AERONOMICA ACTA

Texte intégral

(1)

3 - A v e n u e C i r c u l a i r e B • 1 1 8 0 B R U X E L L E S

A E R O N O M I C A A C T A

A - Nn 2 0 2 - 1 979

M o d è l e s a é r o n o m i q u e s de l a s t r a t o s p h è r e par

G. B R A S S E U R

B E L G I S C H I N S T I T U U T V O O R R U I M T E - A E R O N O M I E 3 - Ringlaan

B - 1180 B R U S S E L

(2)

AVANT-PROPOS

Cet article a été rédigé à l'invitation de la revue "LA METEOROLOGIE"

éditée par la Société Météorologique de France.

FOREWORD

This invited paper will be published in "LA METEDFDLOGIE" edited by the Société Météorologique de France.

VOORWOORD

Dit artikel werd geschreven voor het tijdschrift "LA METEOROLOGIE"

uitgegeven door de Société Météorologique de France.

VORWORT

Dieser Text ist zur Einladung der Zeitschrift "LA METEOROLOGIE", die von der französichen Meteorologische Gesellschaft herausgegeben wird, geschrieben worden.

(3)

par

G. BRASSEUR

Résumé

Après avoir rappelé les équations fondamentales décrivant le

comportèrent physicochimique de l'atmosphère, cet article montre contient ces équations peuvent être simplifiées afin d'établir un modèle de la distribution, du transport et du bilan des principaux constituants de la stratosphère.

On présente également les principales méthodes mathématiques

courarrment utilisées pour résoudre de tels problèmes et on décrit, à titre d'exemple, un modèle bidimensionnel particulier.

Enfin, on montre ocraient des telles approches numériques permettent d'établir un modèle des perturbations anthrqpogéniques liées notamment à

l'injection d'oxydes d'azote par les véhicules stratosphériques ou à l'émission de chlorofluorcméthanes industriels.

(4)

Abstract

After a brief presentation of the fundamental equations describing the physical and chemical behavior of the atmosphere, this article shews how these equations can be simplified in order to model the distribution, the transport and the balance of the most important stratospheric constituents.

The principal mathematical methods used to solve such problems are presented. Moreover, a particular tvo-dimensional model is described as an example.

Finally, the methodology to model anthropogenic perturbations related to the injection of nitrogen oxides by stratospheric vehicules and to the emission of chlorofluorcmethanes is briefly described.

(5)

Nadat de voornaamste basisvergelijkingen die het fysioo chemische gedrag van de atmosfeer beschrijven, wordt in dit artikel getoond hoe deze vergelijkingen vereenvoudigd kunnen worden cm aldus tot een model te konen voor de verdeling en het transport van de hoofdbestanddelen in de strato- sfeer.

De voornaamste wiskundige methodes die gebruikelijk zijn voor het oplossen van zulke vraagstukken worden beschreven, en als voorbeeld wordt een tweedimensionaal model behandeld.

Tenslotte wordt nog getoond hoe zulke numerieke studies toelaten een model op te bouwen waarbij rekening gehouden wordt met de storingen die te wijten zijn aan de injectie van stikstofoxydes door stratosferische

vliegtuigen of aan de industriële voortbrenging van chloorfluorcmethaan verbindingen.

(6)

Zusammenfassung

Die Hauptgleichungen des physioo-chemisches atmospherich Systems is zuerst gegeben worden. In diesen Text zeigt man wie diese Gleichungen vereinfacht können werden und dabei wie ein Modell der Dichte, des

Transportes und des Bilantes der verschiedene Bestandteile in der Strato- sphäre Methoden die läufig gebraucht sind, sind auch beschrieben worden.

Ein zweidimensionales Modell is zum beispiel beschrieben worden.

Endlich, zeigt man wie man mit numerische Methoden, ein Modell der antropogenische Störungen die mit Stickstoffoxydenausspitzungen oder mit industrieller chlorofluorcmethane auströmen verbunden sind, bilden kann.

(7)

L'atmosphère terrestre peut être divisée en différentes couches liées à sa structure thermique (fig, 1). Ainsi,-on définit aux plus basses altitudes la troposghère caractérisée par une décroissance de la température d'environ

0,6 degré par 100 m. Cette zone qui est le siège des phénomènes météorologiques et qui, en raison de son instabilité, connaît de nombreux échanges de masse, s'élève en moyenne jusqu'à 16 km dans les régions équatoriales et jusqu'à 8 km seulement à proximité des pôles. Sa limite supérieure, la trogogause,

peut être définie en termes simples comme le niveau auquel la température atteint son minimum. En réalité, elle présente une structure très complexe, d'ailleurs variable dans le temps, et joue un rôle particulièrement important dans l'analyse du transport dans l'atmosphère inférieure et moyenne.

La couche située au-dessus de la tropopause est beaucoup plus stable en raison de l'accroissement de température avec l'altitude dû à l'absorption par l'ozone d'une partie du rayonnement ultraviolet et visible. Il s'agit de

la stratosghère limitée à 50 km par la stratopauge. Au-dessus de cette altitude, la température se met à décroître à nouveau jusqu'à 85 km environ. Cette couche porte le nom de mésosphère et sa frontière supérieure de mésopause. Dans ces

trois régions atmosphériques, les composés fondamentaux N j et sont en mélange, de telle sorte que la masse moléculaire moyenne ne varie pratiquement pas avec l'altitude. Quant à la température moyenne, elle varie non seulement en fonction l'altitude, mais aussi selon la latitude et la longitude.

La stratosphère, qui fait l'objet de ce travail, est donc localisée entre (12 + 4)km et 50 km environ. Elle est caractérisée par la présence de la majeure partie de l'ozone atmosphérique dont la propriété essentielle est d'absorber le rayonnement solaire ultraviolet abiotique et par l'existence de nombreuses espèces chimiques qui, bien qu'en très faible proportion, déterminent

les conditions d'équilibre de l'ozone. Ainsi, la vapeur d'eau, le méthane et l'hydrogène moléculaire, dont la proportion est de l'ordre du millionnième,

(8)

2. -

Fig. 1.- Distribution verticale de la température moyenne de l'atmosphère Définition des couches atmosphériques.

(9)

produisent, l o r s q u ' i l s sont d i s s o c i é s , des radicaux hydroxyles OH et hydro- peroxyles HO^ qui sont des agents de destruction de l ' o z o n e et de l'oxygène atomique. De même, les composés azotés qui se présentent sous forme de NO, N 02 > N 03, N2° 5 ' H N 02, H N OJ, H N O ^ , . . . et dont la fraction molaire n ' e s t , en moyenne, que de l ' o r d r e du milliardième, sont directement liés à la chimie de

l ' o z o n e . E n f i n , i l faut encore tenir compte des composés halogénés e t , en p a r t i c u l i e r , des molécules chlorées telles que C I O , HC1, C 1 0 N 02, H0C1.

L ' é t u d e des réactions aéronomiques de l'atmosphère terrestre a f a i t l ' o b j e t de très nombreux travaux. En p a r t i c u l i e r , on se référera utilement aux

analyses de Chapman ( 1 9 3 0 , 1 9 4 3 ) , Bâtes et Nicolet ( 1 9 5 0 , a , b , c) Hampson ( 1 9 6 6 ) , Hunt ( 1 9 6 6 ) , Dutsch ( 1 9 6 8 , 1 9 7 0 , 1 9 7 3 ) , Hesstvedt ( 1 9 6 8 ) , Leovy ( 1 9 6 9 ) , Crutzen

( 1 9 6 9 , 1 9 7 0 , 1 9 7 1 , 1 9 7 3 , 1 9 7 4 ) , Jôhûfitôû ( 1 9 7 1 , 1 9 7 2 , 1 9 7 4 ) , Johnston e t _ a i ( 1 9 7 3 ) , Nicolet ( 1 9 7 1 , 1 9 7 2 , 1 9 7 4 , 1 9 7 5 ) , McElroy e t _ a l ( 1 9 7 4 ) , Wofsy et McElroy ( 1 9 7 4 ) ,

Stolarski et Cicerone ( 1 9 7 4 ) , Molina et Rowland (1974a et b ) , Rowland et Molina ( 1 9 7 5 ) , e t c . . .

Lorsqu'on é t a b l i t un modèle aéronomique, i l convient de se f i x e r les principaux paramètres qui interviennent dans l ' é t u d e des mécanismes atmosphériques.

L ' e x i s t e n c e de composés minoritaires est l i é e notamment à la pénétration du flux solaire au sein de l'atmosphère e t , pour certaines parties du spectre, j u s q u ' a u niveau du s o l . La distribution spectrale de l ' i n t e n s i t é du rayonnement solaire

telle q u ' e l l e se présente aux confins de l'atmosphère constitue donc une donnée fondamentale de tout modèle aéronomique. Les figures 2 a , b et c représentent le spectre solaire d ' i n t é r ê t stratosphérique, d'après la compilation de Simon ( 1 9 7 8 ) .

L'estimation de l'absorption du flux solaire par les composés de l'atmosphère et celle du taux de photodissociation de ces molécules nécessite la connaissance d é t a i l l é e de la valeur spectrale des sections e f f i c a c e s

d'absbrption ( f i g u r e 3) et des rendements quantiques de la photodissociation.

Ces données proviennent de mesures effectuées au laboratoire.

(10)

z LU OC <

u lu

2x10 t90 196

LONGUEUR D'ONDE (nm)

Fig. 2 . a . - Comparaison de d i f f é r e n t s spectres s o l a i r e s observés. Les flux correspondant à ' d i f f é r e n t e s températures du corps noir sont indiqués.

Longueurs d'onde comprises entre 170 et 210 nm. D'après Simon (1978).

(11)

Fig. 2.b.~ Comparaison de différents spectres solaires observés. Les flux correspondant à différentes températures du corps noir sont indiqués.

Longueurs d'onde comprises entre 210 et 280 nm. D'après Simon (1978).

(12)

310 320 LONGUEUR D'ONDE (nm)

Fig. 2 . c . - Comparaison de différents spectres solaires observés. Les flux correspondant à différentes températures du corps noir sont indiqués, Longueurs d'onde comprises entre 280 et 350 nm. D'après Simon ( 1 9 7 8 ) .

ui cr H-01

(13)

E o 10 .15 6(10) 6(0,0)

6(2,0)^JJpo^O) ° 3H°r t , ey 03Huggins 03ChappuisI

"NÔ^ h n q ~~

o ui i/)

. 2 4

10

- 2 5 -,

, n < _ hno3

p2_Schumann-Runge "

-continuum bondeHertzber^

10 1 L 1

^ I

I ' ' ' I I i i i i H i i i 11 i » i 1 i I i I ' 150 200 250 300 350 400 600 800

LONGUEUR D'ONDE(nm)

F i g . 3.- Variation spectrale de la section efficace d'absorption se rapportant à différents molécules présentes dans la stratosphère.

(14)

7.- La détermination de la- vitesse des réactions entre espèces chimiques au sein de la stratosphère doit être réalisée â partir- de la mesure au laboratoire des constantes cinétiques de réaction. Celles-ci peuvent dépendre fortement de la température ambiante qui devra donc être fixée en chaque point du domaine atmosphérique, soit sous forme de donnée, soit dans le cadre d'une détermination

théorique.

Enfin, la détermination du transport des substances-traces au sein de l'atmosphère nécessite la définition d'un schéma dynamique représentant aussi fidèlement que possible les mouvements moyens de l'air. Les données liées au transport pourront provenir soit de l'observation soit des résultats de modèles de la circulation générale. Mais, dans la plupart des cas, il faudra faire appel à des modèles paramétriques.

Ces remarques introductives mettent en lumière le caractère complexe des interactions au sein de l'atmosphère et le danger d'isoler certains phénomènes.

C'est pourquoi, on est souvent amené à définir des modèles mathématiques et de réaliser des simulations qui permettent de tenir compte de l'évolution simultanée de plusieurs variables, comme cela se produit dans la réalité.

La modélisation et la simulation apparaissent comne des outils très féconds pour comprendre le fonctionnement global d'un système complexe, pour hiérarchiser les variables et les influences, pour détecter les mécanismes

fondamentaux ainsi que les rétroactions importantes au sein du système. Cependant, si elles développent chez l'utilisateur une certaine intuition pour prévoir le comportement de l'ensemble, le diagnostic et le pronostic que l'on peut extraire des modèles dépendent exclusivement du contenu du programme que l'on impose et sont donc fonctions des hypothèses simplificatrices qui sont formulées.

2. LES EQUATIONS FONDAMENTALES

Les paramètres fondamentaux qui décrivent l'atmosphère statique sont la pression p , la concentration moléculaire totale n (que nous noterons aussi n(M))> la masse volumique p et la température T . La variation de la pression avec l'altitude est donnée par l'équation de l'hydrostatique

(15)

dp » - p g dz (1)

où g représente l'accélération due à la pesanteur au niveau z . L'air atmo- sphérique peut être assimilé à un gaz parfait dont l'équation d'état s'écrit

p « n k T (2)

si k est la constante de Boltzman. La masse volumique est directement proportionnelle à la concentration puisque

p » m n (3)

où m est la masse moléculaire de l'air. En se référant aux relations (2) et (3), on peut écrire, au-dessous de 100 km d'altitude où dm/m = 0 , l'équation de l'hydrostatique (1) sous la forme

dp dn dT p n T

dz H

(4)

où H est défini par kT H = —

mg

(5)

et porte le nom d'échelle de hauteur atmosphérique. Les distributions verticales de la pression de l'air et de sa concentration sont alors données respectivement par

p(z) - po exp

dh H (h)

(6)

et

/ \ o o n T

n(z) • exp T(z)

z dh

z H (h) o

(7)

(16)

9.- où l'indice o indique que la grandeur correspondante est déterminée à l'altitude

Lorsque l'échelle de hauteur (ou la température) varie peu avec l'altitude, on écrit souvent avec une approximation suffisante

p(z) - pQ exp

et

n(z) = nQ exp

z - z o H

z - z o

(8)

H

(9)

L'échelle de hauteur atmosphérique est, dans la stratosphère, voisine de (7 + l)km; elle indique la différence de niveau correspondant à une réduction de la pression (ou de la concentration) d'un facteur e (= 2,7). Le tableau 1

présente des valeurs moyennes des principaux paramètres atmosphériques en fonction de l'altitude.

La distribution verticale de toute espèce chimique i peut être

représentée par son profil de concentration, n^(z) ou, de manière équivalente, par une échelle de hauteur.

H. - - ( 1 0 )

dn^/dz

Lorsque cette dernière est égale à l'échelle de hauteur H, le composé suit des conditions de mélange; sa fraction molaire f^ = n^/n est constante avec

l'altitude.

Lorsqu'on souhaite introduire les processus dynamiques de l'atmosphère et, en particulier, étudier les échanges de masse et d'énergie, il faut faire appeli à une théorie plus complexe. On doit alors considérer simultanément 1. l'équation de conservation de la masse (continuité)

dp

— + p div v • o (11) dt

(17)

TABLEAU 1 : Paramètres physiques de l'atmosphère au-dessous de 50 km d'altitude. Exemple de valeurs moyennes.

Altitude Température Echelle de Pression Concentration hauteur atmosphérique totale

atmosphérique

(km) (K) (km) (mb) (cm 3)

0 274 8 , 0 1013,3 2,68 x 1 01 9

5 247 7,2 5 2 5 , 3 1,54 x 1 01 9

10 219 6 , 4 2 5 2 , 0 8,32 x 1 01 8

15 211 6 , 2 113,1 3,88 x 1 01 8

20 218 6 , 5 5 1 , 3 1,70 x 1 01 0

25 227 6 , 7 2 4 , 0 7,65 x 1 01 7

30 235 7 , 0 11,5 3,55 x 1 01 7

35 252 7,5 5 , 8 1,66 x 1 01 7

40 268 8 , 0 3 , 0 8,11 x 1 01 6

45 274 8,2 1,6 4,26 x 1 01 6

50 274 8 , 2 0 , 9 2 , 3 1 x 1 01 6

(18)

2. l'équation de conservation de la quantité de mouvement (mouvement)

dv 1

- * • • * • dr

— + — grad p + 2 û x v = > g + F dt p

3. l'équation de conservation de l'énergie (température)

(12)

dT p

— + _ dt

div v = (13)

pc.

avec les symboles suivants t

v T g

a

Q

c_

le temps

le vecteur vitesse de l ' a i r la température

l'accélération due à la pesanteur (apparente) la vitesse angulaire de la rotation terrestre le taux de production nette de chaleur

la chaleur spécifique à volume constant forces de frottement (viscosité)

Ces relations s'écrivent sous des formes diverses en exprimant notamment la dérivée totale par rapport au temps sous la forme

d 3

— * — + v . grad . (14)

dt 3t

Ainsi, à titre d'exemple; l'équation de continuité peut s'exprimer dans l'homosphère sous la forme classique

3n +

— + div (n v) = 0 (15) dt

(19)

D'autre part, l'équation de la thermodynamique est, en général, présentée sous la forme suivante

dT 1 dp Q

— - — « — (16) dt p cp dt cp

où c représente la chaleur spécifique à pression constante. Si on introduit P

la température potentielle

/ \K

6 - T ( , (17) P

où p est la pression atmosphérique au niveau du sol (p = 1013 m b ) et où

o ° K » R/c (R étant la constante des gaz parfaits), le bilan des échanges

P

d'énergie thermique devient

de / p0 \K Q _ (18)

dt V p cp

Le tableau 2 indique les valeurs des constantes qui apparaissent dans les équations.

La résolution simultanée des équations de continuité (11) , du transport (12) et de l'énergie (13) auxquelles on a adjoint des conditions aux limites et des conditions initiales adéquates doit permettre, en principe, si on tient compte de l'équation d'état, de connaître la distribution des paramètres

fondamentaux qui décrivent les conditions dynamiques et thermiques de l'atmosphère.

Ces caractéristiques sont cependant liées à l'existence de constituants minoritaires tels que l'ozone, la vapeur d'eau et le dioxyde de carbone qui

déterminent le bilan thermique des couches atmosphériques auxquelles nous prêtons notre attention. La distribution de ces espèces chimiques ainsi que de celles qui

fixent leur teneur doit être recherchée par la résolution d'équations supplé- mentaires. On écrira, pour chaque constituant i, de concentration n^ et soumis

au champ de vitesse v^ l'équation de continuité

(20)

TABLEAU 2 : Constantes intervenant dans la formulation des lois physiques de l'atmosphère (valeurs approximatives).

- 2

g = 9 , 8 1 m s

k - 1,38 x 1 0 "2 3 Joules/K R « 8,317 Joules/K mole

=» 1,987 calories/K mole

23 -1 H (nombre d'Avogadro) ® 6,023 x 10 mole

(21)

3n.

— - + div (n. v.) - P. - L. (18)

3t 1 1 1 1

gi p^ et L^ représentent respectivement le taux de production et de destruction du gaz i par réaction chimique ou photochimique. Le terme de source P^ - L^

peut donc être écrit sous la forme

P. - L. =» ^ e... k., n. n, e.0 J„ n. (19) i i {_ ijk jk j Te [_ xl l l

jk 1

où e.., et e.. valent + 1 s'il s'agit d'une production (j et k j* i; l + i) îjk xl

et valent - 1 s'il s'agit d'une destruction (j ou k = i; l = i); k jk représente les constantes cinétiques de réaction et J^ les fréquences de photodissociation.

Le traitement simultané de l'ensemble des équations qui ont été décrites présente une très grande complexité. Même avec les moyens de calcul

les plus puissants et les techniques de résolution les plus performantes, il n'est pas encore possible d'apporter une solution complète au problème. C'est la raison pour laquelle, il est encore nécessaire de se limiter à l'étude des aspects particuliers. On distingue actuellement (fig. 4) les modèles aéronomiques, les modèles dynamiques et les modèles thermiques qui sont appelés à être

progressivement intégrés pour constituer des modèles atmosphériques complets.

3. MODELES AERONOMIQUES

Si les premiers modèles aéronomiques de la stratosphère datent de nombreuses années, c'est depuis moins de 10 ans qu'ils sont élaborés de manière

systématique. Leur objectif actuel est notamment d'évaluer l'effet des oxydes d'azote sur l'ozone stratosphérique (Crutzen, 1970; Johnston, 1971) ainsi que l'action des composés du chlore sur ce même composé (Stolarski et Cicerone, 1974; Rowland et Molina, 1975). Les principaux travaux traitant de modélisation stratosphérique sont dus notamment à Crutzen (1972, 1974), Chang (1974), Duewer et al fl977), Stevart (1973), Widhopf (1974),

(22)

M O D E L E STRATOSPHERIQUE

Fig. 4. Représentation schématique des interactions entre modèles dynamiques, thermiques et aéronomiques.

t-* Ol

(23)

McElroy et_al (1974), Whitten et Turco (1973), Turco et Whitten (1977),

Whitten et_al (1977), Tuck (1975), Nicolet et Peetermans (1972, 1973), Brasseur et Nicolet (1973), Brasseur (1976, 1978), Brasseur et Bertin (1974, 1976), Derwent et_al (1976), Graystone (1978), Pyle (1978a, 1978b), Hesstvedt (1972, 1974), Rao-Vupputuri (1973), Shimazaki et Ogawa (1974), Jesson (1977), Cunnold et_al (1974, 1975), etc... Les modèles les plus simples

n'envisagent que les variations selon la dimension verticale et admettent donc implicitement l'uniformité des conditions horizontales (latitude et longitude).

Cette approche unidimengionnelle permet cependant de préciser l'importance des taux de production et de destruction des différents gaz considérés, d'estimer l'importance relative des conditions de transport par rapport

aux conditions chimiques et, enfin, de déterminer l'effet sur la distribution des constituants minoritaires de différents facteurs tels que les vitesses

de réaction, les sections efficaces d'absorption ou l'intensité du flux solaire.

Les modèles unidimensionnels possèdent évidemment des limitations propres. En particulier, ils ne sont pas appropriés pour rendre compte des variations selon la latitude ou la longitude. De plus, ils ne permettent pas de tenir compte de l'effet d'un transport horizontal ou de celui qui est lié aux différences d'ensoleillement suivant les saisons. Ainsi, dans le cas de l'ozone, le transport méridional joue un rôle primordial. Ce gaz, produit photochimiquement dans la stratosphère des régions tropicales est, en effet, transporté vers la tropopause et vers les régions polaires, principalement au cours de la saison hivernale. Il s'accumule aux hautes latitudes durant l'hiver pour atteindre un ^a-g-imum au début du printemps. Au cours de l'été, sa teneur décroît régulièrement jusqu'à son minimum qui se situe en automne. Un tel comportement ne peut être simulé que par un modèle qui soit au moins

bidimensionnel et qui tienne compte à la fois des variations, dans un plan méridien, de l'intensité du flux solaire, de l'intensité du transport, de la distribution de température et, ainsi, des taux de réactions chimiques et photochimiques.

Le caractère paramétrique de la représentation de la dynamique atmosphérique constitue la principale limitation des modèles bidimensionnels.

L'intensité du transport dépend, en effet, de facteurs phénoménologiques dont

(24)

1 7 . -

la valeur est mal connue et doit dès lors faire l'objet d'ajustements empiriques.

Lorsqu'il s'agit de réaliser une simulation complète de la dynamique en prenant également en compte les effets longitudinaux, il est requis d'utiliser une

représentation tridimensionnelle. Mais, si de tels modèles font l'objet d'une grande attention de la part des météorologistes, ils ne peuvent pas encore, pour des raisons liées à la puissance des ordinateurs actuels, traiter simultanément une structure dynamique évoluée et un nombre élevé de constituants minoritaires.

ation_du_tr§nsgort

Les études aéronomiques sont actuellement menées dans le cadre d'approches uni et bidimensionnelles. Dans chacun des deux cas, on adopte une représentation particulière des échanges dynamiques. Ainsi, lorsqu'on traite le problème selon la seule dimension verticale, l'équation de continuité (18) s'écrit

3n. 3<J>.

— - + — - - P. - L£ (20)

dt 3z 1 1

où représente le flux vertical des particules i. Celui-ci peut s'exprimer en fonction de la fraction molaire f^ « n^/n(M) par l'expression empirique (Colegrove et_al, 1965; Lettau, 1951) qui postule qu'un flux par diffusion

turbulente prend naissance dès que le gradient de la densité du gaz considéré diffère de sa valeur d'équilibre, sous l'effet de forces extérieures :

3f.

+ . = - K n(M) — . (21)

1 3z

Dans cette expression, n(M) représente la concentration totale et K un coefficient de diffusion turbulente ou, plus généralement, un coefficient d'échange. Ce formalisme empirique ne considère pas les mécanismes physiques propres à la turbulence mais identifie l'effet de celle-ci à un échange diffusif. Le coefficient K doit donc être considéré comme un paramètre macroscopique ajustable dont la valeur est encore insuffisamment connuepour

(25)

les applications aéronomiques. Son introduction est, en réalité, basée sur des considérations qui font intervenir l'échelle de turbulence. Mais, de manière plus simple, il est possible de déterminer l'amplitude de ce

coefficient d'échange à partir de la connaissance du temps moyen de résidence des particules au sein de l'atmosphère. Cette durée t^ est, en effet, directement liée à l'échelle de hauteur atmosphérique H et à la diffusivité R par l'expression (voir p. ex. Lettau, 1951)

H2

T - — (22)

R K

Dans la troposphère où H = 7 km et où le temps de résidence des particules est de l'ordre de 1 mois, on peut adopter pour K une valeur voisine

5 2 - 1

de 2 x 10 cm s . Par contre, dans la stratosphère ou H est compris entre 6,5 et 8 km et oû ce temps varie entre 1 et 2 ans, la valeur de K doit décroître

3 4 2 -1 et on peut choisir une valeur généralement comprise entre 10 et 10 cm s

Différents profils du coefficient K(z) ont été construits à partir de la connaissance de la vitesse de dispersion des particules radioactives (par ex. le tungstène) injectées dans la stratosphère lors des explosions nucléaires (Chang, 1973). Dans d'autres cas, on s'est basé sur la distribution verticale d'un constituant connu, essentiellement le méthane (Wofsy et McElroy,

1973; Hunten, 1975) ou l'hémioxyde d'azote (Schneltekopf et_al, 1977). De telles espèces chimiques ne sont produites qu'au niveau du sol et, après intégration de l'équation de continuité entre l'altitude z et l'infini, on peut écrire, en tenant compte de l'expression (21)

/ OO

L.(h) dh

K(z) - - — ^ . (23) n(M) —

dz

Il y a lieu de noter que, dans un schéma unidimensionnel, le coefficient d'échange doit représenter une situation moyenne sur l'ensemble du globe terrestre et qu'il doit donc être établi d'après un ensemble d'observations

(26)

1 9 . -

tenant coopte des variations selon la latitude et la longitude. La £igure 5 représente divers profils de K entre 0 et 50 km tels qu'ils sont adoptés par plusieurs modélistes. Les différences entre les valeurs utilisées peuvent

conduire à des variations très sensibles dans les distributions des concentrations calculées.

Lorsqu'on traite le problème à deux dimensions dans le plan méridien, on écrit l'équation de continuité dans un système de coordonnées sphériques et on impose des conditions de symétrie autour de l'axe des pôles. En désignant par y et z les longueurs mesurées respectivement le long des méridiens et de la verticale et en négligeant les termes dont la contribution est faible, on peut écrire pour chaque constituant i, si <p représente la latitude,

at

a ay

tg qp

a

•I •

3<|>f i dz

P. - L.

i i (24)

D'autre part, on suppose que l'ensemble des processus qui régit le déplacement des composés minoritaires peut être représenté en termes de mouvements moyens

(circulation générale) et de diffusion turbulente à grande échelle. En utilisant cette approche simple, les composantes du flux selon le méridien (y) et selon la verticale (z) peuvent s'écrire respectivement

<j>? - n(M) v f. - K.

yy

3f af

— - - K ay yz

az

(25. a)

•7 » n(M) v f. - K l zy

af. i ay

- K zz af. i az

(25 .b)

si v et w sont les composantes méridionale et verticale du vent (valeurs moyennes) et K , K - K et K sont les coefficients d'échange (diffusion

' yy' yz zy zz

turbulente à grande échelle caractérisée par le tenseur symétrique K).

(27)

a u t e u r s .

(28)

21.-

Depuis plusieurs années, des travaux de recherche se sont attachés à déterminer les caractéristiques propres au transport dans la stratosphère.

Différentes représentations de la circulation générale moyenne ont été publiées (Murgatroyd et Singleton, 1961; Vincent, 1968; Louis, 1974; Cunnold et_al,

1974, 1975; etc...). De même, plusieurs études ont été consacrées à la recherche des valeurs stratosphériques et troposphériques de K en fonction de la latitude et de la saison (Reed et German, 1965; Gudiksèn, Fairhall et Reed, 1968; Karol, 1972; Luther, 1973; Louis, 1974). Si les résultats obtenus permettent de dégager des tendances générales, ils sont cependant loin d'être totalement concordants.

Comme la séparation entre les vents moyens et la turbulence à grande échelle n'est pas univoque, il n'est pas possible d'adopter des coefficients provenant de sources différentes car il y aurait incohérence des données. On est donc souvent amené à rechercher des coefficients d'échange qui sont proches des valeurs de la littérature mais qui doivent être ajustées de telle manière que

la distribution calculée d'un composé tel que l'ozone soit conforme à l'observation.

Il convient enfin de noter le rôle particulier joué par le terme non diagonal K . Celui rend possible l'existence d'un flux contregradient c'est-

yz

à-dire l'accumulation d'un gaz dans les zones de faible production ou de forte destruction. Ainsi, dans la représentation qui vient d'être décrite, le maximum de la quantité d'ozone dans les régions polaires ne peut être représenté que pour une valeur suffisamment élevée de K ainsi qu'en témoigne la figure 6.

r yZ

R^grésentation_des_réactions_aéronomi^ues

Le calcul des taux de production et de destruction des composés minoritaires requiert la définition d'un schéma chimique et photochimique

décrivant les principales réactions aéronomiques de la stratosphère. Des schémas très complets ont été élaborés par Nicolet (1971, 1972, 1974, 1975) qui a

présenté une excellente synthèse des travaux de cinétique chimique en relation avec les composés oxygénés, hydrogénés, azotés, carbonés et halogénés de la stratosphère.

(29)

c o

to O o

V)

2 400 z> c

tu z o

NI ^ ^

o 300

Q UJ

8 200

|Kyz| =5x10

••|Ky 2|=106cm2s

90°N 50° N 0 °

ETE

LATITUDE

50°S HIVER

F i g . 6.- Distribution selon la latitude de la quantité totale d'ozone

(exprimée en unités Dobson) pour différentes valeurs du coefficient d'échange X . Dans chaque cas, K = cm^ s * et K = 10^

2 -i yz yy z*

cm s

ho K>

(30)

23.-

Les constantes cinétiques de réaction chimique sont dans la plupart des cas une fonction de la température de telle manière qu'elles sont

adéquatement représentées sous la forme

n ~ E /R T

k = k Tn e K i (26)

o

où E porte le n o m d'énergie d'activation et R est la constante des gaz. Les mesures au laboratoire effectuées pour différentes températures permettent de déterminer les paramètres kQ, E et n (n est souvent posé égal à zéro).

Les vitesses de la plupart des réactions d'intérêt stratosphérique sont à

présent connues mais il subsiste encore cependant un certain nombre d'incertitudes.

L'apport de uuuveaux résultats peut taodifiêr très sensiblement les conclusions obtenues par J e s modèles mathématiques.

Une réaction photochimique peut être caractérisée par la fréquence de photodissociation J de l'espèce en question. Cette fréquence dépend

directement de l'intensité du flux solaire à l'altitude considérée, de la section efficace d'absorption a du constituant considéré et de l'efficience

quantitique <f> de la photodfssociation correspondante. On écrira pour l'espèce l '

rk 2

JL («, X) » J VX) q(X' Z> X> dX (27)

où x représente l'angle zénithal du Soleil, X^ et X2 étant les limites

spectrales (longueur d'onde) à considérer. Dans une atmosphère où il est supposé que le rayonnement direct du Soleil n'est atténué que par les principaux

absorbants dans le domaine ultraviolet et visible (l'oxygène moléculaire, l'ozone et éventuellement le dioxyde d'azote), le flux à l'altitude z est donné par une loi de type Beer-Làmbért

- Tfl(X, z , x)

q ( * . z , X) - <!«,(*) e (28)

(31)

où q^CX) qui représente l'intensité spectrale du flux solaire aux confins de l'atmosphère, constitue une donnée fondamentale de tout problème aéronomique.

Le spectre solaire a fait l'objet de plusieurs observations. On pourra utiliser dans les modèles aéronomiques les valeurs qui résultent d'une analyse critique de Simon (1978).

Dans une atmosphère où seule l'absorption atténue le rayonnement, l'épaisseur optique t est donnée par la relation suivante, valable pour les longueurs d'onde intervenant dans la stratosphère . a

Ta( X , z , x) " sec x n ( 02) dh + oQ (X)J n ( 03) dh + oN Q (X)J n ( N 02) dh

(29)

La figure 7 représente, pour le rayonnement d'intérêt aéronomique, l'altitude à laquelle, pour un Soleil au zénith, l'épaisseur optique vaut l'unité. Cette figure montre que le rayonnement de longueur d'inférieure à 180 n m , ne pénètre pratiquement plus dans la stratosphère alors que pour X > 300 nm une grande partie du rayonnement atteint le niveau du sol.

La photodissociation des espèces chimiques dépend non seulement du rayonnement solaire direct mais aussi du flux diffusé par les molécules

atmosphériques, et par les aérosols. De même, il faut tenir compte de l'albedo par la surface terrestre ou par les nuages. Lorsqu'on envisage le cas d'une atmosphère absorbante et diffusante (diffusion moléculaire multiple et albedo du sol), le flux solaire de longueur d'onde X , à l'altitude z peut s'écrire

(Luther et Gelinas, 1976)

- (t + T ) p

q U , Z , X) = q . U ) e a 8 + J I(X, z , to) du (30)

où t est une épaisseur optique qui traduit l'atténuation du rayonnement sous S

l'effet de la diffusion et qui est déterminée par l'expression

(32)

LONGUEUR D'ONDE (nm)

F i g . 7.- Altitude à laquelle le rayonnement solaire de différentes longueurs d'onde est atténué d'un facteur 1 / e . (Epaisseur optique T » 1 ) .

' J

(33)

z

La section efficace permettant de calculer l'atténuation par diffusion de Rayleigh est donnée par

32 *3(y - 1) 2 3,9 x 10 - 1 6

3 n2(M) X* 4 (32)

[ X(nin)]

y représentant l'indice de réfraction de l'air. Dans l'expression (30), I(X, z, w) représente l'intensité spécifique diffusée dans l'angle solide w.

La détermination de I(X, z, u) eat effectuée par résolution de l'équation de transfert radiatif. Par rapport aux conditions d'une atmosphère purement

absorbante, le rayonnement solaire subit d'une part une atténuation supplémentaire (T ) et d'autre part un accroissement (terme "intégrale" de l'expression 30).

8

Selon les conditions envisagées, l'introduction de la diffusion multiple et de l'albedo peut soit accroître soit réduire le taux de photodissociation des molécules atmosphériques. Les investigations de Luther et Gelinas (1976), de

Callis et_al (1975), de Fiocco et al (1978), de Mugnai et al (1976) montrent comment sont distribués ces effets.

La concentration de certaines espèces chimiques peut varier fortement et rapidement au cours de la journée. Cette variation est attribuée essentiellement à l'évolution de la hauteur du Soleil au-dessus de l'horizon et par conséquent, à celle de l'absorption atmosphérique du rayonnement solaire. La variation

journalière de l'angle zénithal x du Soleil peut être déterminée par la relation

+ 23,45 degrés au solstice d'été à - 23,45 degrés au solstice d'hiver

(hémisphère Nord), et AH l'angle horaire du Soleil. Au moment du lever ou du coucher du Soleil, celui-ci, noté » est donné par l'expressipn

cos x " flin <P ^ + c o s ' c o s ^ c o s (33)

dans laquelle <p représente la latitude, 6 la déclinaison solaire, variant de

cos àtë" - tg <p tg 6. (34)

(34)

2 7 . -

Dans bien des cas, on envisage des conditions journalières moyennes.

Il faut alors définir la valeur moyennée sur 24 heures (ou éventuellement sur la durée du jour Tj) des fréquences de photodissociation :

1 r2 4 h

/ J(t) dt (35) 24h

Cette intégrale peut être estimée numériquement par une discrétisation,par exemple en 2 points. Dans ce cas, on trouve simplement

j . &

•g 33é

J(AH - S ) + J(AH - — ) (36)

Àu lieu de calcu er, comme on vient de l'indiquer, la valeur moyenne de la fréquence de photodi sociation, à savoir

- *(x->

J1 " J» « » , (37a)

certains auteurs déterminent une fréquence analogue en moyennant soit l'épaisseur optique

- 7 ( 5 "

J2 " J. e <3 7 b>

soit l'angle zénithal

" T<X)

J3 " J- 6 ' ( 3 7 C )

Les résultats peuvent diff .rer très sensiblement selon la méthode utilisée.

En réalité, si c'est le ca .cul <le J^ qui est le plus aisé, c'est celui de J^

qui aboutit à une moyenne .orrecte du coefficient de photodissociation.

A titre d'indication, la figure 8 représente, pour différentes conditions saisonnières et pour différentes latitudes la valeur moyenne de

(35)

F i g . 8 . - V a l e u r moyenne de l ' a n g l e z é n i t h a l du S o l e i l à d i f f é r e n t e s l a t i t u d e s e t p o u r une d é c l i n a i s o n du S o l e i l 5 = - 10° dans l e s h é m i s p h è r e s Nord e t Sud. Les c o u r b e s s u p é r i e u r e s se r a p p o r t e n t à une moyenne

c a l c u l é e s u r 24 h e u r e s ( j o u r • n u i t ) t a n d i s que l e s c o u r b e s

i n f é r i e u r e s c o r r e s p o n d e n t à une moyenne d é t e r m i n é e e n t r e l e l e v e r e t l e c o u c h e r du S o l e i l ( j o u r ) .

N>

00

i

(36)

29.-

l'angle zénithal déterminée sur la période du jour ou sur une période de 24 h e u r e s .

On suppose en général que l'utilisation d'un flux solaire m o y e n

c o n d u i t , après résolution des é q u a t i o n s , à des valeurs moyennes des c o n c e n t r a t i o n s r e c h e r c h é e s . Cette h y p o t h è s e simplifie c o n s i d é r a b l e m e n t les calculs mais p r é s e n t e dans certains cas un caractère trop a p p r o x i m a t i f . L'existence de termes n o n

linéaires p e u t , en e f f e t , engendrer des résultats erronnés si les moyennes ne sont pas calculées c o r r e c t e m e n t . Ces termes se p r é s e n t e n t p a r exemple sous

la forme

k n ^ ^

lorsqu'on traduit l'effet d'une réaction entre 2 c o r p s . On écrira p o u r retrouver une e x p r e s s i o n dépendant des valeurs moyennes des c o n c e n t r a t i o n s n ^ et n ^

k nx - o k n1 i j " n^ (38)

. "l "2 a • _

nl °2

est proche de l'unité si la concentration de l'un des deux constituants varie p e u durant la j o u r n é e et est p r a t i q u e m e n t n u l si la p r é s e n c e des d e u x e s p è c e s n'est jamais simultanée (p. e x . un gaz e s t présent le jour et l'autre la n u i t ) . Cette m a n i è r e de traiter le problème revient à rechercher une v a l e u r e f f e c t i v e de la constante cinétique de r é a c t i o n . A titre d ' e x e m p l e , le taux de destruction de l'oxygène n o n apparié dans la stratosphère m o y e n n e par les oxydes d'azote est donnée par

L ( 0x) - 2 b3 n ( 0 ) n ( N 02) (39)

Si on suppose que l'oxygène atomique disparaît instantanément et complètement après le coucher du S o l e i l , que la concentration de N 02 double durant la n u i t et que l'on situe au m o m e n t de l ' é q u i n o x e , on trouvera

(37)

1 2 L(0 ) - 2 b - n.(0) n.(N0.) - 2 b - n(0) n(N0 )

x j 2 J J * 3

(40)

si Qj représente une concentration supposée constante durant le jour. Dans ce cas précis, la valeur "effective" de b^ est

b3 " - b3 '

J 3 J

L'ensemble de ces problèmes des moyennes a été abordé notamment par Kurzeja (1975), Wuebbles et Chang (1975), Turco et Whitten (1978).

3°MiBË_2hxsi^ue_et_condic ions limites

Ce sont essentiellement les processus physiques et chimiques qui

fixent le domaine qui doit être pris en considération pour étudier le comportement d'un constituant minoritaire ainsi que le bilan de ses productions et de ses

destructions. Ainsi, lorsqu'on envisage par exemple la destruction de l'ozone par les composés chlorés, dont l'action est maximale entre 30 et 45 km, l'étude doit s'étendre au moins jusqu'à l'altitude de la stratopause. Les sources du chlore atmosphérique se situant au sol,, c'est à ce niveau que doit se situer la limite inférieure de l'étude. En réalité, le domaine compris entre 0 et 50 km permet une analyse réaliste des phénomènes liés à la stabilité de l'ozonosphère.

Au niveau du sol, il est commode de prescrire une concentration assurée au titre de condition à la limite inférieure. Pour certaines espèces produites par exemple biologiquement ou industriellement au niveau zéro, il peut être plus indiqué de fixer la valeur du flux injecté dans la troposphère (c'est-à-

dire le taux d'émission auquel on soustrait la destruction à la surface terrestre).

Comne les phénomènes de transfert au travers de la tropopause sont très complexes et difficilement représentables, certains modélistes préfèrent considérer la tropopause conme limite inférieure de leur domaine d'étude et sont alors amenés à fixer une condition (concentration ou flux) à ce niveau.

i

(38)

31.-

A la limite supérieure de la stratosphère, les conditions sont en générales difficiles à prescrire en raison de la mauvaise connaissance actuelle de la distribution des espèces chimiques à ce niveau. Les conditions aux limites tiendront compte des caractéristiques propres à chaque constituant. Ainsi, pour l'ozone, on exprimera (Nicolet, 1972) que ce gaz se trouve en état d'équilibre photochimique.

Lorsqu'on aborde l'aspect bidimensionnel, il faut également préciser des conditions aux limites latérales du domaine. Pour des raisons de symétrie autour de l'axe des pôles, on écrit que le flux méridional doit être nul à + 90 degrés de latitude.

Enfin, dans le cas des problèmes évolutifs, il convient d'adopter des conditions initiales. Celles-ci peuvent par exemple s'identifier aux données de l'observation, lorsque celles-ci sont disponibles. Lorsqu'on simule une

perturbation atmosphérique, les conditions de départ sont en général les résultats obtenus par le calcul dans le cas de l'atmosphère non perturbée.

4. METHODES MATHEMATIQUES

La détermination de la distribution spatio-temporelle des composés mineurs de l'atmosphère nécessite la résolution de systèmes d'équations aux dérivées partielles du type parabolique. Comne les constantes de temps associées aux diverses équations qu'il convient de traiter sont directement liées aux vitesses de réactions différant fortement selon le processus aéronomique, le système à résoudre est dans la plupart des cas mal conditonné, ("stiff"). En d'autres termes, même si on recherche l'évolution de la concentration des gaz à grande échelle de temps, le choix du pas d'intégration At sera, en général, dicté par la constante de temps associée aux composés les plus réactifs. Dans les problèmes de la stratosphère, on peut être conduit à s'imposer une valeur de At qui n'est pas supérieure à 1 ys. Ceci indique que, dans des conditions normales d'utilisation d'un ordinateur, il n'est pas possible, sans aménagement de la méthode numérique, de calculer l'évolution d'une série de constituants minoritaires pendant plusieurs mois, et §_fortiori, plusieurs années. Cette

(39)

difficulté est résolue par diverses approches particulières du problème. Il est supposé que l'on adopte un schéma de discrétisation spatio-temporel de chacune d'entre elles qui est lui-même stable. Cependant la présence de non-

linéarités dues aux termes chimiques et photochimiques peut entraîner des instabilités.

Lorsqu'on souhaite obtenir une distribution moyenne des gaz minoritaires de l'atmosphère, on se limite souvent à la recherche d'une solution stationnaire de l'équation de continuité. On applique alors la méthode des différences finies qui substitue aux équations différentielles un système algébrique, en général non linéaire. Celui-ci est alors résolu, par exemple, par une méthode itérative.

Cependant, le mauvais conditionnement du système peut engendrer des oscillations et rendre difficile la convergence vers la solution. On est alors amené à grouper différentes espèces en sommant leurs équations de continuité respectives. On forme ainsi, à partir de gaz très réactifs, des systèmes chimiquement isolés ou quasi isolés. En effet, dans la plupart des cas, les réactions rapides traduisent des couplages entre constituants d'une même famille.

Cette méthode est utilisée pour déterminer par exemple le comportement global de 0 , HO , NO « t C1X. Dans le cas des composés de l'oxygène traités

x x y

dans un modèle d'oxygène pur, les constantes de temps de certaines réactions propres à l'ozone et à l'oxygène atomique sont rapides. Par contre, le

temps associé à l'équation globale de 0x = 0 + 0^ atteint plusieurs années dans la stratosphère inférieure. La distribution de 0^ est obtenue par la méthode des différences finies et celle des composés individuels 0 et 0^ est alors déterminée en adoptant pour le composé le plus réactif, c'est- à-dire l'oxygène atomique, des conditions d'équilibre photochimique.

Lorsqu'on recherche une solution évolutive des équations de

continuité et de transport, on peut d'abord envisager une méthode totalement explicite. Dans ce cas, les termes de transport sont discrétisés et sont évalués, conme les termes de chimie, au temps du précédent pas de calcul t - At. La concentration au temps t des divers composés est alors calculée par une expression du type

(40)

3 3 . -

v » w„ . + At F(w , t - At) , (41) t t - At t - At

où v constitue un vecteur dont les composantes représentent la concentration des gaz considérés en chaque point du domaine spectral et où F(wfc , t - At) regroupe les termes de production, de destruction et de transport. Le calcul de la concentration au temps t s'avère donc très commode par cette méthode explicite qui a été utilisée par exemple par Jessen (1973) pour le calcul de la distribution de l'ozone stratosphérique dans un modèle bidimensionnel.

Cependant, cette méthode pose de sérieux problèmes de stabilité. Lorsque la fonction F(w, t) est linéaire,

P(w, t) - A(t) w + B(t) , (42)

le schéma explicite n'est stable que si le pas At est inférieur à la plus

petite valeur de - 2/Be(X^) où < 0 sont les valeurs propres de la matrice A.

Dans les systèmes mal conditionnés, les valeurs propres sont très dispersées et la stabilité est donc déterminée par la plus grande d'entre elles. On est donc amené à utiliser dans la plupart des cas des pas d'intégration très petits, ce qui explique pourquoi beaucoup d'auteurs ont abandonné cette méthode.

Le schéma totalement implicite conduit à une expression du type

w =» w„ ... + At F(w , t) (43) t t - A t t

dont la solution n'est plus immédiate. On est en général conduit à utiliser un processus itératif de résolution sauf si F(wfc , t) est linéaire. Dans ce cas, il faut inverser un système algébrique qui, en vertu de (42) et (43), s'écrit

[ 1 - A At ] w t ° w t _ A t + A t B (44)

ce qui pose parfois des difficultés. Dans le cas linéaire, on peut montrer que le schéma implicite est inconditionnellement stable si la partie réelle

(41)

des valeurs propres A^ de la matrice A est toujours négative. Lorsque le système est non linéaire, les instabilités apparaissent d'autant plus

rapidement que les termes non linéaires sont importants. Mais, les méthodes implicites restent plus stables que les schémas explicites.

En vue d'accroître la précision du résultat, on est parfois amené à envisager un schéma semi-implicite. On écrit alors

w„ - w„ . + At [ (1 - 8) F(v _ , t - At) t t - At t - At

+ 6 F ( vt , t)] (45)

où 9 est un facteur compris entre 0 (technique purement explicite) et 1

(technique purement implicite). Le choix de 0 résulte en général d'un compromis entre les nécessités de précision et de stabilité.

Les problèmes agronomiques sont en général traités par une approche implicite ou semi-implicite. Shimazaki et Ogava (1974), Whitten et Turco (1973) et Stevart (1973) ont établi des modèles de l'atmosphère par cette technique.

Ils discrétisent les ternes de transport selon la méthode de Crank-Nicholson (1944). Cependant, la manière de coupler les différents constituants diffère quelque peu selon les auteurs. Shimazaki et Ogawa (1974) forment des familles de composés isolés ou quasi isolés et adoptent des conditions d'équilibre photochimique pour les gaz très réactifs. Ils résolvent alors l'équation qui se rapporte à une première famille en adoptant, pour les autres constituants, la concentration calculée, au pas précédent. En faisant usage de la solution obtenue, ils traitent une deuxième famille et ainsi de suite. Dans cette approche, la solution obtenue dépend de l'ordre de succession du traitement de chacune des équations; on est alors amené à réaliser des itérations à chaque pas de temps, de manière à obtenir des concentrations qui satisfont toutes les équations de continuité au même instant. La méthode de Shimazaki s'avère donc relativement longue.

Figure

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Références

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