CARACTERISATION DE L’INTERFACE DES COUPLES SOUDES PAR DIFFUSION DE L’ACIER INOXYDABLE AUSTENITIQUE 304L- ZIRCALOY

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3^ème Conférence Internationale sur

le Soudage, le CND et l’Industrie des Matériaux et Alliages (IC-WNDT-MI’12) Oran du 26 au 28 Novembre 2012,

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CARACTERISATION DE L’INTERFACE DES COUPLES SOUDES PAR DIFFUSION DE L’ACIER INOXYDABLE AUSTENITIQUE 304L-

ZIRCALOY

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Résumé

:

Des jonctions en Acier Inoxydable Austénitique304L - Zircaloy4 sont réalisées par soudage-diffusion dans une plage de température de 820°C à 1050°C.

Afin de révéler les changements physico-chimiques survenus au niveau de l’interface des couples soudés, une caractérisation par microscopie électronique à balayage (MEB) couplée à la spectroscopie d’analyse dispersive en énergie (EDX) est effectuée.

Partant de l’acier Inoxydable Austénitique 304L la bande de diffusion indique que l’interface du couple soudé est composée de trois zones. Partant de l’Acier Inoxydable 304, une première zone, sous forme d’un liseré étroit de contraste sombre, d’épaisseur approximative de 5µm, et de concentration très élevée en chrome par rapport à la matrice de l’Acier. Une deuxième zone, d’aspect moucheté, des taches gris foncé contenues dans un constituant gris clair, probablement dû à une coexistence de plusieurs phases. Une troisième zone, monophasée homogène d’aspect gris clair, dont le spectre de concentration des éléments révèle une forte concentration du zirconium et une présence notable, du fer et du Nickel.

La distribution des éléments chimiques à travers l’interface, obtenue par les profils de concentration avec correction ZAF, révèle un changement de la composition dans la bande de diffusion. Ainsi, ces éléments prennent part au phénomène de diffusion et interagissent pour former de nouvelles phases, de nature fragile.

Mots clés

:

soudage par diffusion, diffusion, interface, alliage de zirconium, intermétallique.

1 Introduction

Souder par diffusion les alliages de Titane et de Zirconium avec les aciers Inoxydables austénitiques a trouvé de larges domaines d'application dans les industries de l'aérospatiale, chimique et nucléaire.

Dans le domaine du nucléaire, l’assemblage des éléments par soudage occupe une place importante dans la construction des réacteurs nucléaires, notamment à la disposition des crayons combustible à l’intérieur du réacteur. L’alliage de Zirconium (Zircaloy4) avec lequel sont conçus la gaine et les éléments d’assemblages (patins et espaciateurs) nécessitent avec les méthodes de soudage

Aboudi. D*^{1, 2}, Lebaili.S², Taouinet.M³, Badidi bouda. Ali¹

1Centre de Recherche en Soudage et contrôle CSC, Route de Dely Ibrahim, BP64, Chéraga Alger.

2Laboratoire de Science et Génie des Matériaux (LSGM), Faculté de Génie Mécanique et de Génie des Procédés, Université des Sciences et de la Technologie Houari Boumediene.

3Centre de recherche nucléaire de draria, B.P. 43 Sebala, Draria, Alger.

aboudi_djaafar@yahoo.fr

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http://www.csc.dz/ic-wndt-mi12/index.php 2 conventionnelles une température de soudage au voisinage de 2000°C, une telle température affectera la structure de la gaine, et atténuera ainsi les propriétés mécaniques de l’assemblage.

Ce travail est consacré à l’étude par des méthodes de caractérisations physico-chimique (MEB + EDX), l’évolution de l’interface et les changements microstructurales qui peuvent surgir au niveau de l’interface des couples soudés par diffusion, afin de pouvoir élucider les différents mécanismes prépondérants à la formation de la jonction, et donc, prévenir la qualité de l’assemblage.

2 Partie expérimentale :

Les matériaux utilisés pour cette étude sont le Zircaloy4 et l’Acier Inoxydable Austénitique 304L. La composition chimique en éléments de ces alliages est donnée au tableau 1. Les échantillons ont une forme cylindrique de dimension Ø8mm × 5mm.

Les surfaces des échantillons en vues de soudage sont polis mécaniquement aux papiers abrasifs de différentes granulométries, puis nettoyés aux ultrasons dans une solution d’éthanol et sécher avec de l’air sec. Après, le couple à souder est maintenu sous un cycle de pression bien défini, grâce à un dispositif de serrage conçu spécialement. L’ensemble est ensuite introduit dans le four de traitement Fig.1, et dès que la température de soudage est atteinte, on opère à un maintien isotherme pendant un temps déterminé. Le refroidissement s’effectue à l’intérieur du four selon son inertie.

Le tableau 2 regroupe les différents paramètres opératoires des soudures réalisées

.

Tableau 1 - Composition chimique de l’alliage

Eléments en (poids%) C Ni Cr Fe

304L 0,028 9,20 18,09 reste

Zircaloy4

(poids %) Sn Fe Cr Zr

1,37 0,24 0,09 reste

(ppm) O2 C N2 H2

1100 138 25 11

Tableau 2 - Paramètres opératoires des jonctions effectuées

Température

(°C) temps (min) Pression (Mpa) Etat de surface P*

E1 820

45 20 2 P1200

E2 940

E3 1000

E4 1050

P^* : polissage avec du papier abrasif de grade 180 jusqu’au grade de 1200

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3. Résultats et discussions

3.1 Observations micrographiques

La micrographie optique de l’échantillon soudé à 820°C (fig. 2.a), montre coté Zircaloy4 une structure à grain équiaxe de petite taille. Une structure typique de la ferrite α-Zr.

Coté aciers inoxydable 304L, le métal a gardé sa structure austénitique de départ (phase gamma (γ)) [1]. La structure du métal se présente alors sous forme de grains polygonaux de petite et moyenne dimension, une structure ordinaire de l’acier inoxydable 304L [2].

L’interface des couples soudés se présente sous forme d’une bande fine noire. Cette apparence peut être liée à la présence d’oxyde non dissous à la température d’exécution de la soudure. Apparemment insuffisante pour déclencher les mécanismes de diffusion, et provoquer la dissolution complète du film d’oxyde omni présent en surface des deux matériaux.

Les micrographies optiques (fig.1.b et c) représentent respectivement les échantillons soudés dans les domaines biphasé (α+β) et monophasé β du Zirconium. La structure du Zircaloy4 est celle de Widmanttäten [3,4].

Partant du côté Zircaloy4, nous dénombrons trois zones distinctes, la première, large de contraste claire, la seconde, sombre et moins large et une troisième zone, un fin liseré délimitant l’acier inoxydable 304L. On remarque aussi, que la largeur de cette bande varie d’un échantillon à un autre suivant la température de soudage. Elle est d’environ 50µm pour Ech2 (soudé à 940°C), pratiquement le double pour Ech3 (soudé à 1000°C) au voisinage de 110µm. Celle-ci, peut être attribuée à une activité intense des éléments (Zr, Cr, Fe et Ni) constituant les matériaux utilisés, franchissant l’interface par l’intermédiaire des différents mécanismes de diffusion qui sont thermiquement activés.

Du côté acier inoxydable austénitique, la structure ne révèle aucun changement, ceci s’explique par la Figure 1 : Schéma du dispositif

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http://www.csc.dz/ic-wndt-mi12/index.php 4 nature de cet acier insensible au traitement thermique jusqu’à des températures très basses. Donc à la température ordinaire la structure gamma (γ) est préservée [1].

Figure 2 : (a) Couple Zy4 - Inox 304L soudés à T= 820°C, (b) à T= 940°C, (c) à T=1000°C

3.2 Caractérisations des échantillons soudés par MEB couplé à l’EDX 3.2.1 Analyse de l’échantillon soudé à 820°C et t=45min

L’observation de l’échantillon soudé à 820°C au microscope électronique à balayage (fig.3.a) révèle deux contrastes, clair celui du Zy4, sombre celui de l’acier inoxydable 304L et d’une interface ne manifestant aucun changement de contraste des deux matériaux de base.

Ce résultat ne permet pas d’interpréter ce qui s’est passé au niveau de l’interface, vis-à-vis le comportement, la distribution et les éventuelles interactions entre les constituants des deux matériaux à joindre.

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http://www.csc.dz/ic-wndt-mi12/index.php 5 Une étude de la redistribution des éléments chimiques a été effectuée par EDX, afin d’élucider les phénomènes intervenant entre les deux matériaux lors de l’opération de soudage fig. 3.b. La mesure de la composition chimique a été réalisée sur une ligne (scan line) (fig.3.a), et les résultats de cette analyse sont représentés à la figure 3.b.

L’analyse chimique de la concentration des éléments diffusant (Zr, Cr, Fe et Ni) représentée par des filiations illustrées à la figure3.b ne prouve aucune activité qualifiée de singulière concernant l’évolution du profil de concentration de ces éléments. Témoignant ainsi, d’un faible échange entre les matériaux de base.

Figure 3. (a) Micrographie électronique de l’échantillon soudé à 820°C, t=45min, (b) Profil de concentration des éléments diffusant à travers l’interface de l’échantillon soudé à 820°C.

3.2.2 Analyse de l’échantillon soudé à 940°C et t=45min

Partant de l’acier inoxydable austénitique 304L la bande de diffusion au niveau de l’interface du couple soudé (fig.4.a) est composée de trois zones réparties comme suit:

Zone (I) un ruban étroit de contraste sombre, d’épaisseur approximative ne dépassant pas les 5µm.

Le spectre de composition en éléments de cette zone (fig.4.b) indique une concentration très élevée en chrome par rapport à la matrice de l’acier inoxydable. Ce liseré a été déjà observé dans d’autres travaux traitant du soudage par diffusion du couple Zy4 - Acier Inoxydable 304L [5,6].

Zone (II) d’un aspect moucheté et de largeur approximative de 20µm (fig.4.b). Cette dernière a des contrastes bien distincts, des taches gris foncé contenues dans un constituant gris clair, probablement due la coexistence de plusieurs phases.

Zone (III) monophasée homogène d’aspect gris clair de largeur approximative de 27µm. Le spectre de concentration des éléments de cette Zone (fig. IV.4.c) indique une forte concentration du Zirconium et d’une présence notable du fer et du Nickel. Donc le fer et le Nickel de l’Acier Inoxydable sont deux éléments qui diffusent profondément dans le Zircaloy4

Zy₄ 304L

0 1 2 3 4 5 6 7

0 20 40 60 80 100

Concentaration en poid %

Distance enµm

Zr Cr Fe Ni

a) b)

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http://www.csc.dz/ic-wndt-mi12/index.php 6 Figure 4. (a) Micrographie électronique de l’échantillon soudé à 940°C, t=45min, (b) Profil de concentration des éléments diffusant à travers l’interface de l’échantillon soudé à 940°C.

4. Conclusion

Dans des conditions de travail optimal le Zirconium et ses alliages sont des matériaux de choix pour la métallurgie nucléaire, l’objectif de nôtre étude est de parvenir à un soudage par diffusion du zircaloy4

avec des métaux économiquement plus avantageux tel que l’acier inoxydable austénitique 304L. Pour ce faire, nous nous sommes intéressés à l’étude de la microstructure et les changements physico- chimiques survenus au niveau de l’interface des couples soudés.

Des que deux surfaces sont mises en contact, soumises à un chauffage et accompagné de sollicitation mécanique la diffusion intervient à tous les stades de l’adhésion. Par ailleurs, la diffusion est elle- même conditionnée par plusieurs paramètres (température, contrainte, temps, état de surface…). Ces paramètres ne sont pas indépendants, ils interviennent au même temps ou successivement selon les étapes de la formation de la jonction.

Le traitement thermomécanique des échantillons à haute température (T ≥ 940°C) engendre une large bande de diffusion constituée de différentes phases, résultat direct de la migration des éléments à des concentrations différentes et à des degrés de pénétration différents :

 le chrome, dont la mobilité est entravée par le flux de diffusion du Zirconium finis par former un liseré (≈5µm) qui fait barrage à la diffusion de ce dernier vers l’acier Inoxydable 304L.

Z2CN18-10 Zy4

I II III

0 20 40 60 80 100 120 140

0 20 40 60 80 100

Concentration en poid%

Distence en µm

Zr Cr Fe Ni

a) b)

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 le Zirconium réagit avec les autres éléments provenant de l’acier (Cr, Ni et Fe) pour former des phases intermétalliques conformément à leurs diagrammes d’équilibre, dont la distribution et la largeur dépend de la température de soudage.

 le nickel est l’élément qui diffuse le plus rapidement et le plus loin dans le Zircaly4, ceci est néfaste pour la structure de ce dernier car il entraîne l’adsorption de l’Hydrogène qui est une cause de la fragilisation du Zircaloy4.

L’expérimentation a démontré que le soudage par diffusion dans le domaine biphasé (α+β) et monophasé (β) du Zirconium conduisait à l’apparition de phases intermétalliques de nature fragile, et selon leur volume, elles peuvent réduire sensiblement la qualité de la jonction.

6. Reference

[1] P. Lacombe, B. Baroux, G. Beranger, les aciers inoxydables, éditeur scientifiques les éditions de physique 1990.

[2] P.Gr. Lucuta, I. Patru and F. Vasiliu. Microstructural features of haot pressure bonding between stainless steel type 304L and Zirclaoy2. Journal of Nuclear Materials 99 ( 198I) p.I54- 164.

[3] Y. Combres, B. Champin, Traitements thermiques des alliages de titane, Techniques de l’ingénieur, MD2 M1335, 04/1995.

[4] S. Pineau, M. Veyrac, M. Hourcade et B. Hocheid. Etude et réalisation de jonctions Ta-Ti soudées par diffusion à haute température (855-920°C) : influence des paramètres temps, température, pression et rugosité sur les propriétés mécaniques et optimisation des conditions de soudage. Journal of the Less-Common Metals, 109 (1985) 169 – 196.

[5] J.Y.Blanc, Ph.Régnier, R.Le goff, fabrication par diffusion eutectique de jonctions tubulaires entre aciers inoxydables austénitiques et zirconium, alliages de zirconium ou titane, Juin 1989.

[6] M. Ahmad, J.I. Akhter , Q. Zaman, M.A. Shaikh,M. Akhtar, M. Iqbal, E. Ahmed. Diffusion bonding of stainless steel to Zircaloy-4 in the presence of a Ta intermediate layer. Journal of Nuclear Materials 317 (2003) 212–216.