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UNIVERSITE DE LIEGE FACULTE DES SCIENCES APPLIQUEES

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Academic year: 2022

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(1)

UNIVERSITE DE LIEGE

FACULTE DES SCIENCES APPLIQUEES

Biolixiviation de la carrolite – Applications aux minerais sulfurés polymétalliques de l’Arc Cuprifère du Katanga en République

Démocratique du Congo (RDC)

(Cas des minerais de la mine de Kamoya/Kambove)

Thèse de doctorat

présentée par Guy NKULU WA NGOIE

en vue de l’obtention du grade de Docteur en Sciences de l’Ingénieur

Novembre 2012

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UNIVERSITE DE LIEGE

FACULTE DES SCIENCES APPLIQUEES

Biolixiviation de la carrolite – Applications aux minerais sulfurés polymétalliques de l’Arc Cuprifère du Katanga en République

Démocratique du Congo (RDC)

(Cas des minerais de la mine de Kamoya/Kambove)

Thèse de doctorat

présentée par Guy NKULU WA NGOIE

en vue de l’obtention du grade de Docteur en Sciences de l’Ingénieur

Promoteurs: Professeurs Stoyan GAYDARDZHIEV Edouard MWEMA MUTAMBA

Novembre 2012

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i REMERCIEMENTS

Avant de rentrer dans le vif du sujet, je souhaite adresser mes remerciements à toutes les personnes qui m’ont accompagné dans ce travail de thèse et qui m’ont permis d’arriver jusqu’au terme.

Je remercie sincèrement mes promoteurs de thèse : Professeur Stoyan GAYDARDZHIEV de l’Université de Liège et Professeur MWEMA MUTAMBA Edouard de l’Université de Lubumbashi qui ont été, malgré leurs multiples responsabilités, à chaque instant, non seulement des guides sur le plan scientifique mais aussi des exemples et des modèles sur le plan humain.

Qu’ils trouvent en ces mots mes sentiments de profonde gratitude et de toute mon admiration et reconnaissance.

Je voudrais remercier de tout cœur tous les professeurs qui m’ont encadré et aidé dans la réalisation de ce travail et qui ont accepté de faire partie du jury pour l’examen de cette thèse. : Professeur Eric PIRARD, Professeur Jean FRANAY, Professeur Philippe COMPERE, Professeur Christian MUSTIN.

Je suis reconnaissant à David BASTIN et à Mireille DAWANT pour les conseils et la réalisation des analyses au la laboratoire de Génie minéral de l’Ulg mais aussi pour leur sympathie.

Je tiens à remercier tous les collègues et amis qui m’ont témoigné leur compréhension et leur soutien dans la réalisation de ce travail. Soyez rassurés de ma reconnaissance et de ma gratitude.

Je suis reconnaissant au Gouvernement belge pour l’aide financière à travers la Direction Générale de la Coopération au Développement (DGCD) et la gestion de la bourse par la Coopération Technique Belge (CTB), aux autorités de l’Université de Liège, de l’Université de Lubumbashi, de la Gécamines et celles de LIMOS à Nancy en France pour tous les services dont j’ai été bénéficiaire.

Enfin, à Mamie et à nos enfants Guysaa, Gretta, Gracia et Gloire, avec amour, je dédie cette thèse.

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ii RESUME

Le présent travail porte sur la biolixiviation de la carrolite comme minéral pur et l’application de celle-ci comme technique alternative de traitement des minerais sulfurés polymétalliques de l’Arc Cuprifère du Katanga (cas de la mine de Kamoya/Kambove) en République Démocratique du Congo (RDC).

Une première étude, sur la biolixiviation de la carrolite en présence des bactéries mésophiles, a permis de mettre en évidence l’influence du pH initial (pH=1,5 ; 2,0 et 2,5), de la granulométrie (-53µm, -75+53µm, -106+75µm), de la densité de pulpe (dp=2,5 et 10) sur le pH, le potentiel d’oxydoréduction de la solution et sur le rendement de dissolution des métaux cuivre, cobalt et nickel.

Les résultats obtenus à ce stade ont montré que le pH initial, la granulométrie et la densité de la pulpe influencent largement le processus de biolixiviation de la carrolite. L’évolution, au cours du temps, du pH, du potentiel d’oxydoréduction de la solution et du rendement de dissolution des métaux en fonction de ces trois paramètres est caractéristique de la croissance bactérienne. Une bonne activité bactérienne et des rendements de dissolution élevés des métaux sont obtenus à pH initial de 2,0, granulométrie de -53µm et densité de pulpe de 2%.

Une deuxième étude a permis de mettre en évidence le mécanisme de dissolution des métaux cuivre, cobalt et nickel au cours de la biolixiviation. L’évolution de la population bactérienne , les observations au Microscope Optique (MO), au Microscope Electronique à Balayage (MEB), au Microscope Confocale à Balayage Laser (CLSM) des grains de carrolite en cours de biolixiviation et les analyses par spectroscopies de diffraction des rayons X (XRD) et Infrarouge à Transformée de Fourrier (FTIR) des résidus de biolixiviation nous ont permis de mettre en évidence le rôle et l’importance des bactéries fixées sur la surface des grains de carrolite d’une part et, des ions ferriques d’autre part, dans le processus de biolixiviation de la carrolite. Une forte adhésion des bactéries à la surface des grains de carrolite a été observée en début de biolixiviation jouant ainsi un rôle important dans le processus par le fait qu’elle serait à l’origine de la libération des ions ferreux en solution par un mécanisme de contact direct bactérie-minéral d’une part et à l’origine de l’oxydation des ions ferreux, du soufre élémentaire et ou des composés soufrés d’autre part, lesquels composés s’accumuleraient à la surface des grains de carrolite.

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iii Le nombre de bactéries libres en solution augmente ensuite favorisant ainsi l’oxydation des ions ferreux en ions ferriques, lesquels ions oxydent le minéral par le mécanisme indirect. Le nombre de bactéries libres en solution et celui de bactéries fixées deviennent constants au cours du temps ce qui suggèrerait un mécanisme coopératif de biolixiviation de la carrolite.

Enfin, une étude statistique de la biolixiviation d’un concentré de Kamoya par la méthodologie de Taguchi et l’analyse de variance (ANOVA) a permis d’investiguer l’influence de différents paramètres physicochimiques ( pH initial, température, agitation, densité de pulpe et temps de biolixiviation) sur l’efficience de ce processus. Les résultats obtenus à partir de cette approche statistique ont montré la possibilité de l’application de biolixiviation comme technique alternative au traitement des minerais sulfurés polymétalliques de l’Arc Cuprifère du Katanga en République Démocratique du Congo mais des investigations ultérieures faisant usage de bactéries thermophiles devront être envisagées pour améliorer les résultats obtenus.

(6)

iv ABSTRACT

The present work focuses on the bioleaching of carrolite as pure mineral and application of bioleaching as an alternative technique for processing the polymetallic sulphide ores in Katanga copperbelt (case of Kamoya deposit ores) in Democratic Republic of Congo (DRC).

A preliminary study on the bioleaching of carrolite in the presence of mesophilic bacteria has highlighted the effect of the initial pH (pH = 1.5, 2.0 and 2.5), particle size (-53µm, -75+53 µm, - 106+75µm), the pulp density (dp= 2.5 and 10) on the pH, the solution redox and on the dissolution performance of copper, nickel and cobalt.

The results obtained at this stage showed that the initial pH, particle size and pulp density greatly influences the process of bioleaching of carrolite. The evolution of pH, solution redox and the efficiency of metals dissolution with time considering these factors indicate the importance of bacterial growth. Good bacterial activity thereby yields high metal dissolution which is being obtained at initial pH 2.0, particle size of -53µm and 2% pulp density.

A second study upon the bioleaching of carrolite has allowed highlighting the metal dissolution mechanism during the bioleaching process. The evolution of the bacterial population, observations of Optical Microscope (MO), Scanning Electron Microscope (SEM), Confocal Laser Scanning Microscope (CLSM) of carrolite grains during bioleaching and spectroscopical analysis in X-ray diffraction (XRD) and Fourier Transform Infrared (FTIR) of bioleaching residues allowed us to demonstrate the role and importance of bacteria attached on the surface of carrolite grains from one hand, and ferric ions on the other hand, during the carrolite bioleaching.

Strong adhesion of bacteria to the surface of the carrolite grains was observed during early bioleach stages and playing an important role in the process. This phenomenon would cause the release of ferrous ions in solution by a direct contact mechanism on the one hand and causing oxidation of ferrous ions, elemental sulfur or sulfur compounds on the other hand, compounds which would accumulate at the surface of carrolite grains.

(7)

v The number of free bacteria in solution increases thus promoting the oxidation of ferrous to ferric ions, which oxidize the mineral through indirect mechanism. The number of free bacteria in solution and that of attached bacteria became constant over time, suggesting a cooperative mechanism of carrolite bioleaching.

Finally, a statistical study of bioleaching of polymetallic concentrate from Kamoya deposit by Taguchi methodology and analysis of variance (ANOVA) was used to investigate the effect of different physicochemical parameters (initial pH, temperature, agitation, pulp density and duration of bioleaching) on the process efficiency. The results obtained from this statistical approach showed the possibility of bioleaching application as an alternative technique for treatment of the polymetallic sulphide ores of the Katanga copperbelt in Democratic Republic of Congo (DRC) but further investigation using thermophilic bacteria should be considered to improve metal dissolution.

(8)

vi TABLE DES MATIERES

REMERCIEMENTS ... i

RESUME ... ii

ABSTRACT ... iv

TABLE DES MATIERES ... vi

LISTE DES FIGURES ... xi

LISTE DES TABLEAUX ...xvii

INTRODUCTION GENERALE ... 1

CHAPITRE I : ARC CUPRIFERE DU KATANGA ET LE MINERAL CARROLITE ... 5

I.1 L’Arc Cuprifère du Katanga : considérations géologiques ... 5

I.1.1. Le soubassement Katangais ... 7

I.1.1.1 Le Katanguien ... 7

I.1.1.2. Le Kibarien ou système du Kibara ... 12

I.1.1.3. L’Ubendien ou complexe de base ... 12

I.1.2. Les formations du type Kalahari ... 13

I.2 Evolution de la métallurgique du cuivre dans l’Arc Cuprifère du Katanga : considérations générales (Robert, 1956) ... 14

I.3 Le minéral : carrolite ... 17

I.3.1 Composition ... 17

I.3.2 Structure ... 18

I.3.3 Propriétés physiques ... 19

CHAPITRE II : BIOLIXIVIATION DES SULFURES METALLIQUES : REVUE BIBLIOGRAPHIQUE ... 21

II.1 Introduction ... 21

II.2 Microorganismes impliqués dans la biolixiviation des sulfures métalliques ... 22

II.2.1 Bactéries ... 22

II.2.1.1 Bactéries mésophiles ... 23

II.2.1.2 Bactéries thermophiles modérées ... 26

II.2.1.3 Bactéries thermophiles extrêmes ... 26

II.3 Mécanismes de biolixiviation des sulfures métalliques ... 29

II.4 Adhésion des bactéries aux sulfures métalliques ... 37

(9)

vii II.4.1 Importance et rôle des EPS (substances polymériques extracellulaires) dans la

biolixiviation des sulfures métalliques ... 38

II.4.2 Considérations générales sur l’adhésion des bactéries à un support ... 39

II.5 Paramètres influençant la biolixiviation des sulfures métalliques ... 43

II.5.1 Type de microorganismes ... 44

II.5.2 Eléments nutritifs ... 45

II.5.3 Oxygène dissous ... 46

II.5.4 Température et pH ... 46

II.5.5 Granulométrie et densité pulpe ... 48

II.6 Applications des procédés de biolixiviation à l'échelle industrielle ... 49

II.6.1 Biolixiviation en Dump (Dump bioleaching) ... 50

II.6.2 Biolixiviation en tas (Heap bioleaching) ... 50

II.6.3 Biolixiviation en cuve ... 52

II.7 Métaux extraits par biolixiviation ... 54

II.7.1 Cuivre ... 54

II.7.2 Nickel ... 55

II.7.3 Cobalt ... 57

II.7.4 Or ... 58

II.7.5 Autres métaux ... 59

II.8 Conclusions ... 59

CHAPITRE III. MATERIEL ET METHODES ... 61

III.1 Introduction ... 61

III.2 Matériel ... 61

III.2.1 Souche bactérienne ... 61

III.2.1.1 Origine et condition de culture ... 61

III.2.1.2 Numération ... 62

III.2.2 le minéral : carrolite ... 63

III.2.3 Dispositifs de culture et d’expérience ... 65

III.3 Méthodes ... 66

III.3.1 Suivi d’un réacteur de biolixiviation ... 66

III.3.1.1 Analyses en solution... 66

III.3.1.2 Caractérisation des produits de réaction formés à la surface des grains de carrolite au cours des réactions de biolixiviation ... 67

(10)

viii

III.3.2 Observation et estimation de l’adhésion bactérienne sur les grains de la carrolite .... 72

III.3.2.1 Observation au Microscopie Confocale à Balayage Laser (CLSM) ... 73

III.3.2.2 Méthode d’estimation des bactéries adhérées aux grains de carrolite au cours de la biolixiviation ... 76

CHAPITRE IV : BIOLIXIVIATION DE LA CARROLITE- INFLUENCE DE DIFFERENTS PARAMETRES ... 78

IV.1. Introduction ... 78

IV.2 Procédure expérimentale ... 80

IV.3. Effet du pH initial sur la biolixiviation de la carrolite ... 81

IV.3.1 Introduction ... 81

IV.3.2 Evolution du pH et du potentiel d’oxydoréduction de la solution en fonction du pH initial 82 IV.3.3 Effet du pH initial sur l’extraction des métaux Cu, Co et Ni ... 83

IV.3.4 Conclusion ... 86

IV.4. Effet de la granulométrie sur la biolixiviation de la carrolite ... 87

IV.4.1 Introduction ... 87

IV.4.2 Evolution du pH et du potentiel d’oxydoréduction de la solution en fonction de la granulométrie ... 88

IV.4.3 Effet de la granulométrie sur l’extraction des métaux Cu, Co et Ni ... 89

IV.4.4 Conclusion ... 91

IV.5. Effet de la densité pulpe sur la biolixiviation de la carrolite... 91

IV.5.1 Introduction ... 91

IV.5.2 Evolution du pH et du potentiel d’oxydoréduction de la solution en fonction de la densité de la pulpe ... 92

IV.5.3 Effet de la densité de la pulpe sur le rendement d’extraction des métaux Cu, Co et Ni 93 IV.5.4 Conclusion ... 95

IV.6 Conclusions sur les facteurs influençant la biolixiviation de la carrolite ... 96

CHAPITRE V : MECANISMES DE BIOLIXIVIATION DE LA CARROLITE ... 98

V.1 Introduction ... 98

V.2 Lixiviation chimique en milieu acide non oxydant et en milieu acide oxydant (en présence de sulfate ferrique) ... 100

V.2.1 Introduction ... 100

V.2.2 Procédure expérimentale ... 101

V.2.2.1 Lixiviation acide sulfurique... 101

(11)

ix

V.2.2.2 Lixiviation chimique oxydante ... 101

V.2.3 Résultats et discussions ... 102

V.2.3.1 Lixiviation abiotique en milieu acide non oxydant ... 102

V.2.3.2 Lixiviation abiotique en milieu acide oxydant (en présence de sulfate ferrique) ... 108

V.3 Effet des ions ferriques sur la biolixiviation de la carrolite... 111

V.3.1 Introduction ... 111

V.3.2 Procédure expérimentale ... 112

V.3.3 Résultats et discussions ... 112

V.3.3.1 Influence de la concentration initiale de sulfate ferrique sur le pH et le potentiel d’oxydoréduction de la solution ... 112

V.3.3.2 Influence de la concentration initiale de sulfate ferrique sur le rendement d’extraction des métaux au cours de la biolixiviation ... 114

V.3.4 Conclusion ... 115

V.4 Estimation et rôle de l’adhésion bactérienne au cours de la biolixiviation de la carrolite116 V.4.1 Introduction ... 116

V.4.2 Estimation des bactéries fixées sur les grains de carrolitte, par désorption physicochimique ... 117

V.4.2.1 Procédure expérimentale ... 117

V.4.2.2 Résultats et discussions ... 118

V.4.3 Rôle de l’adhésion bactérienne dans le processus de biolixiviation de la carrolite . 120 V.4.3.1 Procédure expérimentale ... 120

V.4.3.2 Résultats et discussions ... 120

V.4.3.3 Observations microscopiques de l’adhésion bactérienne sur des grains de carrolite ... 122

V.5 Contribution du contact bactérie-minéral et mise en évidence du rôle des ions ferriques au cours de la biolixiviation de la carrolite ... 127

V.5.1 Introduction ... 127

V.5.2 Procédure expérimentale ... 128

V.5.3 Résultats et discussions ... 130

V.5.3.1 Incidence du contact minéral-bactérie sur la cinétique de dissolution des métaux au cours de la biolixiviation de la carrolite ... 130

V.5.3.2 Rôle des ions ferriques au cours de la biolixiviation de la carrolite ... 136

(12)

x V.6 Observations microscopiques des grains de carrolitte en cours de biolixiviation et

caractérisation des phases superficielles et des résidus de réaction ... 138

V.6.1 Introduction ... 138

V.6.2 Résultats ... 139

V.6.2.1 Observations microscopiques des grains de carrolite en cours de biolixiviation ... 139

V.6.2.2 Caractérisation des phases superficielles et des résidus de biolixiviation ... 145

V.6.3 Discussions ... 156

V.7 Conclusion sur les mécanismes de biolixiviation de la carrolite ... 161

CHAPITRE VI. BIOLIXIVIATION D’UN CONCENTRE SULFURE POLYMETALLIQUE DE LA MINE DE KAMOYA-ETUDE STATISTIQUE PAR LA METHODOLOGIE DE TAGUCHI ET L’ANALYSE DE VARIANCE (ANOVA) ... 164

VI.1 Introduction ... 164

VI.2 Matériel et méthodes ... 165

VI.2.1 Matériel ... 165

VI.2.1.1 Concentré sulfuré polymétallique de la mine de Kamoya ... 165

VI.2.1.2 Bactéries utilisées et milieux de culture ... 168

VI.2.1.3 Dispositif et procédure expérimentaux ... 168

VI.2.2 Méthodes ... 169

VI.2.2.1 Les plans d’expérience : considérations générales ... 170

VI.2.2.2 Les plans d’expérience : table orthogonale d’expérimentation ... 177

VI.3 Résultats et discussions ... 178

VI.3.1 Méthodologie de Taguchi ... 179

VI.3.2 Analyse de la variance (ANOVA) ... 188

VI.4 Conclusions ... 195

CONCLUSIONS GENERALES ET SUGGESTIONS ... 196

REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES ... 201

(13)

xi LISTE DES FIGURES

Figure 1 : Arc cuprifère du Katanga (Arc Lufilien) ... 5 Figure 2 : Cristal de carrolite de la mine de Kamoya, Kambove, RDC (source : Wagner & Cook, 1999) ... 17 Figure 3 : Diagramme de composition des minéraux du groupe de linneaite cr =carrolite, sg = siegenite, fl = fletcherite, vio = violarite, ln=linnaeite, gr= greigite, pd = polydymite (source : Rispens, G., 2002) ... 18 Figure 4 : Modèle de la structure d’un cristal de carrolite (Source: Rispens, G., 2002) ... 18

Figure 5 :Susceptibilité et résistivité électrique de la carrolite en fonction de la température (source Furukawa, 1967). ... 19

Figure 6 : Modèles de chaînes de transport d’électron au cours de l’oxydation de la pyrite (source : Rowerder et al., 2003 ; Blake et al., 2001) ... 24

Figure 7 : Image par Microscopie Electronique à Transmission (MET) de bactérie L.

ferrooxidans cultivée sur du fer ferreux (source. Rojas-Chapana J.A et Tributsch H., 2004) ... 25 Figure 8 : Courbe de croissance bactérienne en milieu non renouvelé. ... 27 Figure 9 : Mécanisme de contact et de non contact (Crundwell, 2003) ... 31 Figure 10 : Mécanismes de solubilisation des sulfures de métaux acido-solubles par attaque chimique et microbiologique (Schippers et Sand, 1999) ... 32 Figure 11 : Mécanisme de dissolution des sulfures de métaux acido-insolubles par attaque chimique et Microbiologique (Schippers et Sand, 1999) ... 34 Figure 12 : (a)Mécanisme de lixiviation chimique de la sphalérite avec formation d’une couche de soufre autour des grains de sphalérite. (b)Mécanisme de biolixiviation de la sphalérite : la couche de soufre est éliminée par l’action des bactéries (source : Crundwell, 2003) ... 35 Figure 13 : Mécanisme de biolixiviation de la pyrite (source Crundwell, 2003) ... 35

Figure 14 : Mécanismes de biolixiviation de la pyrite avec A.ferrooxidans et L.ferrooxidans (Source Rawlings, D.E. et al., 1999) ... 37

Figure 15 : Attaque biogéochimique de sulfure métallique (source : Valdès et al., 2008) ... 38 Figure 16 : Modèle de mécanisme de contact de la pyrite par A.ferrooxidans (source : Rohwerder et al., 2003) ... 39 Figure 17 : Modèle de développement d’un biofilm bactérien (source : Ghigo, 2003). ... 40

Figure 18 : Photographie montrant les installations de bioheap de Radio Hill en Australie (source : Pradhan et al., 2008) ... 56

(14)

xii

Figure 19 : Photographie montrant les installations de bioheap de Talvivaara en Finlande (source : Riekkola 2007) ... 56

Figure 20 : Photographie montrant les installations de l’usine de Kasese en Ouganda (source Morin D.et al, 2006) ... 57 Figure 21: Photographie du broyeur de laboratoire de Génie minéral et recyclage de l’Université de Liège ... 64 Figure 22 : Photographie de la carrolite au microscope optique sur sections polies à différents grossissements (a)10x et (b) 20x ... 64 Figure 23 : XRD de l’échantillon de carrolite : minéraux majeurs : carrolitte, chalcopyrite, bornite, pyrite, dolomite et quartz ... 64 Figure 24 : Photographie montrant un réacteur à double compartiment avec membrane microporeuse ... 65 Figure 25 : Photographie montrant (a) un Erlenmeyer et (b) un Flacon sérum ... 65 Figure 26 : Photographie montrant les différents réacteurs sur la table d’agitation ... 66 Figure 27 : Schéma de principe de fonctionnement d’un diffractomètre de Rayons X (source : Hardy et Turcker, 1988) ... 68 Figure 28 : Photographie d’un diffractomètre de Rayons X ... 69 Figure 29 : Principe de fonctionnement d’un spectromètre Infra-Rouge à Transformée de Fourrier (Source : Pisapia, 2006) ... 69

Figure 30 : Schéma de fonctionnement d’un Microscope Electronique à Balayage (Source : Pisapia, 2006) ... 70

Figure 31 : Photographie du Microscope Electronique à Balayage environnemental ESEM-FEC (FEI) XL-30 ... 72 Figure 32 : Principe de la Microscopie Confocale à Balayage Laser (Source : Pisapia, 2006) .... 73 Figure 33 : Photographie du dispositif du Microscope Confocal à Balayage Laser (Source : Pisapia, 2006) ... 75 Figure 34 : Technique de désorption de bactéries fixées aux grains de carrolitte par le Tween 80 ... 77 Figure 35 : Evolution du pH (a) et du Eh (b) de la solution en fonction du temps et du pH initial au cours de la biolixiviation de la carrolite (granulométrie -53µm et densité pulpe 2%) ... 82 Figure 36 Evolution du rendement d’extraction du Cu (a), Co (b) et Ni (c) en fonction du temps et du pH initial au cours de la biolixiviation de la carrolite (granulométrie -53µm et densité pulpe 2%) ... 84

(15)

xiii Figure 37 : Evolution du pH (a) et du Eh (b) de la solution en fonction du temps et de la granulométrie au cours de la biolixiviation de la carrolite (pH initial 2,0 et densité pulpe 2%) .. 88 Figure 38 : Evolution du rendement d’extraction des métaux Cu (a), Co (b) et Ni (c) en fonction du temps et de la granulométrie au cours de la biolixiviation de la carrolite (pH initial 2,0 ; densité pulpe 2%) ... 90 Figure 39 : Evolution du pH (a) et du Eh (b) de la solution en fonction du temps et de la densité pulpe au cours de la biolixiviation de la carrolite (pH initial 2,0 ; granulométrie -53µm) ... 92 Figure 40 : Evolution du rendement d’extraction du Cu (a), Co (b) et Ni (c) en fonction du temps et de la densité pulpe au cours de la biolixiviation de la carrolite (pH initial 2,0 ; granulométrie - 53µm) ... 94 Figure 41 : Evolution du rendement d’extraction des métaux Cu, Co et Ni en fonction du temps et en milieu acide sulfurique 10N (a) et 1N (b) au cours de la lixiviation de la carrolite (granulométrie -53µm, température 70°C, densité pulpe 2%) ... 102 Figure 42 : Evolution du rendement d’extraction des métaux Cu, Co et Ni en fonction du temps au cours ... 103 de la lixiviation de la carrolite (pH initial 1,5 ; granulométrie -53µm ; densité pulpe 2% ;Température 30°C) ... 103 Figure 43 : Evolution du rendement de récupération du cuivre en fonction du temps au cours . 104 de la biolixiviation de la carrolite à 30°C et (a) pH 2,0 , (b) pH 1,5 et (c) 10 N et 1N H2SO4 (70°C) ... 104 Figure 44 : Evolution du rendement de récupération du cobalt en fonction du temps au cours . 105 Figure 45 : Evolution du rendement de récupération du nickel en fonction du temps au cours . 106 Figure 46 : Evolution du rendement d’extraction des métaux Cu (a), Co (b) et Ni (c) en fonction du temps et ... 108 Figure 47 : Evolution du rendement d’extraction des métaux Cu, Co et Ni en fonction du temps ... 109 Figure 48 : Schéma de mécanisme de biolixiviation de polysulfure d’après Schippers and Sand, 1999 ... 110 Figure 49 : Evolution du pH (a) et du Eh (b) de la solution en fonction du temps et de la concentration en sulfate ferrique au cours de la biolixiviation de la carrolite (granulométrie - 53µm, pH initial 2,0, densité pulpe 2% et à 30°C) ... 112 Figure 50 : Evolution du rendement d’extraction des métaux Cu (a), Co (b) et Ni (c) en fonction

du temps et de la concentration en sulfate ferrique au cours de la biolixiviation de la carrolite (granulométrie -53µm, densité pulpe 2%, pH initial 2,0 et à 30°C) ... 114

(16)

xiv Figure 51 : Evolution du nombre de bactéries (a) libres en suspension en solution (b) fixées aux grains au cours de la biolixiviation de la carrolite (granulométrie -53µm, densité pulpe 2%, pH initial 2,0 et à 30°C) ... 118 Figure 52 : Evolution du pH (a) et du Eh (b) de la solution en fonction du temps au cours de la biolixiviation effectuée après lavage simple de grains de la carrolite. ... 120 Figure 53 : Images MO montrant des bactéries fixées (points rouges) sur les grains de carrolite à différents temps de biolixiviation (A) 5 jours (B) 10 jours (C) 15 jours et (D) 20 jours (granulométrie -53µm, densité pulpe 2%, pH initial 2,0 et à 30°C) ... 123 Figure 54 : Images CLSM montrant des bactéries fixées (points rouge) sur les grains de carrolite à différents temps de biolixiviation (A) 10 jours (B) 15 jours (C) 15 jours essais effectué avec la résine (granulométrie -53µm, densité pulpe 2%, pH initial 2,0 et à 30°C) ... 125 Figure 55 : Images MEB montrant des bactéries fixées sur les grains de carrolite à différents temps de biolixiviation (A) 10 jours (B) 15 jours (C) 20 jours et (D) 30 jours (granulométrie - 53µm, densité pulpe 2%, pH initial 2,0 et à 30°C) ... 126 Figure 56 : Conditions expérimentales mises en œuvre pour l’étude des contributions du contact Bactérie-Minéral, au processus de biolixiviation de la carrolite ... 129 Figure 57 : Photographie montrant un réacteur avec des sacs contenant de la résine en contact avec le milieu 9K ... 130 Figure 58 : Evolution du rendement d’extraction des métaux Cu (a), Co (b), Ni (c) en fonction du temps au cours de la biolixiviation de la carrolite dans le cas de contact, non contact et semi- contact ... 131 Figure 59 : Evolution du nombre de bactéries en suspension en fonction du temps au cours de la biolixiviation de la carrolite dans le cas de contact et de non contact bactérie-minéral ... 133 Figure 60 : Evolution de rendement d’extraction des métaux Cu, Co et Ni en fonction du temps au cours de la biolixiviation de la carrolite (essais effectués avec la résine) ... 136 Figure 61 : Evolution de la concentration du fer total en fonction du temps au cours de la biolixiviation de la carrolite (essais effectués avec la résine) ... 137 Figure 62 : Images MEB montrant le développement de l’attaque des grains de carrolite en cours de biolixiviation. A et B : carrolite de départ, C : Jours 5 (apparition de fissures), D : J10 (développement des fissures), E : J15 (apparition des orientations cristallines), F : J20 (développement de l’attaque suivant des orientations cristallines sur toute la surface) ... 139 Figure 62 bis : Images MEB montrant le développement de l’attaque des grains de carrolite en cours de biolixiviation. A J10à15 (apparition des petits trous, B : J15à20 (développement des trous de corrosion en profondeur et suivant des orientations cristallines, voir flèches), C : J20à30 (développement des fissures en profondeur suivant des orientations cristallines, voir le bord indiqué par la flèche), D : J20à30 (combinaison d’une corrosion intragranulaire importante et de l’attaque contrôlée par les orientations cristalline) ... 140

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xv Figure 63 : Images MEB montrant l’évolution des bactéries sur les grains de carrolite en cours de biolixiviation. A : J10à15 (bactéries fixées sur des zones altérées du minéral avec présence d’un type de bactéries avec des trous à leur extrémité, voir flèches), B : J15à20 (développement des zones altérées du minéral avec présence de bactéries fixées), C : J20 (présence des bactéries dont une longue dans le trou et d’autres plus nombreuse dans les fissures beaucoup plus développées, voir flèches), D : J20à30 (forte présence de bactéries dans des fissures plus développées suivant des orientations cristallines) ... 141 Figure 64 bis : Images MEB montrant l’évolution des bactéries sur les grains de carrolite en cours de biolixiviation. A : J10à15 (présence des bactéries dont une longue à la surface du minéral et une courbée dans le trou de corrosion, voir flèche), B : J10à15 (présence de bactérie de forme courbe dans fissure se développant suivant la forme de la bactérie, voir), C : J 20à 30 (très forte présence de bactéries sur un morceau de minéral très dégradé), D : J5à10 ( présence de bactéries en division cellulaire sur le minéral), E : J5à10 (développement de l’attaque sur des zones de moindre énergie), F : J10à20 (développement plus poussé de l’attaque au niveau des arêtes, voir flèches). ... 142 Figure 65 : Images MEB montrant l’évolution des bactéries sur des grains de carrolite en cours de biolixiviation. A : J10à15 (évolution de l’attaque du minéral sur d’autres zones en plus des arêtes, principalement sur des zones préalablement colonisées par des bactéries, voir flèches), B : J15 (évolution de la dégradation des grains de carrolite par arrachement des petits morceaux), C : J15à20 (évolution de la des grains minérales par arrachement des petits morceaux. Ici, le morceau de minéral est visible, voir flèche), D : J10 (grain minéral couvert de précipité), E : J10à15 (grain minéral couvert de précipité et montrant une forte présence de bactéries), F : J10à15 (grains couvert de globules d’oxydes de fer et probablement des EPS sur lesquelles les bactéries s’accrochent, biofilm) ... 143 Figure 65 bis : Images MEB montrant l’évolution des bactéries sur des grains de carrolite en cours de biolixiviation. A : J10à15 (grain minéral sur lequel est posé un gros agrégat composé de précipité et de particules minérales, avec présence de bactéries), B : J10 (grain minéral couvert de précipité avec présence de bactéries fortement fixées), C : J20 (grain minéral couvert probablement des EPS secrétées par les bactéries), D : J20 (grain minéral dégradé des EPS avec forte présence de bactéries), E : J5à10 (grains de minéral non dégradés), F : J30 (grains de minéral fortement dégradés) ... 144 Figure 67 : Images MEB et spectres EDX de phases précipités sur les grains du minéral au cours de la biolixiviation ... 145 de la carrolite. A : J10 (zones minérale dégradée et riche en soufre), B : J5à10 (phase précipitée constituée d’oxyde de fer) ... 145 Figure 68 bis : Images MEB et spectres EDX de phases précipités sur les grains du minéral au cours de la biolixiviation de la carrolite. A : J15à20 (fragment de minéral renferment des précipités et des bactéries), B : J20 (morceau de minéral fortement dégradé et riche en soufre) ... 146

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xvi Figure 69 bis(2) : Images MEB et spectres EDX de phases précipités sur les grains du minéral au cours de la biolixiviation de la carrolite. A : J20à30 (zone minérale fortement dégradée et riche en soufre), B : J10à15 (zone minéral non dégradée constituée essentiellement de la carrolite) . 147 Figure 70 bis(3) : Images MEB et spectres EDX de phases précipités sur les grains du minéral au cours de la biolixiviation de la carrolite. A : J5 (morceau de minéral riche en cuivre probablement la chalcopyrite), B : J5 (morceau d’argile probablement présent dans l’échantillon

de carrolite de départ) ... 148

Figure 71 : XRD de résidu de biolixiviation de la crrolitte ... 149

Figure 72 : Spectres FTIR des résidus de biolixiviation de la carrolite ... 153

Figure 73 : Schéma illustrant le cycle de vie du fer ... 162

Figure 74 : Photographie montrant une vue de la mine de Kamoya, Kambove, RDC ... 165

Figure 75 : Carte géologique de l’Arc Cuprifère du Katanga montrant la situation géographique de la mine de Kamoya (cfr la ligne pointillée en move autour de la cité de Kambove) ... 166

Figure 76 : XRD du concentré de Kamoya ... 167

Figure 77 : Photographie prise au microscope polarisant en lumière réfléchie du concentré de Kamoya (granulométrie : +53-75µm) ... 167

Figure 78 : Schéma et photographie montrant le dispositif expérimental utilisé pour les essais de biolixiviation du concentré de Kamoya ... 169

Figure 79 : Effet de facteurs contrôlables avec leurs niveaux sur la performance statique (S/B) pour l’extraction des métaux (a) Cu, (b) Co et (c) Ni ... 181

Figure 80 : Effet de chaque facteur sur la performance statistique (S/B) pour l’extraction des métaux(a)Cu(b)Coet(c)Ni ... 183

Figure 81 : Interaction entre facteurs contrôlables en fonction de la performance statistique sur l’extraction des métaux (a) Cu (b) Co et (c) Ni ... 186

Figure 82 : Contribution de chaque paramètre contrôlable sur le rendement de biolixiviation des métaux Cu, Co et Ni ... 190

Figure 83 : Evolution du potentiel d’oxydoréducteur (Eh) de la solution en fonction du temps au cours de la biolixiviation du concentré de Kamoya ( pH 1,6 ; 37,5°C ; densité pulpe 7,5% et 300 rpm) ... 191

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xvii LISTE DES TABLEAUX

Tableau 1 : Litostratigraphie du supergroupe du Katanguien au Katanga (modifiée de François,

1973 ; 1987; 1995 ; Kampunzu et Cailteux, 1999 ; Cailteux, 2003 et Batumike et al., 2007) ... 8

Tableau 2 : Liste des compagnies industrielles dans le monde utilisant la biolixiviation en tas (source : Brierley, 2008) ... 51

Tableau 3 : Liste des compagnies industrielles dans le monde utilisant la biolixiviation en ... 53

cuve (source: Brierley, 2008) ... 53

Tableau 4 : Composition du milieu de culture 9K ... 62

Tableau 5 : Composition chimique de l’échantillon de carrolite ... 64

Tableau 6 : Répertoire non exhaustif de quelques travaux sur la biolixiviation des minéraux sulfurés de 2000 à 2012 ... 78

Tableau 7 : Conditions opératoires des essais de biolixiviation ... 81

Tableau 8 : Composition chimique du concentré de Kamoya ... 168

Tableau 9 : Paramètres et leurs niveaux ... 177

Tableau 10 : Plan d’expérience et rendements d’extraction des métauxCu, Co et Ni ... 178

Tableau 11 : Moyenne marginale par niveau de facteurs pour la biolixiviation du Cuivre ... 179

Tableau 12 : Moyenne marginale par niveau de facteurs pour la biolixiviation du Cobalt ... 179

Tableau 13 : Moyenne marginale par niveau de facteurs pour la biolixiviation du Nickel ... 180

Tableau 14 : Analyse de la variance du rendement de biolixiviation du Cuivre ... 188

Tableau 15 : Analyse de la variance du rendement de biolixiviation du Cobalt ... 188

Tableau 16 : Analyse de la variance du rendement de biolixiviation du Nickel ... 188

Tableau 17 : Liste non exhaustive des compagnies utilisant la technologie d’extraction par solvant pour la purification et/ou l’extraction du cobalt des solutions industrielles (source : Roux et al., 2007) ... 194

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1 INTRODUCTION GENERALE

Actuellement, les grands enjeux techniques et technologiques se situent dans le traitement des matières difficiles, dont les espèces minéralisées sont soit inaccessibles, soit inadaptées pour le traitement par les techniques classiques ou encore extrêmement difficiles à récupérer pour lesquels il faut envisager des technologies de pointe pour les mettre en solution, les concentrer, les purifier, les séparer et les récupérer. Pour faire face à ce défit, l’hydrométallurgiste doit faire appel au bon procédé en combinant les techniques nécessaires et en faisant appel aux technologies adaptées (Benzakour I., 2005).

C’est ainsi que, compte tenu des nouveaux enjeux, un intérêt particulier a été mis, par la communauté scientifique, sur les techniques et procédés offrant une flexibilité dans leurs applications et leurs utilisations : la mise en solution avec ses différentes possibilités, acide, alcaline, à pression atmosphérique ou sous pression en autoclave, la purification par voie chimique, électrochimique ou par extraction par solvant. Dès lors, il est indispensable de trouver des alternatives fiables et économiques pour les minéralisations réfractaires et difficiles à traiter. Nous assistons actuellement à un très fort investissement en termes de Recherche et Développement (R&D) dans les nouvelles techniques et technologies du futur (Benzakour I., 2005).

L’extraction des métaux à partir de leurs minerais et ou concentrés se fait par la voie physicochimique , pyrométallurgique ou par la voie hydrométallurgique selon la forme sous laquelle se trouvent les métaux à valoriser. La voie hydrométallurgique exige la mise en solution des minéraux porteurs des métaux à valoriser avant leur récupération par cémentation ou par extraction par solvant et électrowining (SX-EW). Cette mise en solution, appelée aussi lixiviation, constitue donc une étape importante et déterminante dans le processus d’extraction des métaux par voie hydrométallurgique si bien que la conduite des opérations de lixiviation, dans toute usine hydrométallurgique, conditionne, au final les rendements de récupération globaux de toute les opérations jusqu’à l’obtention du métal.

La lixiviation des minerais oxydés est facile tandis que celle des minerais sulfurés est difficile en milieu acide sulfurique et exige des conditions oxydantes, lesquelles conditions sont obtenues en utilisant un oxydant qui peut être de l’oxygène, de l’acide nitrique ou tout autre oxydant tel que le KMnO4 etc.

(21)

2 Malgré les conditions oxydantes, ces réactions exigent des températures et des pressions élevées pour améliorer leur cinétique, avec comme conséquence des investissements élevés dans des équipements très onéreux. La solution alternative de traitement par voie pyrométallurgique des minerais sulfurés ou combinant la pyrométallurgie (grillage à mort ou sulfatant) à l’hydrométallurgie se bute à un problème sérieux de pollution de l’environnement dont l’assainissement a un coût non négligeable.

Dans ce contexte, les scientifiques se sont penchés sur l’utilisation des microorganismes naturellement présents dans certaines minéralisations pour l’industrie extractive en développant la biohydrométallurgie comme une alternative aux techniques classiques évoquées à consommation d’énergie et coût d’investissement très élevés (traitement sous pression en autoclave, le grillage …).

En effet, depuis une cinquantaine d’années, l’utilisation des procédés de biolixiviation a augmenté de façon importante à l’échelle internationale (Chartier et al., 2001). La part de la biolixiviation dans la production mondiale du cuivre est estimée à 20-25% (Brierley, 2008). A Escondida Mine au Chili, BHP Billiton a initié en 2006 un dump bioleach dont la production annuelle projetée est de 180 000 à 200 000 tonnes de cuivre. Kasese Cobalt Company en Ouganda a, depuis 1999, commencé un traitement des rejets pyriteux par le procédé de biolixiviation avec une production annuelle de 1000 tonnes de cobalt (Brierley, 2008).

La biolixiviation a l’avantage d’être moins coûteuse et moins polluante. L’unique désavantage étant, dans certaines conditions de température, un faible rendement en métaux valorisables.

Cependant, la découverte des bactéries thermophiles, qui ont la faculté de catalyser l’oxydation des minéraux réfractaires comme la chalcopyrite, a renouvelé l’intérêt de ce procédé (Morin D.et al., 2006).

En République Démocratique du Congo, un pays renfermant des réserves importantes des métaux de base dans le monde (environ 200 Mt Cu et 8 Mt de Co ensemble avec la Zambie), l’industrie minérale se trouve, depuis un certain temps, confronté à la rareté des matières premières se prêtant facilement au traitement métallurgique.

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3 Cette situation a été accentuée avec l’avènement du nouveau code minier qui a introduit des contraintes environnementales contraignant ainsi la plupart d’opérateurs miniers à recourir aux minerais oxydés et ceux-ci, pour la plupart, deviennent de plus en plus pauvres. De ce fait, les gisements contenant les minerais sulfurés sont abandonnés ou tout simplement inexploités. C’est le cas de la mine de Kamoya qui renferme des minerais sulfurés polymétalliques contenant du cuivre, du cobalt et du nickel sous forme de carrolitte comme minéral.

Cette mine a été anciennement exploitée par la Gécamines et les minerais extraits étaient traités par concentration suivi d’un grillage sulfatant au four fluo-solid. Les calcinés issus de ce grillage étaient traités aux usines hydrométallurgiques de Shituru en vue de l’extraction du cuivre et du cobalt, le nickel étant considéré comme impureté dans le circuit d’extraction du cobalt. Mais, suite aux difficultés financières que traversait la Gécamines et compte tenu de la capacité limitée de dénickelage des usines de Shituru qui se faisait par cémentation sulfurante sur du cobalt métallique, l’exploitation de cette mine a été abandonnée depuis 1998.

Le présent travail s’inscrit donc dans le cadre de l’application de la biolixiviation aux minerais de l’Arc Cuprifère du Katanga en vue de la valorisation de certains gisements des minerais et rejets miniers contenant les métaux valorisables sous forme de minéraux sulfurés dont le traitement par les techniques communément utilisées sont lourdes en termes de consommation d’énergie et d’investissement et sont moins respectueuse de l’environnement.

Car si l’innovation technologique joue un rôle clé dans la mise en place d’une production plus propre et d’une croissance industrielle durable, il est aussi vrai que l’industrie est durable lorsqu’elle produit des biens et services de façon à répondre aux besoins et aspirations du présent sans compromettre la capacité des générations futures de subvenir à leurs besoins (Benzakour I., 2005).

Ce travail poursuit un double objectif :

- fondamental : étudier la biolixiviation de la carrolite en tant que minéral pur et porteur des métaux valorisables dans la plupart des minéralisations des gisements de l’Arc Cuprifère du Katanga en général et, dans celle de la mine de Kamoya en particulier.

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4 Le but poursuivi ici étant, la mise à niveau des connaissances sur la biolixiviation de la carrolite compte tenu de l’insuffisance de recherches dans la littérature, à ce jour, en rapport avec ce sujet.

- pratique : étudier la biolixiviation d’un concentré sulfuré polymétallique de minerais de la mine de Kamoya dans le but d’investiguer l’influence des paramètres physicochimiques par une approche statistique utilisant le plan d’expérience de Taguchi et l’analyse de variance (ANOVA) et de ce fait, démontrer et promouvoir l’application de la biolixiviation aux minerais sulfurés des gisements de l’Arc Cuprifère du Katanga en République Démocratique du Congo (RDC).

Hormis, les considérations géologiques de l’Arc Cuprifère du Katanga, les généralités sur le minéral carrolite et une brève historique sur l’évolution de la métallurgie appliquée pour le traitement des minerais dans l’Arc Cuprifère du Katanga qui constituent le premier chapitre de ce travail, nous présentons au deuxième chapitre une revue bibliographique sur la biolixiviation des sulfures métalliques. Le troisième chapitre présente le matériel et les méthodes utilisés au cours des essais effectuées dans le cadre des études sur les facteurs influençant la biolixiviation de la carrolite et sur le mécanisme de dissolution des métaux cuivre, cobalt, nickel et que nous présentons respectivement au quatrième et cinquième chapitre. Enfin, une étude statistique de la biolixiviation d’un concentré sulfuré polymétallique de minerais de la mine de Kamoya est présentée au sixième chapitre et une conclusion générale clôturera le présent travail.

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5 CHAPITRE I : ARC CUPRIFERE DU KATANGA ET LE MINERAL CARROLITE

I.1 L’Arc Cuprifère du Katanga : considérations géologiques

L’Arc Cuprifère du Katanga est assez bien connu au point de vue de la cartographie géologique de surface, plus particulièrement dans les régions Ouest (Kolwezi) et centrale (Likasi) (fFgure1). Il est composé d’un chapelet de plus de 200 sites cupro-cobaltifères

distribués sur une distance d’environ 300 km entre Kolwezi et Lubumbashi (François 1973, 1987, 1995).

Figure 1 : Arc cuprifère du Katanga (Arc Lufilien)

Les mines de cuivre et cobalt exploitées dans la province du Katanga en République Démocratique du Congo ont conféré à ce pays une position géostratégique de premier plan en Afrique Centrale. Sur le plan économique, avant 1991 la production était de 500 000 tonnes de cuivre métal et d'une dizaine de milliers de tonnes de cobalt métal. Ces deux métaux, à eux seuls, ont fourni les 70 % des ressources du pays en devises. Ces ressources minières ont constitué, en outre, une bonne garantie de remboursement des prêts contractés par le Congo auprès des organismes de la communauté internationale.

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6 Aujourd'hui cette production a considérablement chutée et elle n'est plus que de moins de 50 000 tonnes de cuivre métal et de quelques milliers de tonnes de cobalt pour la Gécamines.

Cette baisse de production devient un frein au développement du pays. Aujourd'hui plus que jamais, la maîtrise des techniques minières et ou d’extraction des métaux contenus devient un impératif pour la République Démocratique du Congo. On comprend alors la place du géologue, du mineur et du métallurgiste dans ce pays (Okitaudji, 2001).

L’arc cuprifère katangais est localisé dans une dépression orientée sud-est et nord-ouest.

Celui-ci est bordé au sud et sud-est par les massifs anciens de Kabombo, Solwezi, Kakonta, Luina et Mokambo ; au nord et nord-ouest par les massifs Kibariens, les plateaux du Kundelungu et de Biano. On distingue dans la région trois formations stratigraphiques : l’antékibarien, le Kibarien et le Katangien. Cette dernière formation comprend le Kundelungu au sommet, où se trouve l’étage minéralisé de Kakontwe, et la série des mines à la base. La série des mines est à son tour subdivisée en Roan inférieur, non minéralisé ; Roan moyen dont font partie la plupart des gisements de cuivre et cobalt du Katanga avec une teneur en cuivre dans la roche allant parfois au delà de 10%, et en Roan supérieur, peu minéralisé (Wendorff, 2005a).

Les premières données géologiques relatives au Katanga remontent à l’époque de l’expédition Bia-Francqui (1891-1893), au cours de laquelle le géologue Jules Cornet a pu faire un nombre considérable d’observations qui lui permirent d’élaborer une série de publications du plus haut intérêt (Robert, 1956).

Les travaux de Jules Cornet relatifs à la géologie du Katanga furent complétés par plusieurs auteurs, notamment Gysin (1934 a, b, c, et d); Cahen (1954); Cahen et Mortelmans (1940);

Robert (1950 et 1956); François (1973), Lepersonne (1974); Ngoyi et Dejonghe (1995);

Kampunzu et Cailteux (1999); Kampunzu et al. (2000); Wendorff (2003; 2005b; 2005a) ; Master et al. (2005) ; Cailteux et al. (2007) et Batumike et al. (2007).

La géologie du Katanga se compose d’un soubassement Protérozoïque et d’une couverture tabulaire Phanérozoïque. Le terme « soubassement » est utilisé dans la littérature géologique du Katanga pour désigner le Protérozoïque dans son ensemble. Le terme « socle » est réservé pour les Méso- et Paléoprotérozoïques (Ngoyi et Dejonghe, 1995). Robert (1950) désignait la couverture tabulaire par « Système Lualaba-Lubilashi ».

(26)

7 Actuellement, on la dénomme « Karroo » comme son équivalent d’Afrique Australe (Ngoyi et Dejonghe, 1995). Le Karroo est constitué des formations allant du Miocène au Carbonifère supérieur. Au Katanga, il se limite à des formations continentales (Kasongo, 2009).

I.1.1. Le soubassement Katangais

Le soubassement Katangais peut être subdivisé en trois ensembles respectivement d’âge Néo, Méso- et Paléoprotérozoïque, à savoir le Katanguien, le Kibarien et l‟Ubedien. Cette subdivision est essentiellement basée sur les évènements orogéniques majeurs qui l’affectent (Ngoyi et Dejonghe, 1995).

I.1.1.1 Le Katanguien

On appelle Katanguien toutes les formations plissées entre 950 Ma et 600 Ma et non affectées par les plissements antérieurs à 950 Ma. Elles ont donc été plissées vers 950 Ma par l’orogenèse Lomamienne, vers 850 Ma par l’orogenèse Lusakienne et vers 600 Ma par l’orogenèse Lufilienne. La dernière orogenèse est la plus importante car elle a imprimé aux roches du Protérozoïque supérieur de la province cuprifère, la configuration en arc que nous observons actuellement (Ngoyi et Dejonghe, 1995; Kampunzu et Cailteux, 1999; Kampunzu et al., 2000, Batumike et al., 2007; Cailteux et al. 2007).

On peut observer dans le Katanguien, l’existence de deux tillites continues qui se seraient déposées synchroniquement dans le tout le bassin et dont la présence permettrait de diviser le Katanguien en trois groupes que sont de bas en haut : le groupe de Roan, le groupe de Nguba et le groupe de Kundelungu (Tableau 1). En outre, le katanguien serait constitué de sédiments concordants qui affleureraient au Sud-Est de la chaîne Kibarienne et comprendrait l’arc plissé du Katanga méridional et de la Zambie (Kasongo, 2009 ; Batumike et al., 2007)

(a) Le groupe de Roan (R)

Il s’agit d’un ensemble de dolomies plus ou moins siliceuses et de pélites ou arénites à ciment dolomitiques, déposé probablement dans un milieu lagunaire. Son épaisseur totale pourrait dépasser 1500 m.

(27)

8

Tableau 1 : Litostratigraphie du supergroupe du Katanguien au Katanga (modifiée de François, 1973 ; 1987;

1995 ; Kampunzu et Cailteux, 1999 ; Cailteux, 2003 et Batumike et al., 2007)

Super groupe Groupe Sous groupe Formation Ancienne

nomenclature (François, 1987)

Lithologie

+/- 500Ma Kundelungu Ku (ancien Kundelungu Supérieur)

Biano Ku 3

Ngule- Ku 2

Gombela Ku 1 (anciennement Likasi)

Sampwe-Ku 2.3 Kiubo-Ku 2.2 Mongwe-Ku 2.1 Lubudi-Ku 1.4

Kanianga-Ku1.3 Lusele-Ku1.2 Kyandamu-Ku1.1

Ks 3

Ks2.2 Ks2.1 Ks1.3 Ks1.2.4

Ks1.2.2 et 1.2.3 Ks1.2.1 Ks1.1

Arkose, conglomérat, grès argileux

Pélites dolomitiques, argilo-microgréseux Grès dolomitique, microgrès et pélites Pélites dolomitiques, microgrès et grès Alternances calcaires et lits sablo-carbonatés

Shales et microgrès carbonatés Calcaire Rose

Petit Conglomérat tillite/diamictite

+/- 620 Nguba Ng (ancien Kundelungu Inférieur)

Bunkeya Ng2

Muombe Ng1

Monwenzi- Ng2.2

Katete-Ng2.1 Kipushi-Ng1.4 Kakontwe-Ng1.3 Kaponda-Ng1.2 Mwale-Ng1.1

Ki2

Ki1.3 Ki1.2.2

Ki1.2.1 Ki1.1

Grès dolomitiques, microgrès et pélites

Grès dolomitiques alternant avec Shales Dolomies et Shales dolomitiques Carbonates

Shales carbonatés et microgrès ;

« Dolomie tigrée » à la base Grand conglomérat tillite/diamictite

+/- 750 Roan

R

Katanguien

Mwasha (ancien Mwansha Supérieur) R4

Dipeta R3

Mines R2

R.A.T R1

La base de la RAT n’est pas bien connue

Kanzadi-R4.3

Kafubu-R4.2 Kamoya-R4.1

Kasunki-R3.4 Mofya-R3.3 R3.2

R.G.S.-R3.1 Kambove 2.3 Shales Dolomitiques- R2.2 Kamoto-R2.1

Mwansha Supérieur R4.2

Mwansha Inférieur R4.1

Sandstone or alterning silstones and Shales

Shales carbonates

Shales dolomitiques, microgrès et grès Avec inclusion des lits conglomératiques et des cherts dans des positions variables Dolomie avec des lits volcanistiques Dolomie, dolomie arénique, microgrès Dolomitiques

Microgrès argilo-dolomitiques avec Intercalations de grès feldspathiques ou de dolomies

Roches Gréso-Schisteuses (Microgrès Argilo-dolomitiques

Dolomies argilo-talqueuses laminaires et stromatolitiques

Shales dolomitiques avec 3 horizons Carbonés

Dolomies stromatolitiques (RSC), dolomies silicifiées et arénitiques (RSF/D.strat.) et Microgrès argilo- dolomitique grise (RAT grise)

Microgrès argilo-dolomitiques rouge et des grès (Roches Argilo-Talqueuses)

<900Ma Conglomérat de base

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9 Il est mal connu car des brèches microgréseuses interrompent la succession des sédiments le long de quelques horizons bien déterminé, parallèlement à la stratification (François, 2006).

Ceux-ci permettent de diviser l’ensemble en quatre unités :

- Le sous-groupe de Roches Argileuses et Talqueuses (R1) :

Ce sont des roches argilo-talqueuses appelées communément RAT. Cet ensemble est une formation tendre, toujours tectonisée et parcourue par de nombreuses failles qui y interrompent la continuité des couches. Sa base est inconnue.

- Le sous-groupe des Mines (R2) :

C’est le mieux connu du Katanga. Il recèle les principaux gisements cuprifères. Il est connu sous le nom du « série des mines ».

- Le sous-groupe de Dipeta (R3) :

Il est mieux représenté au nord du polygone de Tenke-Fungurume et comprend quatre formations (Cailteux et al., 2007) : un microgrès ou shale gréseux massif, roche siliceuse gréseuse (R.G.S.) (R3.1), un microgrès argilo-dolomitique avec les intercalations des grès feldspathiques ou des dolomies blanches (R3.2), la formation de Mofya constituée d’une alternance de dolomies, de dolomies gréseuses et de microgrès dolomitiques (R3.3) et la formation de Kansuki (R3.4) qui comprend des dolomies avec des lits d’intercalation volcanoclastiques.

- Le sous-groupe de Mwashya (R4) :

Il est souvent rencontré à son état alteré, présentant des teintes gris vert ou lilas a brun rougeâtre, on y reconnait trois formations (Cailteux et al., 2007) : la formation de Kamoya (R4.1) constituée de shales dolomitiques, microgrès, grés avec les nodules des cherts et des roches pyroclastiques; la formation de Kafubu (R4.2) constituée de shales carbonates, et la formation de Kanzadi qui comprend une alternance des microgrès et shales (R4.3).

(29)

10 (b) Le groupe de Nguba

Le Nguba (anciennement Kundelungu inferieur) est constitué à la base d’une épaisse mixtite, appelée le « Grand Conglomérat » surmontée par des sédiments détritiques à ciment plus ou moins dolomitique, le tout s’étant déposé dans un milieu marin. Deux cycles sédimentaires permettent de le diviser en deux sous-groupes (François, 2006 ; Cailteux et al., 2007) :

- Le sous-groupe de Muombe (Ng1):

A prédominance terrigène et dolomitique, ce sous-groupe débute à sa base par la formation de Mwale (Ng1.1), le Grand Conglomérat. C’est une tillite (diamictite) qui marque le contact entre le groupe de Roan et celui de Nguba. La formation de Kaponda (Ng1.2) apparait en deuxième position et est constituée des dolomies, calcaires et shales gréseux, rarement micacés. Puis apparait la formation de Kakontwe (Ng1.3) qui comprend des shales gréseux, parfois argileux et peu carbonatés et des microgrès arkosiques. Enfin, la formation de Kipushi (Ng1.4) composée des dolomies et des shales argileux ou gréseux, assez dolomitiques (Kasongo, 2009).

- Le sous-groupe de Bunkeya (Ng2):

Ce sous-groupe comprend la formation Katete (Ng2.1, ancien Ki1.3) qui est constituée de grés dolomitiques alternant avec des shales et la formation Monwenzi (Ng2.2, ancien Ki2), constituée de grés dolomitiques, microgrès et pélites (Fancois, 2006; Batumike et al., 2007).

A prédominance terrigène et feldspathique, c’est une composition de grés, microgrès, shales gréseux, argileux plus ou moins carbonatés. Il est composé de deux formations: la formation de Katete (Ng2.1) constituée de grés dolomitiques ou de microgrès dans le faciès du nord de l’arc cuprifère et des shales et de bancs dolomitiques appelés aussi ‘séries récurrentes’ dans la partie sud de l’arc; et la formation de Monwezi (Ng2.2) formée de grès dolomitiques et de microgrès (Kasongo, 2009).

(c) Le groupe de Kundelungu

Il débute vers le bas par une mixtite épaisse d’environ 40 m, nommée le « Petit Conglomérat ».

(30)

11 Elle est surmontée par des sédiments presque exclusivement détritiques à ciment plus ou moins dolomitique. Le tout s’est déposé dans un milieu marin. Deux cycles sédimentaires permettent de le diviser en trois sous-groupes de haut en bas (Francois, 2006; Batumike et al., 2007) : le sous groupe Gombela ou Ku1 (ancien Ks1), le sous groupe Ngule ou Ku2 (ancien Ks2) et le sous groupe Biano ou Ku3 (ancien Ks3).

- Le sous groupe Gombela (Ku1):

Cet ensemble est constitué par la succession des formations suivantes de haut en bas (Francois, 2006; Batumike et al., 2007):

• la formation Lubudi, Ku1.4, ancien Ks 1.2.4, formée d’une alternance de calcaire avec des lits sablo-carbonatés;

• la formation Kanianga, Ku1.3, ancien Ks1.2.2 et 1.2.3, constituée des shales et microgrès carbonatés;

• la formation Lusele, Ku1.2, ancien Ks1.2.1: c’est de la dolomie massive ou finement et régulièrement litée, de teinte rose ou gris clair. Elle est communément nommée

« Calcaire rose »;

• la formation Kyandamu, Ku1.1, ancien Ks1.1: il s’agit d’une mixtite massive : ‘petit conglomérat’, dont le ciment est constitué de grains détritiques entourés par une pâte séricito-dolomitique très fine.

- Le sous groupe Ngule (Ku2):

Cet ensemble est constitué de bas en haut par la succession des formations Mongwe ou Ku2.1 (ancien Ks1.3), Kiubo ou Ku2.2 (ancien Ks2.1) et Sampwe Ku2.3 (ancien Ks2.2). La formation Mongwe est constituée des pélites dolomitiques, des siltstones et de grès. Celle de Kiubo comprend le grès dolomitique, le microgrès et des pélites tandis que la formation Sampwe est constituée de pélites dolomitiques et argilo-microgréseux (Francois, 2006;

Batumike et al., 2007).

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12 - Le sous groupe Biano (Ku3) :

Ce sous groupe est formé d’arkoses, conglomérats et des grés argileux.

I.1.1.2. Le Kibarien ou système du Kibara

Le système de Kibara est défini comme étant l’important paquet sédimentaire affecté par les mouvements de la période orogénique Kibarienne. Il se superpose aux couches du Complexe de base plissées par les mouvements de périodes orogéniques plus anciennes et est sous-jacent aux formations mentionnées ci-dessus qui sont affectées par les mouvements de la période orogénique Kundelunguienne (Robert, 1956). Tous les sédiments qui affleurent dans les monts Bia et Hackanson ainsi qu’au plateau des Kibara appartiennent au Kibarien (Lepersonne, 1974; Ngoyi et Dejonghe, 1995). Ces sédiments ont une orientation Nord-Nord- Est Sud-Sud-Ouest. Ils sont recoupés par des granites syntectoniques dont les âges avoisinent 1300 Ma et des granites post-tectoniques datés à 1030 Ma. Les sédiments Kibariens sont aussi intrudés par des granites accompagnés de nombreuses pegmatites et veines de quartz. La séparation des couches du système de Kibara et celles des systèmes sous-jacents est généralement bien marquée, non seulement par une discordance, mais aussi par l’existence d’une période de dénudation (Lepersonne, 1974).

I.1.1.3. L’Ubendien ou complexe de base

Le complexe de base, constitué par les roches du bouclier ancien et affecté par les mouvements de plusieurs périodes orogéniques très anciennes, peut être défini comme comprenant toutes les formations géologiques situées en-dessous du système des Kibaras et dont l’âge est antérieur aux couches de ce système. Il a pu être divisé en deux systèmes superposés: un système inférieur formé par des roches cristallines, à faciès archéen, et un système supérieur formé de couches moins métamorphisées que les sous-jacentes et même parfois peu ou très peu métamorphisées. Ce dernier système supérieur peut être rapporté à l’Algonkien ancien (Robert, 1956; Lepersonne, 1974). Le Nord-Est du Katanga est la région type des formations appartenant au cycle Ubendien. La chaîne Ubendienne présente une allure générale Nord-Ouest Sud-Est.

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13 On lui associe les formations suivantes: les ignimbrites du Marungu et les plutonites du Nord- Est du Katanga. Au Sud-Est du Katanga, de part et d’autre de la frontière apparait une multitude de petites crêtes rocheuses qui sont tantôt isolées, tantôt groupées en massifs (Ngoyi et Dejonghe, 1995).

I.1.2. Les formations du type Kalahari

Durant la longue période continentale qui a suivi le dépôt des dernières couches du système du Karroo, la surface continentale africaine, soumise à la pénéplanation, subit des actions érosives, des altérations superficielles et vit se déposer des formations lacustres, fluviales, colluviales et éoliennes dont l’épaisseur, qui peut atteindre exceptionnellement plus de 200 m, varie d’un endroit à l’autre. Ces dépôts qui ont une large extension dans tout l’intérieur du continent et qui ont dû se déposer dans des milieux très divers, ont été étudiés non seulement au Kalahari et au Botswana, mais aussi en Zambie, en Angola ainsi que dans le bassin du Congo. Le manteau assez discontinu constitué par ces formations est formé, d’une façon générale, par des sables supérieurs, parfois épais de plus de 100 m et dont l’origine est souvent éolienne. En dessous apparaît un étage des roches silicifiées; ce sont des dépôts calcaires et calcaro-gréseux, des sables et des grès souvent ferrugineux, des grès polymorphes, ayant subi une silicification plus ou moins intense. Il est généralement admis que l’étage silicifié du Kalahari pourrait être daté de l’Eocène et l’Oligocène. Quant à l’étage sableux supérieur, qui est une formation de climat sec à tendance désertique, il doit dater de la fin du Tertiaire, mais il devrait être antérieur à la période humide qui a coïncidé avec l’installation au centre Africain de la bande climatique équatoriale (Robert, 1956).

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14 I.2 Evolution de la métallurgique du cuivre dans l’Arc Cuprifère du Katanga : considérations générales (Robert, 1956)

Depuis sa création en 1906, l’Union Minière du Haut Katanga (devenue, depuis 1966, la Gécamines) a éprouvé beaucoup de difficulté quant à la métallurgie à appliquer aux minerais que renfermait l’Arc Cuprifère du Katanga. En fait, Il ne s’agissait pas de découvrir un procédé de laboratoire ni un traitement qui puisse convenir à du minerai choisi, mais un ou des traitements qui puissent s’appliquer à la grande masse des minerais reconnus, avec les moyens dont on pouvait disposer dans la région et capables de produire économiquement du cuivre qui devait être exporté sur les marchés mondiaux.

Notons qu’en ces temps là, on ne connaissait que les minerais oxydés, carbonatés , silicatés et alumineux tandis que la deuxième minéralisation, celle du type Kipushi avec les minerais sulfurés qu’elle donnait en profondeur, était inconnue. Il ne pouvait évidemment pas être question de se livrer à une métallurgie élémentaire en traitant uniquement du minéral pur, tel que la malachite. L’exploitation industrielle, à développer, devait traiter la grande masse des minerais oxydés, ce qui nécessitait des fondants appropriés à la scorification des gangues.

Tout de suite, on se rendait bien compte que le minerai du Katanga était d’une nature particulière et que son traitement ne serait pas aussi aisé qu’il semblait devoir l’être à première vue. Relevons par ailleurs que le caractère le plus frappant de la métallurgie du cuivre pratiquée au Katanga par l’Union Minière depuis 1911 est certes l’évolution constante qu’elle a dû subir depuis les débuts pour surmonter les difficultés qui se sont présentées au fur et à mesure du développement des exploitations.

Il y a lieu de faire remarquer aussi que très peu d’exploitations minières dans le monde qui se soient trouvées devant autant de difficultés que celles devant lesquelles s’est trouvée l’Union Minière et qui puissent se targuer de les avoir surmontées rapidement, comme cette compagnie l’a fait encore en plein Centre de l’Afrique. C’est que la plupart des entreprises minières se trouvent soit devant une seule mine soit encore devant un nombre très limité de mines dont les caractéristiques peuvent être suffisamment bien définies dès l’origine de l’exploitation, le minerai que l’on a à traiter ayant une composition moyenne qui a pu être déterminée au préalable avec une approximation satisfaisante.

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