Pompage optique des centres F dans KBr

HAL Id: jpa-00205553

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00205553

Submitted on 1 Jan 1963

HAL is a multi-disciplinary open access

archive for the deposit and dissemination of

sci-entific research documents, whether they are

pub-lished or not. The documents may come from

teaching and research institutions in France or

abroad, or from public or private research centers.

L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est

destinée au dépôt et à la diffusion de documents

scientifiques de niveau recherche, publiés ou non,

émanant des établissements d’enseignement et de

recherche français ou étrangers, des laboratoires

publics ou privés.

Pompage optique des centres F dans KBr

N.V. Karlov, J. Margerie, Y. Merle-d’Aubigné

To cite this version:

N.V. Karlov, J. Margerie, Y. Merle-d’Aubigné. Pompage optique des centres F dans KBr. Journal de

Physique, 1963, 24 (10), pp.717-723. �10.1051/jphys:019630024010071700�. �jpa-00205553�

717.

POMPAGE

_OPTIQUE

DES CENTRES F DANS KBr

Par N. V.

_KARLOV,

Institut _Lebedev, Moscou

J.

_MARGERIE,

École Normale _Supérieure, Paris

et

Y.

_{MERLE-D’AUBIGNÉ,}

Laboratoire de _Physique Générale, S. A. C. M., Grenoble.

Résumé. 2014 On _a étudié

en _présence d’un _{champ magnétique} et en

lumière

_{polarisée circulairement,}

l’absorption optique des centres F du KBr. On en a déduit _que la bande F _possède une structure.

La méthode _optique utilisée _permet d’étudier sur des échantillons très peu concentrés certaines propriétés de _{l’état fondamental telles que la relaxation spin-réseau.} Les conditions d’inversion

de _populations dans _{l’état fondamental par pompage optique} ont été étudiées en fonction de l’in-tensité lumineuse et du champ magnétique.

Abstract. 2014 The

optical absorption of F-centers in KBr has been studied in a _magnetic field

with _{circularly polarized light.} The conclusion of this _study is the existence of a structure in the F-band. The _optical method we used _{permits the study} of some _properties of the _ground state _{(e.g. Spin} lattice _relaxation) even with _{very dilute}

_samples.

The conditions for _inverting the _populations of the _ground sublevels _{by optical pumping have} been studied as a function of

the static magnetic field and the _{pumping light intensity.}

JOURNAL DE PHYSIQUE tOME _24, OCTOBRE _1963,

1. Introduction. - En

vue d’étendre le domaine

d’application

des masers dans les gammes

milli-m6triques

et

_{submillimétriques,}

il est int6ressant d’étudier les

_{possibilités}

_{de pompage}

_optique

dans les solides.

_R6cemment,

des masers a rubis

_pomp6s

optiquement

ont ete decrits

_{[1], [2].}

Dans ces

exp6-riences,

la source _{pour le pompage} est un laser à rubis

_pulse,

dont la faible

_{largeur spectrale}

_permet

d’exciter s6lectivement un des sous-niveaux du fondamental. Une etude

_{g6n6rale [3], [4], [5]}

des

possibilités

de pompage

optique

sur des centres

paramagnétiques

dans les cristaux montre

_qu’il

est _{souhaitable de pomper} avec une transition

ayant

une

_grande

force

_{d’oscillateur,}

donc en

utili-sant une bande

d’absorption

large.

Le retour a 1’etat fondamental faisant intervenir des _processus

non

_radiatifs,

a de

_grandes

chances de s’effectuer avec la meme vitesse vers les diff6rents

sous-niveaux

_fondamentaux

_i

>. Un _pompage de

_type

Dehmelt est alors seul

_possible.

Pour

_{qu’il puisse}

r6aliser une inversion de

populations

dans 1’etat

fondamental,

il faut

_qu’il

existe des coefficients

d’absorption

diff6rents

_kpv

des divers sous-niveaux

i >

pour la lumi6re de pompage de

polarisation

p

et de

_frequence

v. L’6chantillon doit donc

poss6der

les 3

_propri6t6s

suivantes :

_temps

de relaxation

spin-reseau long ; grande

force

_{d’oscillateur ;}

coef-ficients

_{d’absorption}

_kr

differents _{pour les} divers

sous-niveaux

>.

Le succ6s des

_experiences

_{de pompage}

_optique

en

lumi6re non

polaris6e (spin heating)

[6],

[7]

montre

que les centres F des

halogenures

alcalins

poss6dent

les deux

_premi6res

de ces

_propri6t6s.

Reste a savoir

si ils

_poss6dent

la troisième. Un

essai,

tenté _par

Wieder et

_Hyde

_[8]

sur KCI s’est rwele

n6gatif.

Par

_contre,

les

_{experiences que}

nous allons d6crire

ont _{montre que, pour}

les

centres F de

_KBr,

si on

envoie de la lumi6re

_polarls6e

circulairement

paral-lelement au

champ,

c’est,

suivant la

longueur

d’onde

_utilisée,

l’un ou 1’autre des sous-niveaux

Zeeman

_qui

absorbe Ie

_plus.

Une structure non

résolue par

absorption

optique

ordinaire a ainsi _pu

etre mise en evidence dans la bande F. La meme

experience

fournit

_6galement

_(effet

_trigger)

un

moyen sensible d’étude de certaines

propri6t6s

du

fondamental,

meme sur des 6chantillons tres peu

concentres : Par

_exemple,

_temps

de relaxation

spin-reseau

en fonction du

champ

magn6tique

di-recteur. A

_partir

des r6sultats obtenus sur 1’6tat

excite et des

_temps

de relaxation _{mesures pour le}

fondamental,

les _{conditions de pompage}

_optique

ont ete étudiées

_{th6oriquement}

et v6rifi6es

experi-mentalement.

II. M6thode de mesure. - On observe les

varia-tions de la lumi6re a+ transmise a travers 1’echan-tillon

_lorsqu’on

fait varier les

_populations

des deux sous-niveaux du fondamental. Pour faire varier ces

populations

de

_façon

_connue, on fait varier le

champ

magn6tique

et on attend _que

_{1’equilibre}

de Boltzmann soit atteint. Pour

_6galiser

_les popu-lations des sous-niveaux

_Zeeman,

on

_peut

soit

annuler le

_{champ Ho,}

soit saturer la _resonance

para-magnetique 6lectronique

des centres F situ6e dans la bande X _pour un

_champ

continu

_Ho

de l’ordre

de 3 000 Oe

_(g

=

1,99).

Si

₁₀

est 1’intensite de la lumiere incidente et I l’intensit6 de la lumi6re

_transmise,

on d6finit pour

718

un

_rayonnement

de

_polarisation

_p et de nombre d’onde v Ie coefficient

_{d’absorption}

k’PlJ _{tel que}

(1 :

6paisseur

de

_{l’échantillon).}

Comme 1’6tat fondamental _{des cEntres F} pos-s6de 2 sous-niveaux

_jl/2

> et

_1-

_1/2

_>, on a :

w1/2 et q-1/2 sont les

populations

relatives des sous-niveaux

_1/2

> et

I-

1/2

>.

Le fondamental 6tant un doublet de

_Kramers,

la

_sym6trie

₍₁₎

_exige

_{que :}

II est clair _que deux mesures de k’Pu faites sur le

syst6me

avec deux

_r6partitions

de

_{populations is}

différentes et connues

_permettent,

d’obtenir les

valeurs des coefficients

d’absorption

_{individuels kf$z}

et

_kfuz.

On étudie donc l’effet sur la lumière

trans-mise I d’un

_changement

des

_populations

des niveaux

_1/2

> et

_I-

_1/2

>

dans la

_plupart

de nos

_{expériences lllk’PU}

« 1. La dur6e de vie de 1’etat excite 6tant tr6s faible

_[9],

sa

_population

reste

_n6gligeable,

done si w1/2 et

w-1/2

sont les nouvelles

populations

rela-tives des 6tats

_1/2

> et

_{j- 1/2}

> on a

et

_{1’equation (1)}

devient :

La formule

₍₂₎

_peut

etre utilis6e de deux

ma-nières :

a)

On fait varier de

_façon

connue les

_populations

relatives des deux sous-niveaux

_{(par exemple}

en

r6alisant

_{l’équilibre}

_{de Boltzmann pour deux} valeurs

_oppos6es

du

_champ)

on mesure le

_EIfI

correspondant

et on en d6duit la différence

kfl2

-

k-fI2.

1/2

1/2-b)

Une fois connus les coefficients

_kfl2

et

_k-fI2,

l’intensit6 de la lumi6re transmise

_permet

de

me-surer de

_{facon permanente}

les

_populations

respec-tives des niveaux

_1/2

> et

_1-1/2

> et

_d’analyser

ainsi un _{processus de relaxation dans} le niveau

fondamental _{ou, si le} faisceau lumineux est

_intense,

Ie processus de pompage

optique.

MONTAGE EXPERIMENTAL. - Le

montage

expéri-mental

_(voir

_{fig. 1)}

est une modification de celui

(1) Dans la mesure ou _{les g} BHo des etats excites et

fondamentaux restent tres faibles devant la _largeur de la transition _optique, ce _qui est le cas de toutes nos

exp6-riences.

employ6

par Brossel et

Margerie

[10]

pour 6tudier la bande

_{d’absorption}

verte du rubis. L’echantillon

est

_place

dans une cavité resonnante bande X

rec-tangulaire

perc6e

sur sa

grande

face pour

per-mettre le _{passage du faisceau} lumineux.

L’échan-FIG. _{1. - Montage experimental.}

(1) Echantillon. -

(2) Cavite resonnante bande X.

-(3) Polariseur circulaire. -

(4) Cryostat a helium. --(5) Electroaimant. -

(6) Lampe a incandescence. --(7) Monochromateur Bausch et Lamb. - _{(8), (9)} Photo-multiplicateurs 1P 21. -

(10)

Galvanometre. - (11) Pont

de resistances. -

(12) Galvanometre _{enregistreur.}

tillon et la cavite sont dans un bain d’hélium

main-tenu au-dessous du

_{point X}

_{pour éviter l’ébullition.} L’ensemble est

_place

dans 1’entrefer d’un 6lectro-aimant Varian 1.2".

_{Un jeu}

de miroirs et de lentilles

permet

de faire arriver le faisceau lumineux

paral-16lement au

_champ.

La source lumineuse est une

lampe

a incandescence associ6e a un

monochro-mateur Bausch et Lomb.

Le

_polariseur

circulaire

_{f abrique}

_par la « Polaroïd

Company ))

est

_place

dans le bain d’hélium contre

la f enetre d’entrée de la cavit6. La lumiere trans-mise est detectee

_grace

a un

photomultiplicateur

1P 21. Pour minimiser les fluctuations

_rapides

et

les derives de la

_lampe,

une

partie

de

1’energie

du

faisceau lumineux est _{réfléchie par} un miroir

semi-transparent

pour former un faisceau de reference que l’on concentre sur un deuxieme

photomulti-plicateur

1P 21. Pour mesurer l’intensit6 lumineuse

moyenne

transmise,

on mesure directement le

cou-rant du

_{premier photomultiplicateur.}

Pour mesurer

de faible variations de l’intensit6

_lumineuse,

les

courants de sortie des deux

_{photomultiplicateurs}

r6sis-tances

_réglé

de telle sorte

_’que

le courant mesure dans le

_galvanom6tre

soit nul en 1’absence de

champ

magn6tique.

Avec ce

_dispositif

le bruit

exprime

en _{pour cent} de l’intensit6 lumineuse

trans-mise est inf6rieur a

0,1

0/0.

PREPARATION DES ECHANTILLONS. - Les

mono-cristaux de KBr ont ete fournis _par

_{« Quartz}

et

Silice)). Ils ont ete color6s _par addition suivant une

m6thode maintenant

_{classique [11].}

Le

cristal est

chauff6 a 550 °C

_pendant

12 heures dans un tube

en

_presence

de vapeur de

_potassium.

A la sortie du four le tube est

_plonge

dans un bain de

_p6trole

et

cass6. On obtient ainsi une «

_trempe

)) efficace

_qui

6vite la formation de colloide. Les cristaux sont

ensuite clives aux dimensions voulues en lumi6re

rouge,

puis

conserves dans l’obscurité

jusqu’A

leur utilisation.

Les

_experiences

ont

_port6

sur trois 6chantillons

dont les

_{caractéristiques}

sont r6sum6es dans le tableau I ci-dessous.

TABLEAU I

III. Variation des eoeffieients

d’absorption

des sous-niveaux Zeeman en fonction de la

longueur

d’onde. - Pour KBr la bande

ne

_poss6de

_{pas de}

structure

_apparente

a la

_temperature

de l’hélium

liquide.

Le sommet de la bande

_{d’absorption}

est

trouve pour v = 16 700

cm-1;

la

largeur

de la

bande a mi-hauteur est de 1 700 cnl-1.

FIG. 2,

La variation

_A7/7

_lorsque

le

_champ

_Inagnétique

continue prend les valeurs

+88100eet-88100e

a ete 6tudi6e a la

_temperature

T =

1,85

OK en

fonc-tion de la

_frequence

lumineuse. Les

_populations

des sous-niveaux à

_{1’equilibre thermique}

sont

calcul6es dans ces conditions et la formule

₍₂₎

permet

de calculer les differences

_{k’+-" kc; + , "}

(fig.

2).

Les mesures ont ete effectu6es _{pour les} trois 6chantillons avec un bon accord entre

les resultats : Pour

_chaque

_v, le

_rapport

des

3(kl’/+2,’ - k1i )

mesures est

_6gal

au

_rapport

des kw

(cf.

avant derni6re

_ligne

du tableau

_I).

De

_petits

6carts

_peuvent

etre attribués aux tensions internes

qui d6polarisent

la lumi6re

_(2).

La connaissance de

/C"11+-’

-

k’-+,;’

et du coefficient

_{d’absorption}

mesure

en

champ

nul kau =

0,5

(ka+,’

+

_kc’-+I’)

permet

de calculer les

_{d’ absorption}

et

(fig. 3).

Les courbes

_{d’absorption optique}

des deux sous-niveaux ont sensiblement la forme mais elles sont d6cal6es de 130 cm-1 environ. Ce

d6calage

une structure de 1’etat excite des centres F dans KBr

_qui

n’est _pas résolue _par

absorption optique

ordinaire,

vue la

grande largeur

de la bande F. 11 est

_impossible

de

_dire,

_{pour le}

moment,

si cette structure est de meme nature _que

celle observe par Rabin et Schulman

_[12]

sur les

centres F dans CsCl et CsBr.

(2) Les tensions internes ont ete observees entre pola-roids croises et sont _{probablement principalement} dues a la trempe effectuée au cours de la _preparation. Du fait de

ces tensions, nous avons sans doute sous-estim6 _{me fo} et le

d6calage entre les deux courbes de la figure 3 _par un fac-teur _compris entre 1,04: et _1,36.

720

FIG. 3.

Nous _{pouvons donner} une

_explication

ph6nom6-nologique

de la structure observ6e en

_utilisant,

pour le

nous avons

le modèle

approximatif

classique

d’un atome

alcalin.

La bande F serait alors associ6e aux 2 raies de resonance

_D1

et

_{D2 (281/2}

-+

_{2p 1/21}

2PS/2). On

sait que

l’absorptiona

du niveau

_1/2>

est constituee d’une raie

_unique,

d’intensité 3 a

1’emplacement

de

_D2

_{tandis que}

_{l’absorption}

a+

de

_{i- 1/2}

> consiste en 2 raies d’intensité 2

et 1 aux

_emplacement

de

_D,

et

_D2

respecti-vement. Si ces raies

_{s’élargissent}

_beaucoup,

on

observera une raie

_unique

d’intensite 3 aux

_2/3

de

l’intervalle entre

_.D2

et

_D1.

_Or,

_pr6cis6ment,

nous

observons pour les centres .F de KBr des

absorp-tions e+ d’intensités

6gales

a

partir

de

r 1/2

> et

1- 1/2

>,

I’absorption

de

_1-

_1/2

> 6tant décalée de 130 cm-1 vers le bleu. Si nous admetton§ la

validite du modele

_{precedent D,}

serait done décalé de

_3/2

X 130 ~ 200 cm-1 vers le bleu _par

_rapport

a

_D2-

C’ est-a-dire _{que la} structure fine du niveau excite P des centres F serait invers6e.

_(P3i2

au-dessous de

_P1/2.

Constante de

_{couplage spin-orbite}

À = - 200 x

_2/3

= - 130

cm-1).

Une rotation

_{Faraday paramagnetique}

est 116e a

JH différence entre

k’+-v

et

kbh%§.

Elle est

qualita-tivement calculable a

_partir

des courbes de la

figure

3. L’effet doit etre

_positif

sur les ailes de la

bande F et

_n6gatif

au sommet.

L’expérienee

a

enti6rement confirm6 cette

_{prevision (3) :}

En lu-mi6re a+ c’est done bien

l’absorption

du niveau

1- 1/2

>

_qui

est décaIée vers Ie bleu et la struc-ture

_spin-orbite

du niveau excite est bien invers6e dans la mesure of le modele assimilant la bande F aux raies

_D1

et

_D2

est valable.

En

_fait,

les

_classiques

des centres F

(3) La constante de Verdet _{paramagnétique} au sommet de la bande est de --

0,1 minute/cm/gauss a 1,85 OK pour

l’echantillon C. On peut utiliser cet effet _Faraday

para-magn6tique pour mesurer les _populations de 1’etat

fonda-mental _[13] et realiser des _{expériences comparables} a celles decrites au _paragraphe IV ci-dessous.

semblent conduire a une interaction

_spin-orbite

beaucoup plus

faible et

_{positive [14].}

II nous semble

qu’avant

de tenter une

_{interpretation theorique}

des

résultats

_precedents,

il sera _{sage de}

_répéter

l’expé-rience sur les centres F dans d’autres

_halog6nures

alcalins.

IV.

Stude

de

_quelques

_propri6t6s

de 1’etat

fon-damental. 2013 La méthode

optique

utilis6e est

parti-culièrement bien

_{adaptee pour}

mesurer certaines

propriétés

de 1’etat fondamental :

- analyse

de la raie de resonance

_{electronique ;}

- mesures des

_temps

de relaxation

_spin-reseau

pour des tres faibles

concentrations ;

- variation du

temps

de relaxation

_spin-reseau

en fonction du

_{champ ;}

- etude de 1’effet Back-Goudsmit.

Ces etudes ont ete effectu6es avec un faisceau

lumineux de faible intensite afin de ne _pas

per-turber les

_populations

des sous-niveaux du fonda-mental. La

_longueur

d’onde de la lumi6re était maintenue fixe v = 17 300 cm-1.

Afin de v6rifier que l’intensit6 de la lumi6re transmise donne une

_image

exacte des

_populations

des sous-niveaux

fondamentaux,

on a fait varier

systématiquement

le

_champ

continu entre 760 Oe

et 8 810 Oe et la

_temperature

entre

_1,85

OK et

2,11

OK. Dans ce

_domaine,

la difference des

popu-lations des sous-niveaux Zeeman est

proportion-nelle a

_{H ofT à}

mieux _{que 4}

_%

ce

_qui

est

_superieur

a la

_precision

des mesures. La

proportionnalité

de

AIII

a

_{Ho JT}

a ete vérifiée ce

_{qui justifie}

la

m6-thode de mesure utilis6e.

1)

RESONANCE

_{ÉLECTRONIQUE}

DU FONDAMENTAL.

- La resonance

6lectronique

du fondamental a 6t6

observ6e par voie

optique.

Si en

_presence

de

puis-sance

hyperfréquence

dans la cavite on _passe

rapi-dement a travers le

_{champ magn6tique}

de reso-nance, on observe l’inversion de

populations

_par

passage

rapide.

On

peut

aussi observer la saturation de la resonance.

_Lorsque,

en 1’absence de

_puissance

hyperfréquence

dans la cavite et

_apr6s

avoir

pola-ris6 le

_syst6me

de

_spins

dans le

_champ

de

_resonance,

on inverse le sens du

_champ,

on observe

_d’après

1’6quation

(2)

une variation relative de l’intensit6

lumineuse

puisque

Si au

contraire,

avec les memes conditions

ini-tiales,

on sature la

_resonance,

on doit observer

Pour obtenir effectivement dans ces conditions un

(Al/I), 6gale

a la moitie de

(AIII)l,

il faut

balayer

le

_champ

continu autour de sa valeui

moyenne dans une

_plage

d’environ 200 Oe. La

raie de resonance des centres F _est, en

_effet,

inho-mog6ne (élargissement hyperfin

par les noyaux

voisins) :

Si on en sature une

_partie

_seulement,

« Ie

trou creus6 )) n’a pas diffuse au bout d’un

_temps

comparable

a

_T1.

2)

TEMPS DE RELAXATION SPIN-RÉSEAU. - A

l’oppos6

de ce

_qu’ont

observe Ohlsen et Hol-comb

_[15],

le retour vers

_{l’équilibre}

de Boltzmann a

_partir

d’une

_temperature

de

_spin

infinie ou m6me

FIG. 4.

negative

se fait

_toujours

exactement suivant une

exponentielle.

La variation de

_T1

en fonction du

champ magn6tique H 0

est donn6e _par la

_figure

4 pour les 6chantillons dilu6s A et B et 1’echantillon

plus

concentre C. Pour les 6chantilloiis faiblement concentres et _pour

_{Ho compris}

entre 2 500 et

8 800

Oe.,

T1 ~

Ho-x

avec x =

_1,8

_{± 0,2.}

Dans Ie

domaine étroit de

_{temperatures explor6}

la varia-tion avec la

_temperature

est en accord avec une

loi en

T- I indiquant

_{un processus} direct. A 3000

Oe,

T1 T

= 410 s oK.

Pour I’echantillon

_C,

11 fois

_plus

_concentre,

_T1

est

_plus

court et _{varie peu} avec le

champ H 0 ;

sa

variation avec la

_temperature

est

approximati-vement en

_T--1,

_ou,

_peut-6tre,

_plus

lente. Ces lois

de variation sont en accord avec celles observ6es

dans KCI _{par Ohlsen} et _{Holcomb. L’ordre dc}

gran-deur des

_temps

de relaxation observes _{ainsi que} leurs variations avec la

_temperature

et le

champ

magn6tique

peuvent

etre

_expliques

en admettant

que le processus de relaxation dominant est du a la modulation par les vibrations du reseau du

cou-plage hyperfin

entre 1’61ectron des centres et les noyaux de

potassium

et de brome voisins

_(4).

Deigen

et Zevin

_[16]

ont calcul6 Ie

_temps

de rela-xation pour les centres F dans KCI suivant ce

mod 61e. Ils trouvent effectivement

_qu’a

basse

tem-p6rature

1/T1

N

H5

T et suivant la valeur

_adoptee

pour la vitesse du son dans

KCI,

ils calculent a

3 000 Oe.

_{T1 T}

de l’ordre de 480 a 5 000 s °K.

Ce calcul est en bon accord avec les r6sultats

experi-mentaux connus _{pour les} centres F dans KCI. A

3 000 Oe.

_MacAvoy

et al.

_[7]

trouvent

Dans le cas de KBr les interactions avec les noyaux

voisins sont

_{plus importantes}

et on doit bien

s’attendre a des

_temps

de relaxation

_plus

courts.

3)

EFFET BACK-GOUDSMIT. - Si on

_polarise

le

syst6me

de

_spins

a 8 000

_Oe,

et

_qu’on

ramène

rapi-dement le

_champ

a 1000

_Oe,

on _{n’observe pas de}

changement

brusque

de l’intensit6 lumineuse

trans-mise. Le

_signal

varie avec une constante de

_temps

de

_plusieurs

_minutes

_(T1

a 1000

_Oe).

Si au

con-traire on ram6ne

brusquement

le

champ

a une

valeur inférieure a 100

_Oe,

on observe une variation

brutale de la lumiere transmise. Cette variation est

d’autant

_{plus grande}

_{que la valeur atteinte pour}

_Ho

est

_plus

voisine de zero. Elle est

_{partiellement}

re-versible. Elle

_pourrait

etre due a un

_changement

adiabatique

de la

_{polarisation 6lectronique qui,}

par effet

Back-Goudsmit,

serait transmise

partiel-lement,

en

_{champ faible,}

aux

_spins

nuel6aires

voi-sins. Si cette

_hvpoth6se

est

_exacte,

la

_quasi

rever-sibilit6 de

1’effet

montre _{que la}

_polarisation

nu-eléaire ainsi creee ne diffuse _pas

_trop

_rapidement

rans l’échantillon mais reste sur les noyaux

entou-dant le centre F.

V.

_{Pompage optique.}

- L’ eff et de la lumi6re sur les centres F se traduit de deux

_{famous :}

d’une

part

a

_{l’équilibre}

les

_{populations respectives}

des deux sous-niveaux ne sont

_plus

_celles

correspon-dant à

_{1’6quilibre}

de

_Boltzmann,

d’autre

_{part, l’état}

d’6quilibre

n’est pas atteint avec le

_temps

de

rela-xation

_thermique

_T1

mais avec une constante de

temps

T

plus

courte. Ces 2 effets ont ete observes.

Pour determiner les

_populations

des sous-niveaux dans un 6tat donne du

_syst6me,

on mesure le

_AI/I

quand

a

_partir

de cet 6tat on realise une

temp6-rature de

_spin

infinie

_(en

ramenant

_rapidement

le

champ

a la valeur convenable et en saturant la

resonance) :

On 6vite ainsi les erreurs 6ventuelles

dues a des derives de l’intensité lumineuse sur de

longs

intervalles de

_temps.

1)

CALCUL DU CYCLE DE POMPAGE OPTIQUE.

-Si on _{admet que pour} un centre F dans 1’etat

(4) Nous remercions le Pr A. _{Abragam qui} nous a _sugg6r6 cette _explication.

722

excite les

_{probabilités}

de retour dans les deux

sous-niveaux Zeeman du fondamental sont

_6gales

_(voir

cycle

de _pompage,

_fig.

5),

la variation _de popu-lations w1/2 du

niveau

+ 1/2

> ob6it a

_1’6quation

FI G. 5. _{- Cycle} de _{pompage dans} le _diagramme de «

coor-donn6es de _{configuration} ».

Le

_premier

terme du deuxi6me membre rend

compte

de

_{l’absorption lumineuse,}

le deuxi6me du

retour des centres a 1’6tat fondamental

_apr6s

le

cycle

de pompage, le troisi6me de la relaxation

ther-mique.

7tl/2 est la

population

relative du niveau

1/2

> à

_{1’6quilibre}

de Boltzmann :

Le coefficient oc est de la forme

ou

Tp

est un

_{(( temps}

entre

_absorption

de

_{photons »,}

inversement

_{proportionnel}

a l’intensit6 lumineuse incidente

_Io.

Si nous _posons

l’équation (3)

peut

s’écrire :

Done,

la

_population

relative du niveau

₁₁₁₂

> tend vers la limite :

avec la constante de

_{temps r}

telle que

-

L’inversion de

_populations

est r6alis6e

_lorsque

7tl/2 >

_0,5,

done

_d’apr6s

_{l’égalité}

₍₄₎

_lorsque

L’inégalité

(6)

necessite

_6videmment,

comme

condition

_{pr6alable kL’,/,}

>

_kfï2

ce

_{qui, d’apr6s}

la

figure

3,

est realise si on _pompe en 6+ avec

v > 16 700 cm-1 ou si on _pompe en a- avec

v 16 700 cm-1.

2)

OBSERVATION ET ETUDE EXPÉRIMENTALE DU

POMPAGE OPTIQUE. - L’intensité lumineuse est

multipliée

par 300 environ par

rapport

aux

expé-riences

_pr6c6dentes.

La

_puissance

lumineuse _regue par

0,12

cm2 d’échantillon est alors estime à

quelques

microwatts. La lumiere est

_polaris6e

en a+

et son nombre d’onde est 17 450

_cm-1,

sa

_largeur

spectrale

est de l’ordre de 200 cm-1. Nous

_op6rons

sur 1’echantillon dilu6 B. Dans ces

conditions,

le

rapport

observe des

_populations

des

_niveaux

_11/2

> et

_-1/2

> dans un

_champ

de 760 Oe est de

_1,08,

alors

_{qu’àl’équilibre}

de

_Boltzmann,

il serait de

_0,95.

La constante de

_{temps -c}

a ete 6tudi6e en

fonc-tion de l’intensit6 lumineuse

_Io

_{regue par} 1’echan-tillon a

_{champ magn6tique}

fixe

_{(H 0}

= 760

Oe).

Comme on le voit sur la

_{figure 6, 1/r}

est fonction

FIG. 6.

lin6alre de

_Io

ce

_quiest

en accord avec

1’6qua-tion

_(5).

La

_pente

de la droite obtenue

_permet

de calculer

Tp

en fonction de

_Io.

L’intensité lumineuse

_1,

n6cessaire _pour r6aliser

l’égalité

des

_populations

a ete 6tudi6e en fonction

du

_{champ magnetique}

continu

_{Ho (fig.}

_7).

La courbe en trait

plein

a 6t6 calculée à

partir

de

l’inégalité (6)

dans

_laquelle

les diff6rents para-m6tres sont connus.

T 1

a 6t6 determine en fonction du

_champ

_(fig.

4).

k"+."

et

_{kll+ 11}

sont connus

_{( fig. 3).}

T, est déterminé en fonction de l’intensit6 lumi-neuse

_Io

_(fig.

_6).

Les

_points

_repr6sentent

_pour

_cinq

valeurs de

_Io,

le

_{champ expérimental H 0}

_pour

_lequel

_les popu-lations des niveaux

_11/2

> et

_1-

_1/2

> sont

ren-dues

_6gales

_{par l’effet} combine de la lumi6re et de la relaxation

_spin-reseau.

La courbe de la

_figure

7

_s6pare

le

_plan

_{Ho, Io}

en

deux

_{regions :}

Dans la

_region

inf6rieure la

temp6-rature de

_spin

a

_{1’equilibre}

est

_positive,

dans la

region superieure

elle est

_negative.

L’accord entre

l’expérience

et la courbe

_th6orique

est assez bon.

FIG. 7.

Le retour a 1’6tat fondamental d’un centre F

fait intervenir des transitions non radiatives

_(fig.

_5),

on aurait done pu penser,

_qu’au

cours de cette

transition,

les niveaux

₊

_1/2

> et

_-1/2

> ne se

peuplent

_pas

6galement,

mais

plutot

suivant une

loi de Boltzmann. Les calculs faits dans cette der-niere

_hypoth6se

montrent 1’existence d’un

_champ

critique

Hc au-dessus

_{duquel l’inversion}

de popu-lations ne

_pourrait

etre r6alis6e

_quelle

_{que soit}

l’in-tensite lumineuse I.

D’après

les r6sultats de la

_figure

_3,

He serait

6gal

a 2 800 _{Oe pour KBr a la}

_longueur

d’onde de pompage la

plus

favorable et a

1,85

OK. L’obten-tion de

_temperatures

de

_{spin negatives jusqu’a}

des

champs

de 3 900 Oe montre

_qu’il

n’en est rien. Notre

_premiere

_{hypoth6se (probabilité}

de retour

6gales)

est

_{beaucoup plus proche}

de la

_reality

comme le montre la

_figure

7. Des

_{experiences plus}

pr6cises

et

_employant

des intensites lumineuses

_plus

6lev6es seraient _{n6cessaires pour} savoir si cette

premiere hypoth6se

est enti6rement correcte ou

seulement

_approch6e.

VI. Conclusion. - Les r6sultats obtenus sur les

temps

de relaxation et la structure de 1’etat excite

montrent l’utilité des m6thodes de detection

optique

en

_physique

du solide. La nature de la

structure de Fetal excite n’est _pas encore

_expliquee.

En vue d’élucider cette

_question,

il semble

int6-ressant de

_reprendre

la meme

_experience

dans d’autres

_{halog6nures alcalins,}

notamment ceux

dont

_{l’absorption}

en lumiere naturelle

_presente

d6jh

une structure

_{partiellement}

résolue.

En vue de r6aliser un maser

_{pompe optiquement}

suivant ce _{processus, il serait int6ressant d’étudier}

les def auts de reseau dans des cristaux

_ioniques

tels que

MgO

ou

CaO,

dans

lesquels

les raies de reso-nance

_6lectronique

ne

_présentent

_pas

d’élargis-sement

_inhomog6ne

_{par les}

_spins

nuel6aires. En raison des

_grandes

forces d’oscillateur et des

_temps

de relaxation

_longs,

les def auts de reseau semblent

particulièrement

adaptés

a 1’etude d6taill6e des

cycles

de _pompage

_optique

dans les solides.

Manuscrit _{regu le 19 juillet} 1963.

BIBLIOGRAPHIE

[1] DEVOR _{(D. P.),} D’HAENENS _{(I. J.)} et ASAWA _{(C. K.),} Phys. Rev. Letters, 1962, 8, 432.

[2] ZVEREV _{(G. M.),} PROKHOROV _{(A. M.)} et SHEVTCHENKO

(A. K.), Zhur. _Ekspte i Teoret Fiz., 1963, 44, 1415. [3] SERIES _(G.) et TAYLOR _{(M. J.),} J. _{Physique Rad., 1958,}

19, 901.

[4] BROSSEL _(J.), Quantum Electronics, Columbia Un. Press, 1960, p. 81.

[5] Laboratoire de _Physique Générale de Grenoble et S. A. _{C. M., Compte} rendu des _{études, 14} mars 1963. [6] LAMBE

_(J.)

et BAKER _{(J.), Quantum Electronics,}

Columbia Un. _{Press, 1960, p.} 93.

[7] MACAVOY _(B.), FELDMAN _(D.), CASTLE _{(J., Jr.)} et WARREN (R.), Phys. Rev. Letters, 1961, 6, 618. [8] WIEDER _(I.) et HYDE (J.), Bull. Amer. _{Phys. Soc.,}

1960, 5, 497.

[9] SWANK _{(R. K.)} et BROWN _{(F. C.), Phys. Rev., 1963,} 130, 34.

[10] BROSSEL _(J.) et MARGERIE _{(J.), Paramagnetic}

Reso-nance, Academic Press, 1963, p. 535.

[11] Voir, par exemple : SCHULMAN (J. H.) et COMPTON

(D. W.), Color centers in _{solids, Pergamon Press,} 1962.

[12] RABIN _(H.) et SCHULMAN _{(J.), Phys. Rev., 1962, 125,} 1584.

[13] KASTLER _(A.), C. R. Acad. _{Sc., 1951, 232,} 953. [14] SUFFCZYNSKI _(M.), J. Chem. Physics, 1963, 38,1558. [15] OHLSEN _(W. D.) et HOLCOMB _{(D. F.), Phys. Rev.,}

1962, 126, 1953.

[16] DEIGEN _(M. F.) et ZEVIN _{(V. Y.),} J. E. T. P., 1961, 12, 785.