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Submitted on 1 Jan 1975
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PHOTOIONISATION D’UN MÉLANGE GAZEUX CO2-N2-He A LA PRESSION ATMOSPHÉRIQUE
R. Fabbro, J. Bruneteau, E. Fabre
To cite this version:
R. Fabbro, J. Bruneteau, E. Fabre. PHOTOIONISATION D’UN MÉLANGE GAZEUX CO2-N2-He A LA PRESSION ATMOSPHÉRIQUE. Journal de Physique Colloques, 1975, 36 (C6), pp.C6-25-C6-33.
�10.1051/jphyscol:1975606�. �jpa-00216410�
JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C6, supplément au no 11, Tome 36, Novembre 1975, page C6-25
PHOTOIONISATION D'UN MÉLANGE GAZEUX CO2-N,-He A LA PRESSION ATMOSPHÉRIQUE
(*)R. FABBRO, J. BRUNETEAU et E. FABRE
Laboratoire de Physique des Milieux Ionisés, Groupe de Recherche du C. N. R. S.
Ecole Polytechnique, 91 120 Palaiseau, France
Résumé. - L'introduction de composés organiques, à faible potentiel d'ionisation, aux mélanges gazeux CO 2-Nz-He utilisés dans les lasers TEA CO 2, se révèle être un moyen efficace pour augmen- ter la densité électronique obtenue par photoionisation de ces mélanges. Les additifs que nous avons utilisés sont : le xylène (Ei = 8,5 eV), la tri-n-propylamine (Ei = 7,23 eV) et la N-N-diéthyl-aniline (Ei = 7 eV). L'étude de la photoionisation du mélange azote
+
additifs montre que ces additifs introduisent des processus de disparition d'électrons caractéristiques d'une recombinaison électro- nique ; nous en déduisons aussi les sections efficaces d'absorption de ces composés organiques. Le rôle du CO2 est discuté : nous constatons qu'il atténue le rayonnement U. V. utile à la photo- ionisation et qu'il modifie le régime des pertes d'électrons en introduisant de l'attachement électro- nique. Les conséquences que cela entraîne dans le choix des additifs et dans la réalisation d'une source de photons U. V. adaptée sont précisées.Abstract. - Introduction of low ionization potential organic. molecule to the C02-Nz-He mixture of TEA CO2 lasers, appears to be an efficient way of increasing electronic density obtained by photoionization. The additives used are : xylène (El = 8,5 eV), tri-n-propylamine (Ei = 7,23 eV and N-N-diethylaniline (Ei = 7 eV). The study of the photoionization of the mixture nitrogen
+
additives show that these additives are responsable of electronic recombination. The absorption cross-sections of these additives are measured. The action of CO2 is discussed : its reduces the mean-free path of the U. V. photons and modifies the electronic disparition processes, introducing electronic attachement. Its importance in the choice of the additives and in the optimiza- tion of the U. V. photons spark source is precised.1. Introduction. - Depuis l'apparition des lasers TEA CO,, [l], [2], différentes méthodes ont été mises au point, permettant l'excitation uniforme d'importants volumes de mélanges gazeux actifs. Une approche consiste à préioniser le milieu, à l'aide par exemple, d'un pulse lumineux de photons U. V. [3], [4]. La décharge diffuse qui s'ensuit sera donc autoentretenue ; l'avalanche électronique, résultant de la présence du champ électrique appliqué, compense les pertes élec- troniques dues à la recombinaison et à l'attachement.
Une autre méthode plus avantageuse, où l'ionisation nécessaire du milieu est produite par des agents ioni- sants extérieurs à la décharge, est également utilisée.
Cette décharge n'étant plus autoentretenue, le champ électrique appliqué peut alors être ajusté de telle façon qu'il corresponde au champ optimum pour le transfert de l'énergie électrique en énergie vibrationnelle des niveaux laser CO, (001) et N2 (v = 1). Ces agents ionisants extérieurs à la décharge sont les faisceaux d'électrons de grande énergie et les photons U. V.
Les lasers entretenus par les canons à électrons [5], [6], [7] donnent d'excellents résultats ; ils présentent néanmoins l'inconvénient de faire appel à une techno- logie' très délicate, difficile à mettre en œuvre dans le cas de lasers à haute pression. L'utilisation de photons
(*) Etude faite avec le concours de la Direction des Recherches et Moyens d'Essais.
U. V. pour l'entretien de la décharge serait plus simple.
Levine et Javan [SI, [9] ont suggéré d'améliorer la photoionisation du milieu en y introduisant des additifs organiques à faible potentiel d'ionisation. En effet, la photoionisation des gaz primaires CO,, N,, He, néces- site des photons U. V. de longueur d'onde maximum 900
A,
difficiles à produire ; de plus, vu la pression élevée du mélange gazeux, la longueur d'absorption de ces photons est très faible (< 1 mm) et interdit toute ionisation uniforme du volume. Ces difficultés sont alors résolues en introduisant un 4e gaz, à faible potentiel d'ionisation, sous une très basse pression partielle. C'est cette technique que nous avons étudiée dans ce travail ; nous utiliserons les additifs suivants : xylène (C,H,(CH,),, Ei = 8,5 eV), tri-n-propylamine (N(CH3(CH2),),, Ei = 7,23 eV), N-N-diéthylaniline (C,H,-N-(C,H,)2, E, = 7 eV).La densité électronique étant un paramètre fonda- mental pour le fonctionnement de la décharge d'un laser, l'optimisation de la source de photons U. V.
capable d'entretenir une densité électronique suffisante, nécessite la détermination des processus de pertes des particules chargées. Nous préciserons donc le rôle joué par les additifs dans ces mécanismes. Pour cela, l'étude de l'influence de la concentration d'additifs sur la den- sité électronique, ainsi que sur son évolution temporelle et sa variation spatiale, nous permettra de déterminer d'une part les temps caractéristiques de disparition des
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1975606
C6-26 R. FABBRO, J. BRUNETEAU ET E. FABRE
électrons, d'autre part la section efficace moyenne d'absorption sur le spectre des photons U. V. utilisés.
En modifiant l'intensité du flux lumineux ionisant, nous déterminerons le mécanisme de photoionisation en jeu (photoionisation directe ou à 2 étages 1101).
Enfin nous montrerons l'importance du spectre d'absorption du CO, et les impératifs qu'il en résulte, d'une part dans le choix des molécules d'additifs et d'autre part dans la réalisation des sources de photons.
2. Dispositif expérimental. - 2.1 SOURCE DE PHO- TONS U. V. - La source de photons U. V. est un arc produit par la décharge de 2 condensateurs de 0,l pF en série, chacun étant chargé sous une tension de 40 kV. L'arc s'effectue dans une chambre qui peut être isolée de l'enceinte où l'on étudie la photoionisation à l'aide d'un hublot de fluorure de lithium
Cette enceinte est un cylindre de verre de 10 cm de dia- mètre et de 50 cm de long (voir Fig. 1).
C étant exprimé en partie par million.
Avec ce dispositif nous pourrons obtenir
-
5 ppm < C <-
1 000 ppm .2.2 MESURE DE LA DENSITÉ ÉLECTRONIQUE. - Le principe de la mesure de la densité électronique est basé sur la détermination de l'absorption d'une onde électro- magnétique traversant le plasma. Nous savons que cette absorption est liée à la partie imaginaire de l'indice du plasma qui est une fonction de la densité électronique et de la fréquence de collision électrons- neutres. En tenant compte de la fonction de distribution électronique et des sections efficaces de transfert de quantité de mouvement dépendant de l'énergie des électrons, nous pouvons calculer cette fréquence de collision pour les différents gaz utilisés. Mesurant l'absorption de l'onde électromagnétique nous pouvons alors en déduire la densité électronique du plasma.
Le montage du banc microonde est représenté à la figure 2 le klystron utilisé émet à 8,4 GHz. 11 nous est possible de vérifier que l'onde réfléchie par le plasma est négligeable. Le signal atténué délivré par la diode détectrice est recueilli sur un oscilloscope. La sensibilité de cette méthode est de 8 x 10' Électron/cm3. La pré- cision de la mesure est d'environ 10
%.
FIG. 2. - Schéma du banc de mesure microonde : 1. Klystron.
2. Ligne unidirectionnelle. 3. Ondemètre. 4. Atténuateur variable. 5. Coupleur directif. 6. Porte-cristal adaptable.
7. Ligne de mesure du T. O. S. 8. Adaptateur. 9. Cornet.
10. Adaptateur d'impédance. 11. Plasma.
FIG. 1. - Dispositif expérimental.
La composition du mélange gazeux à l'intérieur de l'enceinte est déterminée à l'aide de 4 débimètres ; 3 d'entre eux servent à fixer les proportions de CO,, N,, He. Une fraction connue de ce mélange passe dans un flacon contenant l'additif et se charge en vapeurs d'additif; elle est ensuite réenvoyée dans le circuit principal. Si do et po représentent le débit et la pression du mélange principal, dl le débit de la fraction qui passe dans le flacon, p, la pression de vapeur saturante de l'additif, la concentration C en additif dans l'enceinte est alors :
~ = 1 0 6 . - . " (nous aurons toujours d l 4 do) do Po
3. Résultats expérimentaux. - 13.1 PHOTOIONISA-
TION DES GAZ PURS : CO,, N2, He. - NOUS avons d'abord étudié la photoionisation des gaz purs à la pression atmosphérique. A cette pression, on constate qu'il est impossible de mesurer la densité électronique obtenue par photoionisation du CO, pur. Ceci s'explique par la section efficace d'absorption très importante (- 10-l6 cm2) pour les photons de 13,7 eV correspondant au seuil de photoionisation du CO, (voir Fig. 3). Nous reparlerons d'une façon plus détaillée de l'importance de l'absorption dans le CO, au paragraphe 3 . 3 . 1 .
Nous avons représenté l'évolution de la densité électronique après la photoionisation de l'azote et de l'hélium (Fig. 4 et 5). On constate qu'elle caractérise un phénomène d'attachement dans le cas de l'azote
PHOTOIONISATION D'UN MÉLANGE GAZEUX CO2-N2-He C6-27
FIG. 3. - Spectre d'absorption de CO2 [16].
Azote l d 7 - - -
FIG. 4. - Evolution temporelle de la densité électronique dans i'azote.
18:
Hélium
CI = 3,7x106cm s 1 fréquence d'attach.:
-
r
FIG. 5. - Evolution temporelle de la densité électronique dans l'hélium.
(fréquence d'attachement /3 = (2
+
0,2) IO4 s-l) ; à la pression atmosphérique, la diffusion est tout à fait négligeable. Pour l'hélium, on observe une loi de recombinaison (coeff. de recombinaisonCes résultats, non conformes aux résultats actuelle- ment admis, suggèrent la présence d'impuretés dans le gaz. On peut priciser l'ordre de grandeur du potentiel d'innisation de ces impuretés.
En effet, en ajoutant 1 à 2 % de CO, à ces gaz, la densitk électronique s'annule. Nous savons que pour de telles concentrations de CO,, ce gaz absorbe toutes les radiations telles que 1 < 1 150
A.
En plaçant un hublot de fluorure de lithium (l,,u,u,,-
1 050A)
devantl'arc, la densité électronique est pratiquement inchan- gée dans le cas de l'azote ; par contre dans l'hélium, elle est notablement réduite. On peut donc situer le potentiel d'ionisation des impuretés de l'azote entre 10,8 et 12 eV, et celui des impuretés de l'hélium entre 10,8 et 12-13 eV.
L'azote utilisé contient au maximum 10 ppnl d'oxy- gène (azote de qualité R). La fréquence d'attachement à 3 corps [II] qui en résulte (l'azote étant le 3e corps) est de 9,5 x 102 s-'. Il faudrait donc supposer une quantité 20 fois plus importante d'oxygène pour expli- quer de cette façon l'attachement observé.
En extrapolant à une pression de 760 mm de Hg les résultats de Berlande et al. [12] concernant la recombi- naison dans l'hélium des ions ~ e : , nous obtenons un coefficient de recombinaison 60 fois plus faible que nctre détermination expérimentale.
On peut enfin ajouter qu'il existe une densité électro- nique non négligeable à des distances importantes (- 35 cm) de l'arc. Ceci confirme l'hypothèse d'une très faible concentration de ces impuretés inconnues, contenues dans les gaz primaires.
3 . 2 ÉTUDE DE LA PHOTOIONISATION DU MÉLANGE
N,
+
ADDITIF. - NOUS avons choisi d'étudier le mélange N,+
additif dans le but de déterminer les caractéristiques des additifs utilisés. L'effet de l'addi- tion de ces composés organiques se traduit d'une part, par une augmentation importante de la densité électro- nique et d'autre part, par une modification du régime de disparition des électrons.3.2.1 Régime de disparition des particules char- gées. - i). Xylène. - La figure 6 représente l'évolu- tion de l'inverse de la densité électronique en fonction du temps pour différentes concentrations de xylène.
Les droites obtenues sont caractéristiques d'une loi de recombinaison ; le coefficient de recombinaison ainsi mesuré dépend de la concentration de xylène (Fig. 7). Il présente 2 paliers qui semblent indiquer une modifi- cation de la nature de l'ion qui se recombine.
On remarquera que l'attachement observé dans l'azote pur
(8
3.1) qui devrait normalement apparaître, n'est pas observé. Les molécules responsables de cetC6-28 R. FABBRO, J. BRUNETEAU ET E. FABRE
(On admet que la densité des ions négatifs formés n- est telle que n- 6 ne.)
La solution de (1) s'écrit :
La figure 8 représente l'évolution l/ne. On constate que contrairement au xylène, l'évolution de ne est indépendante de la concentration des additifs. A l'aide
FIG. 6. - Influence de la concentration du xylène sur l'évo- lution temporelle de la densité électronique dans un mélange
N Z
+
xylène.FIG. 8. - Evolution de la densité électronique dans un mélange N2
+
N-N-diéthylaniline et N2+
tri-n-propylamine.de (2) nous pouvons déterminer les coefficients a et
p
correspondant aux résultats expérimentaux. Nous obtenons ainsi :
- N-N-diéthylamiline
O l I I I
50 100 150 /
concentration (ppm)
FIG. 7. - Variation du coefficient de recombinaison en fonction de la concentration du xylène dans le mélange N2
+
xylène.attachement semblent donc disparaître par une réac- tion chimique avec le xylène introduit.
ii) Tri-n-propylamine et N-N-diéthylaniline. - On constate que l'évolution de la densité électronique est assez semblable pour ces 2 composés. Elle est caracté- risée à la fois par une loi de recombinaison et d'atta- chement. En effet, dans ce cas, l'évolution de la densité électronique ne s'écrit :
On notera la similitude des résultats. Il est difficile d'interpréter ces données, vu le manque d'information concernant les propriétés chimiques de ces molécules.
Plusieurs points témoignent de la complexité des réac- tions en jeu dans le milieu gazeux. Ainsi, pour tous les additifs, nous observons une adsorption très impor- tante aux parois de l'enceinte. D'autre part, en effec- tuant plusieurs tirs consécutifs, séparés par un inter- valle de temps inférieur au temps de renouvellement du
PHOTOIONISATION D'UN MÉ LANGE GAZEUX COrN2-H<: C6-29
gaz dans l'enceinte, on constate une augmentation de la vitesse de disparition des électrons par attachement.
Ceci prouve l'existence de réactions de photodissocia- tion sous l'influence du rayonnement U. V. ; les radi- caux susceptibles d'être formés, par exemple -
C6H4, C6H4(CH3) - sont très électronégatifs [13].
3.2.2 Influence de la concentration d'additif sur la densité électronique maximale. - La densité électro- nique maximale ne ,,, est une fonction de la concen- tration de l'additif. Nous constatons (Fig. 9) pour une
I N2 + XYLENE
II N2 + TRI-N-PROPYLAMINE III N2+N-N-DIETHYLANILINE
FIG. 9. - Variation de la densité électronique maximale en fonction de la concentration des différents additifs (distance
à I'arc : 21 cm).
distance à l'arc donnée, qu'il existe une concentration optimale pour laquelle la densité électronique est maximale (- 10'' cmp3). On remarquera que la den- sité électronique correspondant à ce maximum est 25 fois plus importante que celle obtenue dans l'azote pur. Cet optimum s'explique par le fait qu'une concen- tration insuffisante d'additifs donne une faible augmen- tation de ne ; de même, qu'une trop forte concentration diminue le flux au niveau de la zone d'observation par une réduction de la longueur d'absorption des pho- tons U. V.
Pour interpréter les résultats expérimentaux, nous avons développé un modèle d'évolution de ne, où le terme source tient compte à la fois de l'évolution spa- tiale et temporelle du flux lumineux, et où le terme de pertes électroniques est caractérisé par de la recombi- naison.
Nous supposons que le rayonnement émis par la source est monochromatique, et que les photons se
propagent suivant un faisceau parallèle. Dans ces conditions, les équations d'évolution du flux lumi- neux @ et de la densité électronique ne s'écrivent :
no : densité de molécules d'additifs,
ci, o, : sections efficaces de photoionisation et de photoabsorption des molécules d'additif.
@(x, t) peut se mettre sous la forme : @(x).F(t).
F(t) tient compte de la variation temporelle du pulse lumineux émis par l'arc. Il est possible de représenter F(t) par l'expression analytique suivante :
avec
Tl = 0,5 ps et T, = 0,22 ps
.
La résolution de (1) donne alors :
L'équation (2) donne alors :
avec
La résolution numérique de l'éq. (4) a été effectuée en utilisant pour a les valeurs mesurées expérimentale- ment. Il s'avère que pour des densités électroniques inférieures à 5 x 10" cm-3 la densité électronique maximale atteinte pendant la décharge, ne
, , ,
(x), est proportionnelle à So(x). Ceci s'explique par le fait que l'impulsion émise par la source est trop brève pour que la densité électronique ait le temps de croître suffi- samment afin d'être limitée par la recombinaison. Par contre, pour des densités électroniques supérieures à 10'' (donc, pour des termes source So(x) impor- tants), la recombinaison intervient et nous obtenons :Dans tous les cas les densités électroniques que nous mesurerons seront telles que ne ,,, < 2 x 10'' cm-3 ; nous pouvons alors admettre que :
Nous avons donc essayé de représenter les résultats expérimentaux suivant une loi de cette forme (Fig. 10).
Il s'avère qu'une telle loi de variation est insuffisante pour représenter l'évolution observée de ne ,,, dans la gamme : 7 ppm < no < 200 ppm.
Nous avons alors été amenés à considérer que le spectre du rayonnement émis par l'arc était composé de photons de 2 longueurs d'onde distinctes, auxquelles correspondent des sections efficaces d'absorption et
3
C6-30 R. FABBRO, J. BRUNETEAU, E. FABRE
FIG. IO. - Détermination de la loi de variation ne ,,,avec la concentration d'additifs.
d'ionisation différentes ; c'est-à-dire que le terme source était de la forme :
La source émettant un spectre étendu, cette hypo- thèse semble réaliste.
On constate, alors, que le désaccord, observé pour les faibles concentrations de xylène, disparaît (Fig. 10, courbe II).
Pour le xylène, nous obtenons :
Remarque. - Il nous est possible de vérifier ce résultat, en mesurant pour une concentration no fixée, la variation de ne avec la distance x à l'arc. Nous déduisons ainsi le coefficient d'absorption no o,. Cette méthode confirme le résultat précédent.
Une étude analogue de la N-N-diéthylaniline et de la tri-n-propylamine nous donne :
3.2.3 Détermination du mécanisme de la photo- ionisation. - Le modèle précédent nous indiquait que dans une certaine gamme de densité électronique, celle-ci était proportionnelle au terme source So(x).
Nous avons vérifié sa dépendance avec la concentra- tion no et la distance x ; il nous reste à vérifier sa dépen- dance avec le flux lumineux, c'est-à-dire avec @,. Cette étude est nécessaire si l'on veut mettre en évidence l'existence d'une photoionisation à 2 étages [IO], [14].
Dans ce processus, l'ionisation s'effectue en 2 temps : un premier photon porte l'électron sur un état inter- médiaire de durée de vie To, l'absorption d'un 2e pho- ton achève alors l'ionisation (Fig. 11).
DENSITE ELECTRONIQUE
n e
7
CONTINUN D'IONISATIONDEEiSlTE n, ETAT EXCITE
---?---
INTERMEDIAIRE@
DUREE DE VIE TIDEMSITE no
7 0
1
ETAT FONDAMENTALFIG. 11. - Principe de la photoionisation à 2 étages.
Dans ce modèle les équations régissant l'évolution du flux et de la densité électronique s'écrivent :
dne 2
- = @(x, t) n1 61 - an, . dt
Les notations sont celles de la figure 11. D'autre part, on admet que ce sont des photons de même longueur d'onde qui provoquent les 2 transitions et que les den- sités ne, n,, no sont telles que ne et n,
<
no.Nous avons dans notre cas particulier
@(O, t) = @, F(t) avec
F(t) = exp(- t/T,) - exp(- t/T2) Tl = 0,5 ps et T2 = 0,22 ps
.
Nous pouvons nous limiter au cas où Go
<
110, To.En effet, on peut justifier cette hypothèse en donnant un ordre de grandeur de F = Ifa, To.
Prenons
a,
-
10-17 cm2 et To-
5 x IOw8 S .Dans ce cas
F = 2 x IOz4 photon/cm2/s
Si on admet que chaque photon a une énergie d'environ 4 eV, cela correspond à une puissance d'environ 1 O6 W/cm2. Ce flux est beaucoup plus impor- tant que ceux dont nous disposons expérimentalement.
Avec cette hypothèse, l'éq. (6) se réduit à :
De même, le flux étant faible, on peut écrire :
La solution de (9) n'est autre que :
@(x, t) = @(O, t) exp(- no a, x) (10) avec
@(O, t) = F(t) .
PHOTOIONISATION D'UN MÉLANGE GAZEUX C02-N2-He C6-31 La durée de vie du niveau intermédiaire To étant très
faible devant la durée du pulse lumineux, nous avons alors d'après (8) :
En reportant cette valeur dans (7), nous obtenons alors :
- - dne - @(x, t ) no a. a , To - un:
.
(11)dt Soit encore :
On constate que cette équation est de même nature que celle obtenue dans le cas de la photoionisation directe (4). De la même façon, c'est-à-dire pour des densités électroniques inférieures à 1012 cm-3, la den- sité électronique maximale sera proportionnelle au terme source.
Nous aurons donc :
La loi de variation de ne
,,,
est quadratique avec le flux a,, alors qu'elle était linéaire dans le cas d'une photoionisation directe. L'étude de cette dépendance nous permettra donc de discerner le processus.L'influence sur la densité électronique de la variation du flux réalisée à l'aide de grilles de transmission connue, placées devant l'arc, est représentée à la figure 12. On observe que cette dépendance correspond aux prédictions du modèle d'une photoionisation directe.
FIG. 12. - Variation de ne inax en fonction du flux lumineux.
Ce résultat est confirmé en plaçant un hublot de quatz
(A ,,,,,, , -
1 800A)
devant l'arc. Dans ce cas, seuls les photons susceptibles d'induire une photo-ionisation à 2 étages sont transmis. On constate en effet que dans ce cas, la densité électronique s'annule.
3 . 3 ÉTUDE DE LA PHOTOIONISATION DU MÉLANGE
CO,
+
N,+
ADDITIF. - 3.3.1 Influence de la concen- tration de CO2 sur la densité électronique maximale. - Ayant déterminé les caractéristiques des additifs, il nous est possible d'étudier le mélange N,+
CO,+
additif.La figure 13 représente l'effet de l'introduction du CO2.
On observe une réduction importante de ne
, , ,
avec le pourcentage de CO, introduit ; d'autre part, la similitude des variations observées pour les 3 additifs est caractéristique de la section efficace d'absorption du CO,.mélangeN2 additif C02variable
.
800ppm: N-N-diethyl.30 ppm: xyléne
10'
FIG. 13. - Influence de la concentration de CO2 sur la densité électronique maximale.
La détermination de cette section efficace a été effec- tuée en mesurant le coefficient d'absorption d'un mélange N,
+
100 ppm de N-N-diéthyl.+
CO,, pour\
T YS.. =il cmmélange N,
+ ïOOppm de N N dieth~l.
1
+CO2 variabledistance x
FIG. 14. - Mesure du coefficient d'absorption en fonction de la concentration de C02.
C6-32 R. FABBRO, J. BRUNETEAU, E. FABRE différentes concentrations de CO, (Fig. 14). On obtient
une section efficace
Cette section efficace correspond à un coefficient d'absorption de 2,7 cm-'. En se reportant à la figure 3, cette valeur correspond pratiquement aux longueurs d'onde situées dans la fenêtre entre 1 175 et 1 240
A,
ainsi qu'aux longueurs d'ondes autour de 1 650
A.
L'importance de cette fenêtre située au-delà du seuil de photoionisation des additifs est considérable, car elle autorise la propagation de ces photons sur de grandes distances dans des mélanges contenant une fraction importante de CO,. En conséquence, la mise au point de sources lumineuses intenses dans ce domaine spectral permettra un net progrès dans I'obten- tion de densités électroniques plus élevées.
3.3.2 Influence de la concentration de CO2 sur l'évolution temporelle de la densité électronique. -Nous avons vu que dans le cas du mélange N,
+
xylène, les pertes électroniques étaient contrôlées par de la recom- binaison, alors que dans les mélanges N,+
tri-n-propylamine et N,
+
N-N-diéthylaniline, les électrons disparaissaient aussi par attachement.En présence de CO,, on observe une décroissance électronique caractéristique d'un attachement. De plus, la loi de variation de la fréquence d'attachement
/3
est indépendante de l'additif utilisé.
On peut exprimer cette loi sous la forme :
r étant le pourcentage de CO, dans le mélange.
L'attachement observé est donc caractéristique du CO, introduit. Pour l'expliquer, on ne peut pas faire appel à l'attachement dissociatif dans le CO, [15] : les électrons présents dans le plasma étant thermiques, leur énergie est insuffisante pour dissocier le CO,.
Supposons qu'il y ait des traces d'oxygène dans le mélange : la fréquence d'attachement à 3 corps résul- tant de la présence de CO, et de N, vaut [1 1 J :
Introduisons r, le pourcentage de CO, nco, = r . 2,7 x 10'' cm-3
nN, = (100 - r ) 9,7 x 10'' cm-3
.
L'éq. (1 5) devient :
Il] BEAULIEU, A. J., Appl. Phys. Lett. 16 (1970) 504.
[2] DUMACHIN, R., ROCCA-SERRA, J., C. R. Hebd. Séan. Acad.
Sci. B 269 (1969) 916.
[3] RICHARDSON, M. C., LEOPOLD, K., ALCOCK, A. J., 1. E. E. E.
J. Quantum Electvon. 9 (1973) 934.
[4] JUDD, O. P., WADA, J. Y., 1. E. E. E. J. Quantum Electron. 9 (1974) 12.
Pour no, = 1,6 x 1016 cm-3 soit 450 ppm, l'éq. (16) devient :
p
= 4,2 x 104 -k 9,5.r x IO3. (1 7) On observe que l'éq. (17) correspond à la détermi- nation expérimentale (14).On constate donc, qu'avec ce modèle, la présence de 450 ppm d'oxygène explique correctement l'évolution de la fréquence d'attachement en fonction de la concen- tration de CO,.
Il est possible que la photodissociation très impor- tante du CO,, conduisant à la formation d'oxygène atomique capable de produire des molécules d'oxygène, soit en partie responsable de cette concentration élevée d'oxygène.
4. Conclusion. - Cette étude nous a montré I'inté- rêt de l'utilisation d'additifs organiques. Le rôle de chacun des constituants du mélange gazeux a été défini : en ce qui concerne les additifs, nous avons pré- cisé les processus de pertes électroniques résultant de leur introduction ; la mesure de leur section efficace d'absorption a été effectuée. Nous avons montré le rôle particulier joué par le CO, : il introduit une absorption importante du rayonnement utile et impose un régime de disparition des électrons caractéristique d'un atta- chement. Les propriétés du milieu gazeux sont donc uniquement déterminées par les concentrations d'addi- tifs et de CO,. Il nous est par conséquent possible de déterminer les caractéristiques des sources lumineuses nécessaires à l'entretien de la décharge. De même, il nous est possible de calculer, pour un mélange gazeux donné, la variation spatiale de la densité électronique.
Les densités électroniques obtenues sont insuffi- santes pour l'entretien dans des conditions intéres- santes, d'une décharge électrique. Elles peuvent néan- moins convenir pour une préionisation du milieu et favoriser ainsi le régime ultérieur de la décharge diffuse. L'obtention de densités électroniques appro- priées (- IOi1 à 10'' nécessiterait l'emploi de sources délivrant des flux lumineux approximative- ment 10 à 100 fois plus élevés. Ceci semble parfaite- ment réalisable technologiquement étant donné la sim- plicité et les performances limitées de notre source.
D'autre part, l'emploi d'une source adaptée, rayon- nant principalement dans une bande de longueur d'onde située autour de 1 200
A,
augmenterait d'une façon importante la densité électronique.:aphie
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