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Effet des hautes températures sur l'émanation du radium et de ses produits

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(1)

HAL Id: jpa-00242247

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Submitted on 1 Jan 1907

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radium et de ses produits

W. Makower, S. Russ

To cite this version:

W. Makower, S. Russ. Effet des hautes températures sur l’émanation du radium et de ses produits.

Radium (Paris), 1907, 4 (6), pp.235-239. �10.1051/radium:0190700406023501�. �jpa-00242247�

(2)

diluées dans la chaux ou dans ses composés donnent

un optimum de cathodo-luminescence pour une dilution d’environ 1/100. L’étude suivante que j’ai effectuée

en commun avec M. Garnier, démontre que cet opti-

mum se trouve déplacé dans le cas de la photolumi-

nsecence des sulfures alcalino-terreux contenant des terres rares.

« Les corps phosphorescents que nous avons étudiés ont été ainsi préparés : le carbonate alcalino-terreux bien purifié est dissous dans l’acide azotique ; puis on

y ajoute goutte à goutte une solution très diluée du nitrate de la terre rare et l’on précipite le tout par le

carbonate d’ammonium. f’e procédé a l’avantage,

comme l’a montré M. Urbain, de mêler bien intime- ment la substance excitatrice à la masse principale. Le

carbonate obtenu est chauflë avec une quantité déter-

minée de soufre ; le creuset encore rouge était plonge

dans de la glace fondante, afin d’obtenir une solution

solide sursaturée 1. »

En] général, les corps phosphorescents que nous

avons préparés n’étaient pas seulement formés de l’élé-

ment électronogène et de l’élément luminophore; mais

nous ajoutions un fondant qui était incorporé au sul-

fure et chaufl’é 10 minutes avec lui.

Les préparations que nous donnons plus loin et qui

concernent le praséodyme, le néodyme, l’erbium et le

samarium, ont été faites d’après les indications ci- dessus et excitées aux rayons ultra-violets d’une lampe

à mercure en quartz.

Sulfures au I)î-aséodyme -

1 : 0g,5 Ca S + 0£,02 S04 K2 + O£,0002 Pr; phosphore-

ceinre rose foncé durable.

Il : 0%5 Ca S + 0%02 S04 Na2 + 0g0002 Pr; phosphores-

cence verdàtre (due au cuivre) ?

Chauffés vers 200°, 1 devient rouge, Il devient d’abord plus

vert, puis rouge.

Sulfure au néodyme:

0%5 Ca S + Ur,02 804 Na2+ 0g,0002 Nd; phosphorescence verdàtre ; chauffé cornme les précédents, fait place à une

belle phosphorescence rouge qui se change, aux tempé-

ratures plus élevées, en une de nuance violette.

Sulfute au samarium :

0g,5 SrS + 0g.02 S04 lliaQ + 0-’,OOOOt2 Sn; très vive phos- phorescence jaune d’or, décline assez vite au début, mais

reste ensuite longtemps jaune orange.

On peut remarquer, au spectroscope, dans ce sulfure, deux lignes rouges et une ligne jaune vert, dont les longueurs

d’ondes ont a peu près 60403BC03BC pour l’une des raies rouges, 55003BC03BC à 56003BC03BC pour la raie verte. La ligne rouge de plus grande longueur d’onde était si faible qu’il nous a été impossible de la déterminer

Sulfure à l’erbium :

1g Sr S + 0g,015 SO4 Na + 0g,0000 18 Er; phosphorescence jaune citron.

Pour déterminer le maximum d intensité lumineuse,

nous avons fait varier la quantité de terre rare incor- porée dans un poids constant de sulfure. Cette étude,

faite seulement sur le samarium, nous a montré qu’il

suffisait de 1 partie en poids de samarium pour 25 000 parties de sulfure de strontium ou due 1 partie

de samarium pour 6000 parties de sulfure de calcium,

afin d’obtenir le maximum d’intensité lumineuse. Le

degré de dilution est beaucoup plus grand dans le cas

de la phosphorescence des terres rares incorporées

aux sulfures et excitées par la lumière ultra-violette que dans ces mêmes terres rares incorporées aux oxydes

et excitées par les rayons cathodiques. »

Nous voyons donc que la théorie proposée paraît

bien rattacller les phénomènes très divers dephospho-

rescence et fluorescence. Comme ces phénomènes n’ont

été étudiés, jusqu’à présent, qu’au point de vue quali- ficatif, nous possédons encore trop peu de données pour

préciser plus notre théorie ; mais nous espérons que, dans cette forme nécessairement incomplète, elle

pourra rendre quelques services en guidant les recher-

ches expérimentales et en suggérant quelques idées

nouvelles dans ce domaine.

11 juin 1907.

Effet des hautes températures sur

l’émanation du radium et de ses produits

Par W. MAKOWER et S. RUSS [Laboratoire de physique de l’Université de Manchester.]

1.

-

Vitesse de disparition de 1’émanation du radium à 11000 C.

Un a montré dans un précédent mémoire’ que l’activité de l’émanation du radium, scellée dans un

1. C. R. de l’Acadé1n. des Sciences, 22 avril 1907.

2. W. MAKoWER. Proc. Roy. Soc,, A vol. 77, 1906.

tube de quartz, est temporairement modifiée par une brève exposition à des températures de 1000° à

1200° C. Les résultats observés rendaient probable le

fait que cette modification n’était pas due à une alté- ration de l’émanation elle-même, mais plutôt à un changement d’activité d’un des produits à décrois-

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/radium:0190700406023501

(3)

sance rapide qui sont en équilibre avec l’émanation.

Il semblait pourtant désirable de mettre ce point hors

de doute, et à la suggestion du professcur J. J. Thom- son, nous avons mesuré la vitesse de disparition de

l’émanation maintenue à 11000. L’expérience montre

que cette vitesse est la même qu’à la température ordinaire, l’activité tombant de moitié en 5,88 jours.

Ce nombre est intermédiaire entre celui de Curie i

(5,99 jours) et celui de Rutherford et Soddy 2 (3,71 jours).

La méthode de mesure est la même que celle qui

a été employée dans les premières recherches et la

figure 1 reproduit le schéma du montage. On a pourtant pris des précautions plus grandes pour éli- miner les erreurs pouvant provenir des variations de

Fig. 1.

sensibilité de l’électromètre pendant les 10 jours qu’ont duré les observations. A cet effet, l’ionisation

produite dans un condensateur cylindrique à air par les rayons B et y provenant du tube de quartz qui ren-

ferme l’émanation était comparée à celle que donnait

une quantité constante d’uranium dans un condensa- teur plan. Admettant la constance de cette dernière,

il était possible de corriger de légères variations de sensibilité de l’électromètre.

Un petit tube de quartz était rempli de l’émanation d’environ 5 milligrammes de bromure de radium, puis

scellé au chalumeau oxhydrique. Après avoir attendu

6 heures pour obtenir l’équilibre radioactif, on mesu- rait l’activité à intervalles rapprochés pendant

4 jours. Puis on plaçait le tube dans un petit four à

résistance en fil de nickel et on le maintenait à 1100°

pendant une heure, après quoi on le retirait et, en mesurant son activité, au bout de quelques minutes

on trouvait une diminution de 6 pour 100. Puis on

replaçait le tube dans le four et on l’examinait une

fois par jour pendant 4 jours en le retirant du four aussi peu de temps que possible et-faisant la mesure à la manière ordinaire. Toute l’opération pouvait se

faïre en quelques minutes et on n’a pu introduire que de très petites erreurs en permettant à l’émanation de

se refroidir pendant ce temps. En enlevant le tube de quartz du four après 4 jours de chauffage, on trouvait

un accroissement d’activité pendant 2 ou 5 heures,

tout comme si on ne l’avait chauffé que pendant

1. P. CUUIE, C. R., vol. 135, p. 857, 1902.

2. RUTHEHFORD et Soum. Phil. JIaq., avril 1903.

1 heure, la valeur finale étant celle qu’on aurait eue

s’il n’y avait pas eu de chauffage du tout. Un nouveau chauffage du quartz montrait que 1°émanation avait

gardé sa propriété de changer temporairement tac-

tivité.

Tableau I.

Les nombres sont donnés dans le tableau 1 et construits graphiquement dans la figure 2. Les ordon-

nées sont les logarithmes des activités en unités arbi- traires, les abscisses représentant le temps en heures.

1

Fig. 2,

On voit que les points de la partie AB de la courbe où l’émanation était à la température ordinaire sont sur

une droite parallèle à la portion CD l’émanation était à 1100° C. Après refroidissement, les nouveaux

points se trouvent sur le prolongement de AB. Un

nouveau chauffage d’une heure donne le point G sur

le prolongement de CD.

Puisque la vitesse de chute de l’émanation n’est pas altérée par l’effet de la température, il faut que le changement d’activité observé lors du chauffage

soit dù à une altération d’un des produits à décrois-

sance rapide A, B ou C.

Les expériences suivantes ont été faites pour décider lequel de ces produits est affecté par l’éléva- tion de température.

II.

-

Effet des hautes températures

sur la radioactivité induite du radium.

L’expérience consistait à rassembler sur deux fils

le dépôt actif d’une grande quantité d’émanation du

(4)

radium. Pour cela, on plongeait simultanément les deux fils pendant 5 ou 4 heures dans un récipient plein d’émanation, les fils étant placés suivant l’axe du

récipient. A l’aide d’un champ électrique, on char- geait les fils négativement en ayant soin que le fil réservé pour le chauffage soit exposé à un champ uni-

f’orme. De cette façon, on pouvait obtenir des activa-

tions assez intenses pour permettre des mesures. On

retirait les fils, et le fil à chauffer (fil de platine)

était scellé dans un tube de quartz. On mesurait son

activité avant et après chauffage et on la comparait à

celle de l’autre fil (fil d’acier maintenu à la tempéra-

ture ordinaire). Le chauffage ne commençait que 20 minutes après qu’on avait retiré les fils de l’éma- nation, de sorte que le radium A présent était en quantité négligeable.

Dans les premières expériences, on a employé

exactement le même dispositif qu’avec l’émanation.

Mais on a obtenu ainsi des résultats discordants et

l’on a trouvé que l’ionisation produite pouvait varier

par rotation du fil dans son support. Ce changement

devait tenir à un défaut d’uniformité dans le dépôt radioactif, le fil présentant suivant les cas des côtés

plus ou moins actifs à la chambre d’ionisation. Les rayons provenant du côté le plus éloigné ont à tra-

verser l’épaisseur du fil et il peut en résulter des dis- cordances du genre de celles qui ont été relevées.

On a par suite modifié l’appareil et on s’est bien

trouvé du dispositif suivant qui correspond à une

niéthode différentielle. La figure 5 montre le schéma

l’ig. 5.

du montage. Un fil de platine de 4 centimètres de

long et 5 millimètres de diamètre était scellé dans un

petit tube de quartz juste assez large pour le recevoir et assez long pour être scellé sans échauffement im- portant du fil. Puis on plaçait le fil dans un tube de bois A, long de 6 centimètres et juste assez long pour ecevoir le tube de quartz. L’épaisseur du hois 1 était de

1. On a choisi le bois, parce que son absorption pour les layons actifs est relativement petite, et qu’on pouvait ainsi

4---,5 ; le tube de bois était couvert d’une feuille d’aluminium reliée métalliquement à une forte tige de

laiton r traversant un bouchon d’ébonite et servant de

support au tube de bois. Le tube de bois est placé

dans l’axe d’un cylindre métallique creux B fermé à un

bout et entouré d’un autre cylindre extérieur relié au

sol. Par le bouchon d’ébonite D passe une tige de

laiton F reliée à l’une des paires de quadrants d’un

électromètre Dolezalek et servant de support au cy- lindre B. L’activité du dépôt sur le fil de platine se

mesurait par le courant de saturation entre A et B.

Le fil d’acier W était monté dans un tube de verre

à l’extrémité d’une tige R placée à angle droit. Une

vis S permet d’approcher ou d’éloigner le fil du réci-

pient V. Dans l’axe de V est une tige ce laiton

isolée P et reliée à la même paire de quadrants

que B. L’autre paire de quadrants est en permanence

au sol. Le courant de saturation dans V sert de me- sure à l’activité du fil W et l’anneau de garde g évite

les erreurs dues aux fuites de V sur l’électromètre.

Une batterie de 300 petits accumulateurs servait à

charger 1 et V. Les éléments étaient en série, le pôle négatif de la batterie est relié à V, le pôle positif’ à r

et le milieu au sol.

Les fils r et w ayant été exposés à la même émana-

tion pendant le méme temps et enlevés simultanément, leur activité diminuait avec la même vitesse. On ré-

glait la position de W de façon que le courant de satu- ration en V soit sensiblement égal et opposé au cou-

rant entre A et B. Ceci fait, l’électromètre ne donnait

plus qu’un très léger déplacement quand on l’isolait pendant une minute. On avait là une mesure de la dif- férence entre les courants de saturation dans les deux

récipients. On pouvait aussi mesurer chaque courant séparément. Aussi longtemps qu’on ne chauffait pas le tube de quartz contenant le fil de platine, l’équi-

libre se maintenait, même si on enlevait et remettait

le tube. C’est là un point qu’on a vérifié plusieurs

fois avant chaque expérience de chauffage. Mais quand

on remettait le quartz après chauffage, l’équilibre

était troublé, la radiation du platine avait changé. Sauf

Tableau II.

avoir des parois assez épaisses et percer un trou assez centré pour obtenir une bonne uniformité du rayonnement émis dans

toutes les directions. Avec l’acier qu’on aurait dù prendre

beaucoup plus mince, cette condition n’aurait pu être réalisée.

(5)

dans une expérience (no 5, tableau Il), la radiation (lu i

dépôt acti f était moins intense qu’elle n’eût été sans chauffage. Les résultats sont consignés dans le ta-

beau II. Dans chaque cas, le tube de quartz ou, aux températures moins élenées, le tube de verre conte-

nant le fil de platine activé est resté dans le four pen- dant 5 minutes. On mesurait l’activité du fil de pla-

tinc retiré du four, puis on continuait les observations pour voir si la différence d’activité pour cent entre le fil chauffe se maintenait constante ou non. On a

trouvé que cette diti’érencc diminuait constamment

quand on laissait le fil qui avait été chauffé à la

température ordinairc. Il s ensuit que l’activité du fil chauffé tombe moins vite que celle de l’autre. La

ligure 4 fait voir le résultat des expériences. La

Fig. 4.

courbe 1 donne la vitesse de disparition de l’activité induite dans le fil d’acier non chauffé ; les ordonnées

représentent l’activité et les abscisses le temps compté à partir du moment les fils ont été

retirés de l’émanation. La courbe Il donne la y- tesse de disparition après chauffage. La courbe

III est une courbe calculée en supposant con-

stante la didèrence’ relative d’activité des fils. On voit que les courbes 1 et II s’approchent l’une de

l’autre plus vite qu’elles ne feraient au cas les deux

fils diminueraient d’activité de la même manière.

L’accroissement du temps de chauffage de 5 à 15

minutes semble sans effet appréciable, les chutes d’ac-

tivité ne sont pas augmentée. Le tableau III corres-

pond à ce cas.

a

Tableau III.

III.

-

Discussion des résultats.

L’explication la plus simple de ces phénomènes

semble être que le radium C subit un changement brusque à haute température, avec diminution d’ac-

ivité. Le radium B reste inaltéré et continue a pro- duire normalement du radium G après qu’on a retiré

le fil du four. L’activité induite mesuréepar les rayons

P et y (qui sont émis par C ct non par B) donne une

mesure de la quantité de C présente à chaque instant,

et par suite, si le radium C est affecté par les hautes

températures, on peut s’attendre au changements brusque d’activité qu’on observe en elfet. Après qu’on

l’a retiré du four, C disparait et est remplacé par

une nouvelle quantité provenant de B, produite auprès

que le tube de quartz a été sorti du f’our. Les activités des fils d’acier et de platine doivent donc tendre à s’é-

galiser avec le temps. C’est bien ce que fait voir la la figure III.

IV.

--

Résumé des résultats.

1 ° Le changement d’activité observé quand on porte l’émanation du radium à une haute température n’est

pas dù à une altération de l’émanation elle-même, car

sa constante de temps reste la même après chauffage

à 11 00° .

90 Le changement est à un changement tle B ou

de C, car l’activité du mélange de ces substances est

modifiée par le chauffage.

50 Le changement est probablel1lent à une

influence de la température sur le radium C. Cette conclusion est en accord avec les données de Curie et Danne 1.

(Note ajoutée le 25 janvier 1907).

Nous apprenons entre temps que M. Bronson a fait

quelques expériences intéressantes sur l’effet des hautes températures sur l’activité du radium. Ses ré- sultats semblent au premier abord difficiles à conci- lier avec les nôtres. -

Il conclut de ces expériences qu’il n’y a pas de

changement d’activité du radium, même à i 600°, et

que le changement d’activité de l’émanation chauffée

en tuhe de quartz est purement apparent. Il attribue l’effet à une distillation de l’activité induite vers

les extrémités du tube pendant le refroidissement.

Cette explication, qui conviendrait peut-être aux expé-

riences de notre premier mémoire, est inapplicable ici, car on a employé des tubes de quartz si petits qu’on imagine difficilement un changement de distri-

bution dû à une condensation irrégulière. De plus, un

tel changement serait presque sans effet dans le dispo-

sitif actuel.

Nous nous sommes convaincu de ce dernier fait en

employant un fil plus court scellé dans le quartz et en

le déplaçant dans la cavité de l’électrode centrale. Un

déplacement du fil de la demi-longueur de la cavité

ne produisait qu’un changement de 12 pour 100 dans

l’ionisation. Pour expliquer l’effet du chauffage par

1. C. Ru vol. 138, pages 748-751, mars 1903.

(6)

des changements de distribution il faudrait donc ad- mettre, ce qui est bien improbable, une distillation presque intégrale d’une des extrémités du tube à l’autre. De plus, en renversant bout pour bout le tube de quartz après chauffage u 1000°, on n’obtenait pas de changement appréciable de l’ionisation.

Il y a plusieurs différences importantes entre les expériences de Bronson et les nôtres. D’abord Bronson

a chauffé le radium lui-mênie, nous avons chauffé la radioactivité induite séparée du radium et de l’émana- tion. C’est une circonstance qu’il faut mentionner, bien qu’on ne voie guère comment elle peut influencer les résultats.

Une différence plus importante est que Bronson me- surait l’activité à chaud, et nous après refroidisse- ment.

Or l’activité mesurée par les rayons B donne une

mesure de la quantité de radium C présente, qui dé- pend à son tour de la vitesse de formation de ce pro- duit. Et comnc il ne semble pas y avoir de modifica- tion constante des produits qui précèdent le radium

C, l’activité a sera inaltérée si l’on opère en régime d’équilibre. Le radium C disparaîtra avec une vitcsse qui ne dépend quc de sa vitesse de formation, ct celle- ci, nous l’avons dit, reste constante. Le rayonnement

sera donc inaltéré, sauf pendant le temps nécessaire à l’établissement de l’équilibre entre C et les produits

dont il décrive, après que le changement au chauf- fage a eu lieu. Nous ne connaissons rien sur ce temps

et il est donc possible qu’un changement inobservable à chaud se manifeste à froid. Peut-être donc les expé-

riences de Bronson ne sont-elles pas en contradiction

avec les nôlres.

Novembre 1906. [Traduit de l’anglais par L. Bloch.]

Sur les rayons d’électricité positive

Par J. J. THOMSON.

[Laboratoire Cavendish, Cambridge.]

EN 1886 Goldstein découvrit que, lorsque dans un

E tube à vide la cathode est perforée, des rayons passent à travers les ouvertures et produisent

de la luminosité dans le gaz en arrière de la cathode;

la couleur de la lumière dépend du gaz dont le tube est rempli et coïncide avec celle de la gaine qui recou-

Fig. 1,

vre immédiatement la surface d’avant de la cathode. L’aspect de ces rayons est celui de la figure 1, l’anode étant supposée à gauche de la cathode KK.

Les rayons apparaissant à travers les

étroits canaux de la cathode, Goldstein les a appelés Kanalstrahlen; main-

tenant que nous connaissons mieux leur nature, le nom de « rayons posi-

tifs >> conviendrait mieux. Goldstein fit voir qu’un champ magnétique ca- pable de dévier très énergiquement

les rayons cathodiques était sans au-

cune action sur les rayons canaux.

Par l’emploi de champs magnétiques intenses, M. Tien a montré que ces rayons étaient déviables, dans le sens contraire des rayons cathodiques, indiquant par là qu’ils portent

une charge positive. Ce résultat a été confirmé par la

mesure de la charge électrique reçue par un cylindre

où les rayons pénètrent par un petit trou, et aussi par

l’étude du sens de la déviation électrostatique. En

mesurant simultanément les déviations électrique et magnétique, Wien a trouvé par les méthodes ordi- naires les valeurs de e m et de la vitesse des rayons.

Il a trouvé pour la valeur maximum de e m le nombre i0B qui est identique à celui que donne l’atome d’hydro- gène dans l’électrolyse. Les propriétés générales des

rayons canaux sont résunées dans un excellent mémoire d’Ewers1.

Comme l’étude de ces rayons semble importante

pour la connaissance de l’électricité positive, j’ai fait

une série de déterminations de e m pour les rayons posi-

tifs dans différentes conditions. Les résultats sont décrits ci-dessous.

Appareil.

Écran employé pour déceler les rayons.

-

Les rayons étaient décelés et localisés par la phospho-

rescence qu’ils produisaient sur un écran placé au

bout du tube. On a examiné un grand nombre de

substances pour déterminer celle qui donne la fluo-

rescence la plus vive sous l’action des’ rayons. En fin

1. V. Ions, Electrons et Corpuscules, t. I. Extraits lraduüs

par L. BLOCH et lahrb. d. Elektronik, III, 1906, page 291.

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