisine de celle
qu’a
obtenue Franz. Il sembledonc que Franz ait observe
uniquement
la constantede
temps
longue
caract6risant la relaxationde
Sz >
pour
l’isotope
leplus
abondant(75 %
dumelange
naturel).
En
conclusion,
il nousparait
que d’autresexp6-riences sont n6cessaires pour élucider
compl6tement
le m6canisme de la relaxation du Rb par collisionssur I’h6lium. Les difficultés sont surtout actuellement d’ordre
experimental
et tiennent a ce que la sectionefficace de desorientation Rb-He est tres
faible,
cequi
necessite1’emploi
depressions
fortes de gaz. Memea une
atmosphere,
la relaxation sur He n’est pas leprocessus dominant. Nous sommes
genes
dans1’analyse
des courbes par
plusieurs
constantes de tempsprovenant
deplusieurs
modes de diffusion. En memetemps
1’elargissement
des raiesoptiques
devientsuperieur
àla structure
hyperfine,
cequi
rend la detection de S. Idifficile.
Enfin,
lafrequence
1 JTv
des collisions Rb-Hepour un atome Rb est si
grande
a cespressions
qu’il
nous est difficile de v6rifiersir,
est un temps decorr6-lation pour l’interaction désorientatrice en faisant
varier le
champ statique
dans la zone ou l’on realisela condition CJ.) F’rv
1,
car cela nécessite deschamps
plus
forts que ceux que notre montage nouspermet
d’atteindre. Toutes ces difficultés sont att6nu6es
lors-qu’on envisage
la relaxation du Rb enpresence
d’ungaz rare
plus
lourd(les
6tudescorrespondantes
pourKr ont ete d6crites par ailleurs
[14]).
Cependant
pour I’h6liumplusieurs
résultats nousparaissent
d6sormaisacquis :
nous avons mis enevidence dans 1’evolution
de Sz >
deux constantesde temps
qui
peuvent
avoir un sens totalementdiffé-rent : a
pression
faible elles sont associ6es a deux modes de diffusiondifferents,
apression
forte elles sontli6es a deux observables differentes. Nos mesures montrent
qu’il
estimportant
de reconnaitre 1’existencede ces diverses constantes de
temps
et leursignification
pour éviter des erreurs graves dans la determination
des coefficients de diffusion et des sections efficaces.
Enfin,
l’identit6 des sections efficaces pour 4He et3He est