High temperature magnetisation distribution in nickel

HAL Id: jpa-00246433

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Submitted on 1 Jan 1991

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High temperature magnetisation distribution in nickel

P. Brown, J. Deportes, K. Ziebeck

To cite this version:

P. Brown, J. Deportes, K. Ziebeck. High temperature magnetisation distribution in nickel. Journal

de Physique I, EDP Sciences, 1991, 1 (10), pp.1529-1537. �10.1051/jp1:1991102�. �jpa-00246433�

J.

Phys.

I France 1

(1991)

1529-1537 _OCTOBRE 1991, PAGE 1529

Classification

Physics

Abslracls

75.25

High temperature magnetisation distribution in nickel

P. J. Brown

(I),

J.

Deportes

(2) ^{and K. R. A. Ziebeck} (3)

(')

Institut Max _von Laue-Paul

Langevin,

156X, 38042 Grenoble, France (2) Laboratoire Louis Ndel, CNRS 166X, 38042 Grenoble, France

(~)

Physics Department, University

of

Technology, Loughborough,

LEll 3TU,

England

(Received 7 May 1990,

accepted

10 June

1991)

Abstract. The distribution of the

magnetisation

in nickel metal has been studied _{as a} function of temperature ^{in the} range 292 _to 725 K

using polarised

_neutron

scattering complemented by

measurements of the bulk

magnetisation.

The results have been

analysed

using the model of

Mook

[I]

in terms of _a localised 3d _moment with cubic

anisotropy superposed

_{on a} diffuse

magnetisation

of _reverse

polarity.

The

anisotropy

of the form factor _seems to show less variation with temperature than that found in

previous

work. The bulk

magnetisation

measurements

indicate _a Curie temperature ^of 628 K and combined with the observed temperature ^variation of the I I1

nlagnetic

structure factor suggest ^{that the diffuse}

negative magnetisation disappears

at the

Curie temperature.

1. Inwoducfion.

Precise measurements of

magnetic

neutron

scattering by ferromagnets

enable the

spatial

variation of the

periodic magnetic

moment to be determined. Such measurements

provide

_an

important

check _on electronic band _structure calculations. At the

present

^{time the best self-} consistent band _structure calculations _can

give

_a

good

account of the

ground

state

properties

of the

ferromagnetic

3d transition

metals,

but the _same is not true for the finite temperature

properties.

Inelastic and

quasi-elastic magnetic

neutron

scattering

measurements show that strong correlations between nickel moments

persist

_over distances of

20-301

_{well above the}

Curie temperature

[2-4] indicating

the existence in the

paramagnetic phase

of _a local field

direction,

coherent _over such

distances,

with

respect

to which the

band-splitting

takes

place.

At the

higher temperatures

^{there is evidence- for}

longitudinal magnetic

fluctuations in addition to the transverse fluctuations of the

spin-waves.

The

magnetisation

distribution is sensitive _to

changes

in the band

splitting

both

through

the radial

dependence

of the form factor and its

anisotropy.

To reveal

changes

in this distribution which take

place

_as the

magnetic

fluctuations grow with

temperature

we have undertaken _a

study

of the variation of the elastic

magnetic scattering

and bulk

magnetisation

in nickel

through

the transition from

ferromagnetism

to

paramagnetism.

2. Previous work.

The

magnetisation

distribution in nickel at room

temperature

was determined

by

Mook

[I]

using

the

polarised

neutron

technique.

He found that the distribution in the metal could be

1530 JOURNAL DE

PHYSIQUE

I bt lo

modelled

extremely accurately

from _a

superposition

of free atom

magnetisations appropriate

to

Ni~+

ions

superposed

_{on a} small uniform

magnetisation

of the

opposite polarity.

He obtained the best fit to his data with the

magnetic

form factor for

Ni~

+ ions obtained in the unrestricted Hartree Foch calculation of Watson and Freeman

[5]

with _a

spin

moment of 0.656 _p

~, an orbital _moment of 0.055 _p

~ and _a diffuse moment of 0.105 _p

~ per ^atom. The

anisotropy

of the form factor indicated that 81 fb of the 3d

magnetisation

had

T~

~ symmetry.

Cable [5] used the _same

polarised

neutron diffraction

technique

to determine the temperature

dependence

of the asymmetry ^{of the}

unpaired spin density

from the variation of the difference in

magnetic scattering

between the 333 and 511 reflections. He concluded that the

population

of the

T~

~

band falls relative to that of the

E~

^band as the

temperature

rises toward the Curie

point possibly

due to a difference in the

temperature dependence

of the

exchange splitting

of the two bands.

Up

to the present ^{time the}

only study

of the

magnetisation

distribution above the Curie

point

is that of

Caglioti

_et al.

[6]

who measured the

magnetic scattering

in the five lowest

angle Bragg

reflections from _a

Ni~° crystal

at 1030 K in _a field of 1.3 T. Within the rather

large experimental

_error these measurements had the _same variation with sin 0

IA

as those of Mook but gave some indication that there _{was no}

longer

_a

negative

diffuse moment.

3.

Experimental.

3.I MATERIAL. The _neutron

scattering experiments

_were carried out on a small

cylindrical crystal

cut from _a

large single crystal ingot

_grown

by

Perrier de la Bathie at the Laboratoire

Louis

Nhel,

Grenoble from nickel of 99.99

purity.

The

cylinder

diameter _was 2 _mm and its axis of

length

⁵ mm was

parallel

to a

(l10)

direction. The

specimen

_on which the

magnetisation

measurements _were made _{was a}

larger piece (0.573 gins)

cut from the _same

crystal

boule.

3.2 UNPOLARISED _NEUTRON MEASUREMENTS. The

crystal

_was mounted _on the 4-circle

diffractometer D9 which is _{on a} beam from the hot _source of the

high

flux reactor at the Institut Laue

Langevin.

The measurements above _room

temperature

were made

using

the souflette »

system

^{which bathes the}

crystal

in _a stream of hot air. The

integrated

intensities of _sets of

Bragg

reflections _were measured with neutrons of

wave-lengths

of

0.854, 0.531,

and

0.333

A

_{and at}

temperatures

^of

292, 532,

and 723 K. The data sets at the two

longer

_wave-

lengths

each contained 17

independent

reflections those at 0.333

A

_{each consisted of 33}

independent

reflections

going

out to _a maximum sin

0/A =1.76A~'

_Two

equivalents

of each of the

independent

reflections included in the data _{sets were} measured at each

temperature

and

wave-length they

_were chosen to be those

minimising

the

path

of the beam

through

the

cylindrical crystal.

The reflections measured _were chosen to include several sets

occurring

at the _same

scattering angle

such _as 333 and 5 II. The intensities measured for these sets at the three

temperatures

with 0.333

A

_neutrons

are

given

in table I. It _can be _seen that at no temperature is there any very

significant

difference between the intensities within _a

single

set,

indicating

that anharmonic thermal vibrations do _not have _a

significant

effect. Since the

atoms in nickel all lie _at the lattice

points

there is _no hkl

dependence

of the

geometrical

structure factor from which the

degree

of extinction in the

crystal

could be estimated. The

only

variation in the

reflectivity

between different reflections _comes from the Lorentz factor and the

temperature

factor.

Figure

I shows _a Wilson

plot

of the

logarithm

of the measured

structure factors

against ^h~

+

k~

₊

i~ including

data for the three

wave-lengths

at 723 K. The data with

= 0.33

A

_lie

on a

good straight

line whose

slope

leads to _an

isotropic

temperature factor of

0.61A~.

_{At A}

= 0.53

A

_the

higher angle

data lie _{on a}

straight

line

parallel

to the 0.33

A

_{line whereas the low}

_angle

reflections lie _{on a curve} which bends downwards from the

bt 10 HIGH TEMPERATURE MAGNETISATION IN NICKEL 1531

Table I.

Comparison of

the

integrated

intensities

of

sets

of reflections occurring

at the _same sin 0

IA.

h k

I

_{I~~~ I~~~}

I~bs

292 K 533 lC 723 K

3 3 3 1761

(7)

597

(7)

358

(8)

5 787

(20)

639

(6)

379

(6)

4 4 2 605

(10)

343

(7)

1097

(5)

6 0 0 621

(35)

310

(43)

076

(12)

7 1300

(20)

1040

(9)

745

(5)

5 5 1317

(7)

1026

(17)

755

(4)

5 5 5 963

(13)

654

(8)

413

(4)

7 5 963

(22)

637

(6)

413

(3)

8 6 0 709

(24)

412

(8)

236

(3)

10 0 0 713

(30)

397

(8)

225

(5)

9 5 5 469

(6)

225

(7)

106

(7)

9 7 482

(17)

240

(8)

l17

(6)

11 3 470

(12)

218

(1 1)

¹⁷

(8)

8 8 4 393

(10)

182

(8)

81

(7)

12 0 0 385

(17)

168

(21)

88

(13)

8 8 6 301

(9)

l10

(9)

34

(6)

10 8 0 318

(8)

l14

(8)

53

(7)

12 4 2 296

(7)

l19

(8)

48

(12)

9 7 7 247

(8)

86

(9)

41

(13)

7 3 261 11

0)

101

(7)

24

(1 1)

13 3 230

(7)

75

(15)

35

(11)

5

_

~

f

x

.

§ _~

3

#

2

so

~~ ~~ j~

Fig. I. -

sum

of squares

of

the^eflection

indices

(hki ). Crosses mark the data for A = _0.33

A,

_circles

for A = 0.53 A and triangles those

for

= 0.83 A.

1532 JOURNAL DE PHYSIQUE I bt 10

straight

line

showing

the effect of extinction. With

=

0.83

li

_{the maximum N is 36 and all}

reflections show the effects of extinction. To obtain the best

possible

estimate of the extinction

parameter

^and the

isotropic temperature

^{factors all nine data} sets were used in _a least squares refinement

procedure

to obtain _a

single

extinction parameter : the mosaic

spread

in the Becker and

Coppens [7] formalism,

three scale factors _{: one} for each _wave-

length,

and three

temperature

^factors : one for each of the measurement temperatures. ^The least _squares

procedure converged

well

giving

the results shown in table II and _a

weighted

R-

factor

(on

structure

factors)

of 0.016.

Table II. Parameters deduced

from

the least _squares

refinement ofthe unpolarised

neutron

measurements made at three

d%ferent

temperatures and

wavelengths.

Mosaic

Spread

0.052

(4)

0.843

A

_1.168

₍₁₈₎

Scales 0.53

A

_1.098

₍₉₎

0.333

A

_1.020

₍₆₎

Isotropic

293 K 0.369

(5) A2

temperature

533 K 0.478

(5) A2

factors 723 K 0.622

(5) ^A2

3.3 POLARISED _NEUTRON MEASUREMENTS. The

polarised

neutron measurements _were

carried out

using

the instrument D3 _at the Institut Laue

Langevin.

At that time the instrument

was installed _{on one} of the thermal beams from the reactor. The

crystal

_was mounted _on the axis of _a

superconducting asymmetric split pair _magnet giving

_a field of 4.6 T. A

special sample

stick allowed the

crystal

to be heated _{to up to 800} K. The measurements _were made in two different _runs,

during

the first _run the heated

sample

stick _was inside _an evacuated tube which

replaced

the normal

sample

stick inside the

cryomagnet.

The temperature was varied

by

_means of _a

heating coil,

_on the

sample stick,

above the

sample

and the

temperature

was

monitored

by

_a

platinum

resistance

placed

between the

sample

and the heater. Since the tube

enclosing

the

sample

_{space was} in thermal contact with the

liquid

heliurn bath this set-up ^leads to

large

thermal

gradients

and consequent

uncertainty

in the measurement of temperature.

For the second _run the cryostat ^{had been} modified _so that- the temperature ^{of the normal}

sample

_space could be held at 273 K thus

reducing

the thermal

gradients

and

allowing

better temperature measurement. All measurements _were made

using

_{a neutron}

wave-length

of

0.751.

The

polarisation

ratios of _a set of all reflections of the forms

(hhf

and

(h,

h

2, I

out to sin 0

IA

₌ 1.0

l~

were measured the latter

being

^accessible

by tilting

the detector towards the vertical axis

by

_an

angle

of about 18° _as is

possible using

the normal beam geometry of the D3 diffractometer. In the first _run this set _was measured _at nominal

temperatures

of

293, 500, 590,

600 K. In the second _run further sets _were measured _at 610 and 645 K and

finally

the

polarisation

ratios of the set of 4

(lll

reflections in the _zero

layer

was measured at

temperature

^intervals of about 7 K from 480 to 725 K.

Comparison

between the

polarisation

ratios of the first and second sets of measurements indicated that the two

high'est temperatures

^{of the first} set were more

nearly

560 and 582 K.

Magnetic

structure factors _were calculated from the

polarisation

ratios

making

corrections for the lack of

perfect polarisation

and for extinction

[8] using

the mosaic

spread parameter

determined from the

integrated intensity

measurements. The extinction _was

quite

_strong in the low

angle

reflections _: the correction in the lowest

angle

reflection

(lll)

amounted to

bt 10 HIGH TEMPERATURE MAGNETISATION IN NICKEL 1533

some 30 fb in the

magnetic

structure factor. The _success of the extinction model _may be

judged

from the excellent agreement between the results obtained at _room

temperature

and

those of Mook

[I]

which _may be _seen from table IV.

3.4 MAGNETISATION MEASUREMENTS. The

magnetisation

of the 0.573 gm

crystal

_was

measured in fields up ^to 6.5 T at

temperatures

between 300 and 730 K

using

_an extraction

magnetometer [9].

The Curie

temperature

was deduced both from the

temperature

^variation of the

spontaneous magnetisation displayed

in

figure

2

(628.5 ±1K)

and

by finding

the

temperature

at which the

plot

of

B/M against M~ (where

B is the

applied

field and M the

magnetisation)

_passes

through

the

origin (627.7

_± 3

K).

The

magnetisations

obtained in _an

applied

field of 4.6T at the temperatures at which sets of

polarised

neutron data _were collected _are

given

in table III.

0.6

f~

0.4

~ E

~

«i 0.2

I 5 8

i#

400 500 600 700

Temperature °K

Fig.

2.-

Temperature dependence

of the spontaneous

magnetisation

in nickel derived from bulk magnetometry.

Table III. Parameters obtained

by fitting

Mook's

[5]

^model to the

magnetic

structure

factors

measured

for

nickel _at six

d#ferent

temperatures. The parameter

x~ _given

in the bottom _row is the

goodness of fit

_parameter

(I(F~~~ F~j~)~/«~)/(N~~~ _N~~~)

where F~~~ and

F~j~

_are the observed and calculated

magnetic

structure

factors,

_« is the standard dbviation

of

_F~~~,

N~~~ ^{is the number}

of

_structure

factors

measured and N~~~ ^{the number}

of

_parameters

fitted,

in this _case 3,

Temperature

293 K 500 K 560 K 582 K 610 K 645 K

3d p~ 0.702

(2)

0.542

(4)

0.449

(8)

0.381

(6)

0.309

(5)

0.1616

pa 0.648

(3)

0.510

(7)

0A17

(8)

0.359

(8)

0.272

(8)

0,130

(5)

~~~~~;~ p~ 0.054

(3)

0.032

(6)

0.032

(6)

0.022

(6)

0.037

(6)

0.032

(5)

at 4.6 T 0.582 0.492 0.384 0.343 0.284 0.162

fb E~ ^22.4

(4) (2)

23

(2) (2)

26

(2) (2)

«p~ 0.120

(2)

0.050

(5)

0.065

(8)

0.038

(6)

0.025

(5)

0.000

(2)

X~

1.2 3.8 2.6 2.3 1.3 1.2

1534 JOURNAL DE

PHYSIQUE

I M lo

4.

Magnetisation

distribution.

Mook

ill

ⁱⁿ

analysing

the

magnetic scattering

from nickel at _room

temperature

^{found that he} could obtain _a very

good

fit to the data

by modelling

the

magnetisation

distribution _as the _sum of free atom-like distributions centred _at the nickel sites

superposed

_{on a} uniform

negative

magnetisation.

We have chosen to _use the _{same «} localised model in order to be able to make _a direct

comparison

with Mook's ambient

temperature data,

and also because this model

provides

_a

simple _yet

accurate way of

parametrising

the form factor which can

subsequently

be used for

comparison

with _more

sophisticated

calculations. For this model the

magnetic

structure factors

F(«

_can be written _:

F("

"

4

(R3dsp,nl l/0(" ))

+

(5/2

_Y

i)

A

(" ) l/4(" ))

₊

+

R3dorbitl Q0(K ))

₊

Q2(K ))

+

fcore(K ))

for all _« # 0. The second term in the

spin

contribution describes the

asymmetry

^{of the form} factor when _a fraction _y of the

unpaired

3d electrons _are in

E~

^orbitals : A

(«

is _a

geometric

factor which in the cubic _case for _a reflection

(hkf)

is

h~+ k~+ i~-

₃

h~k~-

₃

k~f~

₃

i~h~/(h~+ _{k~+ f~)~}

For _«

=

0,

the forward

scattering

which is

given by

the total

magnetic

moment per cell is _:

l~(°)

~ 4

(1~3d

sp,n + l~ _{3d orbit} "

)

Mook obtained the best fit

using

the

spherical ^Ni~

⁺ form factor

go)

and _core

polarisation f~~~

calculated from _an unrestricted Hartree Fock calculation

by

Watson and Freeman

[10],

with

go

and

Q~)

from Watson and Freeman

[((j.

We have used these _same form factors to

model the contributions to the

magnetic scattering

_{as a} function of

temperature, by carrying

out a least squares fit of the

parameters

_p~~

~~i~, p~~ _~~~i~, y and _« to _our data. The results _are shown in table III. The effective 3d form factor for all five sets of data has been calculated

by dividing

the measured structure factors

by

the value of the 3d

magnetic

moment per cell obtained in the least squares fits. The results _are tabulated in table IV where Mook's 298 K data _are also

given

for

comparison.

It may be observed from this table and also from the data of table III that there is very little

change

in the nickel form factor with temperature ^between 300 and 645 K. In

particular

the results do not show the increase in the

population

of the

E~

^{sub-band in this}

temperature

range which _was observed

by Cable, although

_our data do not determine the asymmetry parameter ^with very

high

_accuracy. The least squares fits to the data at 610 and 645K show _a small increase in the fraction of the moment ascribed _to the

3d~~~~~

parameter.

^It seems

unlikely

that this reflects _any real increase in the g

factor,

but

rather,

_may indicate a small

expansion

of the

paramagnetically aligned spin density

relative to that of the

spontaneous

moment.

5.

Temperature dependence

of the diwuse _moment.

The fact that there is _very little

change

in the form factor _{as a} function of temperature ^{makes it}

plausible

to _use the measurements of the

flipping

ratio of the I I I reflections to obtain the total

3d moment _{as a} function of

temperature. Figure

3 shows the

temperature

^{variation of the}

total 3d moment

compared

with the

magnetic

moment per nickel atom obtained from the bulk

magnetisation

in the _same

applied

field

(4.6T).

The difference between these two

values,

which is the diffuse

magnetisation

_«, is

negative

at the lower temperatures, ^and its absolute

magnitude

falls with temperature

reaching

_zero around the Curie

point.

This effect _can be

At 10 HIGH TEMPERATURE MAGNETISATION IN NICKEL 1535

Table IV.

Comparison ofexperimental form factors for

nickel _at six

d%ferent

temperatures.

The

form factors

have been obtained

by dividing

the observed

magnetic

structure

factors by

the nickel 3d _moment per cell

(4 atoms)

deduced in the least squares

fits.

Mock 293 K 500 K Present Measurements

298 K 56lJ K 582 K 610 K 645 K

0.649 (7) 0.648 (5) 0.666 (2) ^0.708 (11) ^0.663 (13) ^0.652 (14) 0.671 (4)

0.576 (6) 0.577 (3) 0.586 (12) ^0.573 (5) ^0.574 (7) ^0.570 (10) 0.589 (4)

0.366 (4) 0.370 (2) 0.352 (2) ^0.362 (2) 0.359 (4) 0.378 (16) 0A16 (12)

0.263 (4) 0.263i (18) 0.26i (4) ^0.271 (4) ^0.267 (5) 0.278 (4) ^0.298 (5)

~ 2 2 0.255 (3) 0.2588 (17) 0.252 (2) 0.258 (4) 0.253 (4) 0.258 (8 0.285 (6)

0.129 (3) 0,1296 0.127 (3) 0.128 (2) 0,132 (3) 0,145 (3) 0.150 (8)

3 0.138 (2) 0.1371 (13) 0,1356 (lsl 0.1370 (181 ^0.135 (2) 0.143 (4) 0.162 (17)

0.108 (2) 0.107 (2) 0,100 (2) 0.ill (2) 0.097 (2) 0.124 (5) 0,137 (11)

0.088 (3) 0.0882 (9) 0.0889 (191 0.088 (3) ^0.084 (2) 0.093 (8) 0.08 (2)

0.029 (3) 0.0329 (14) 0.030 (2) ^0.033 (2) ^0.034 (3) 0.044 (5) 0.037 (17)

0.090 (2) 0.0842 (14j 0.082 (3) 0.083 (3) 0.082 (3) 0.088 (7) 0.08 (2)

0.047 (3) 0.047 (2) 0.054 (4) 0.039 (4) 0.059 (5) 0.048 (8) 0.024 (15)

0.027 (3) 0.0277 (18j 0.028 (3) 0.022 (7) 0.021 (6) 0.042 (10) 0.035 (18)

(2) 0.018 (2) 0.023 (4) ^0.020 (9) ^0.02 (2) 0.015 (7) 0.02 (2)

0.043 (3) ^0.04lJ2 (13j 0.041 (3) ^0.039 (4) 0.029 (4) 0.050 (10) ^0.042 (18)

(3) 0.013 (4) 0.008 (6) 0.005 (18) 0.030 (10) 0.016 (7) 0.02 (2)

5 0 0.029 (3) 0.022 (4) 0.012 (11) 0.010 (14) -0.006 (17) 0.003 (9) 0.04 (2)

6 0.005 (3) 0.001 (5) 0.00 (2) 0.017 (19) 0.0i (2) 0.004 (8 0.00 (3

4 0.03i (3) 0.025 (6) 0.057 (17) 0.04 (2) -0.05 (2) 0.027 (12) 0.00 (2)

0.007 (3) 0.00 (2) 0.02 (3)

-0.033 (11) -0.03 (3)

(3) ^0.020 (13) 0.03 (5)

3d pB/Ni 0.702 0.702 0.542 0.449 0.381 0.309 0.1616

0.6

~

6 6

6

?

^~'~

m

~

E

i

I

fl

11

~

00

emperature °K

Fig. 3.-

circles show

the

bulk and

the

riangles the 3d deduced from the magnetic

scattering in the II

I

reflection.

1536 JOURNAL DE

PHYSIQUE

I lit 10

seen more

clearly

in

figure

4 where the difference _« is

plotted against

temperature. « can be

seen to vary

rapidly

in the

vicinity

of the Curie

temperature

ⁱⁿ a manner

similar,

but of

opposite sign,

to the spontaneous moment.

o.oo

z p

-o.05

o ,

I

fi

j -0.10

500 600 700

Temperature

°K

Fig.

4.

Temperature dependence

of the diffuse

magnetisation

in nickel in an

applied

field of 4.6 T in the

vicinity

of the Curie temperature.

6. Discussion.

The observation that the form factor of nickel is almost

independent

of

temperature

^is not

unexpected. According

to the UHF calculation

[10]

^the

spatial

distribution of the

majority

and

minority

electrons is

different,

but this difference is not very great ^and

taking

it into

account leads _{to a} maximum difference in the form factor for

Ni~

+ of

only

some 2 fb which

occurs at sin 0

IA

=

0.3

J~ '. Although

this difference would increase if the

polarisation

of the wave-functions remained the _same while the numbers of

majority

and

minority

electrons became _more

equal

_as the result of

longitudinal spin-fluctuations,

it is much _more

likely

that the

polarisation

decreases in

proportion

to the

magnetic

moment

leaving

the form-factor

essentially unchanged.

Much _more

significant

is the observation that the

negative

diffuse moment, which is ascribed

by

the band structure calculations to _reverse

polarisation

of the 4s conduction

band, disappears

at the Curie

temperature.

This shows that such

polarisation

is the result of

long

range

magnetic

order and cannot be induced either

by

_an

applied

field _or

by

the short range

fluctuating

local fields

occurring

in the

paramagnetic

state

[4].

One may also

speculate

as to whether the small

expansion

of the form factor observed in the

highest temperature

data _may not have its

origin

in the _same process. The

expansion

of the form factor indicates that the

magnetisation

which _can be

aligned by

_an external field in the

pararnagnetic

state is

spatially

more

compact

than the spontaneous

magnetisation

_:

suggesting

that the

longer wavelength

components of the

magnetisation

_are less stable to

thermally

induced

spin

fluctuations than

are those _more

closely

localised _on individual _atoms.

lit 10 HIGH TEMPERATURE MAGNETISATION IN NICKEL 1537

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WATSON R. E. and FREEMAN A. J., Acia

Crysi.

14

(1961)

27.

Revue de Livres

Beyond

the

Crystafline

State. An

Emerging Perspective

G.

VENKATARAMAN,

D. SAHAO et V. BALAKRISHNAN

S6rie _: Solid State

Sciences,

VOI. 84

(Springer Verlag) 1989,

207 p.,

DM119,00.

L'ambition avouke de _ce livre est de

prbsenter

une sorte de thdorie unifike de la matidre condensde.

Les auteurs se donnent neuf

chapitres

_{pour y}

parvenir.

Aprds une introduction dkcrivant le

plan

de

l'ouvrage,

le

chapitre2

est _un bref catalogue des

structures

atomiques qui

_peuvent 6tre rencontrkes cristaux,

phases

incornmensurables,

quasicristaux,

cristaux

liquides

et _verres. L'accent est mis

principalement

_sur

l'aspect syrnktrie

et

gkoJnktrie

des structures, ainsi que sur la

portke

des corrdlations entre

positions atomiques.

Le

chapitre

3 est une

approche dassique

des transitions de

phase

h

partir

de la thdorie de Landau,

pour montrer comment les diffdrents types ^d'ordre peuvent ^dire

engendrks

h

partir

du

liquide

dksordonnk,

_par des _processus de rupture ^de

syrnktrie.

Les dtats ordonnds de la matidre condenske _{ne sont pas} rkalisks de

fagon parfaite

dans la rdalitk des

phases

obtenues expdrimentalement. Certaines

imperfections

sont _communes h tous les types d'ordre mars

plusieurs

dkfauts de structure sont reliks de fagon subtile h la

symktrie

du

systdme.

Ces

probldmes

sont dtudiks dans le

chapitre

4.

Le

chapitre

5 s'attache h l'aspect

gdomdtrique

des structures

qui

peuvent 6tre obtenues par

projection

dans _{notre espace}

physique

I

partir d'arrangements pkriodiques

dans des espaces

plus compliquks.

Los auteurs regroupent ici les mdthodes de ddcourbure

d'espace

et la

projection

_{au sens}

strict de cristaux _» de hautes dimensionalitks.

Le

chapitre

6 vient

compldter

le

prkc6dent

_en introduisant les

ingrkdients kpergie

et

entropie

des structures, _pour traiter les

probldmes

d'existence _et de stabilit6.

Les trois demiers

chapitres

traitent bridvement et forrnellement de

probldmes

de pavages h _une dimension et de certains aspects des effets de rupture

d'ergodicitk

_et de

syrnktrie.

Ce livre, befit _{par une}

dquipe

de

thdoriciens,

_{se pose un peu en} «bonne

parole» pr6chde

aux

physiciens

du domaine

expdriJnental.

_{II y}

parvient plut6t

bien et c'est _une bonne

synthdse

de base du sujet.

ChRstian JANOT.

Recursive Neural Networks for Associative

Memory

Y. KAMP et M. HASLER

Wiley-Interscience

Series in

Systems

and

Optimization (Wiley) 1990, 194p., piix

£ 27.50.

Les rdseaux de _neurones sont des asseJnblkes d'dlkJnents,

appelks

_{« neurones} formels _» connectks les

uns aux autres, chacun

capable

d'un traitement local

simple

des _« messages » regu de _ses voisins, tous

opkrant

_en

gknkral

de fagon

synchrone.

Ces

systdmes,

trds ktudiks rdcemment _car its perrnettent un

traitement _«

paralldle

de

l'information,

sont des Jnoddles de mkmoires adressables _par leur contenu une fois

complktke

la

phase d'apprentissage.

Bien que de dkfinition trds

simple

its peuvent

prdsenter

des

comporteJnents complexes intkressants _par le lien qui s'btablit _avec la

physique statistique

des systdmes dksordonnds du type «

spin-glass

_».

De

fapon plus prkcise,

les

systdmes

considdrks sont done des assemblkes de _«

spins

dont l'kvolution est

gouvernke

_{par un}

jeu d'kquations dynamiques

dont les

paramdtres

sont les coefficients d'une

1540 JOURNAL DE PHYSIQUE I lit 10

matrice

synaptique

_» et d'une fonction de seuil _» l'ktat futur est + I _ou I selon que le potentiel

synaptique

local est

supkrieur

_ou infkrieur _au seuil. L'un des

probldmes principaux

est celui de

l'apprentissage

et de _ses limites, notamment en ce

qui

_conceme la

capacitk

d'un rkseau donnk le noJnbre de _neurones ktant fixk, combien de motifs peut-on

enregistrer

avant de

risquer

la _« confusion mentale ?

Trois

points

de _vue sont

dkveloppks

dans _ce livre.

L'approche

dkterministe considdre le rkseau _comJne

un automate fini _{vu sous}

l'angle

des

systdmes dynamiques

et s'intkresse _aux attracteurs,

points

fixes _ou

cycles,

h leurs bassins d'attraction, etc.

(Chap. 2).

La

capacitk

d'un rkseau donnk est faible si l'on s'en tient h _une

rkcupkration

h 100 fb. Pour obtenir

plus

it faut admettre _une certaine

probabilitk

de perte.

On passe alors h la formulation

statistique

_en tenures d'ensembles de

systdmes

et de macro-variables dkfinies _{sur ces} ensembles

(Chap. 3).

De it, _{on ne peut} rksister h donner _une

interprktation therrnodynaJnique

h cette formulation, _ce

qui

permet

d'exploiter

la similitude entre rkseau de _neurones

et

spin-glass (Chap.

4). Dans la

perspective

d'amkliorer les

capacitks

de mkJnorisation, le passage h des rkseaux d'ordre

supkrieurs

_(«

knergie

_» de

degrd supkrieur

h 2) est alors examink _{sous ses} diffkrents aspects, dkterrniniste,

statistique, therrnodynamique (Chap. 5).

Le livre s'achdve _{sur une} discussion des

probldmes

h rksoudre _pour construire les matrices

synaptiques rkpondant

h des

spkcifications

particulidres.

La

prksentation

d'enseJnble est assez forJnelle _avec lemJnes, thdordJnes et corollaires donnds le

plus

souvent avec leur dkJnonstration. J'aurais

peut-6tre

aiJnd _{trouver une} introduction _{un peu} Jnoins

«abrupte»

et _un survol

plus

«akrien» de

l'approche therrnodynamique

mais

je

_{pense que,} dans l'ensemble, _ce court livre constitue _une excellente introduction h la thkorie des rdseaux de _neurones utilisks dans le contexte des mdmoires associatives.

Paul MANNEVILLE.

The

Emperor's

New Alind

Concerning

computers, ^{minds and the laws of}

physics Roger

PENROSE

(Oxford University Press) 1989,

465 p., £ 20.00.

En toumant la demidre page de _ce fort volume, _une

question

vient h

l'esprit.

A

qui

l'auteur l'adresse-

t-it-

S'agit-il

du

public

cultivd _{comme en}

tkmoigne

_une

prksentation

_en terrnes

quelquefois

merveilleusement

simplificateurs

comme seul un

grand esprit

est capable de les concevoir.

S'agit-il

d'un auditoire de

philosophes

fascinks par la relation _entre les

probldmes

de la science

contemporaine

et les concepts hkritks de la tradition la causalitd, la conscience, la dualitk entre

l'esprit

et la matidre la

possibilitk logique

d'une connaissance

objective. S'agit-il

_encore des

colldgues scientifiques

et chercheurs de l'auteur

qui

dans la

pratique

kvitent d'6tre confrontks par les

paradoxes

_{que pose} toute

doctrine

pousske

h _ses extr6mes

incomprbhensibilitb

de la

mkcanique quantique

_comme schkma

cohkrent sans faire

appel

h la notion extkrieure d'observation et de rkduction du paquet d'onde,

singularitks

et comportements

globaux

_en thkorie de la

gravitation

et cosmologie

paradoxes

de I'«

intelligence

artificielle

qui

amdne h proposer un moddle de la

penske

_ou plus

objectivement

des activitks

intelligentes

du _{cerveau, en} dvacuant la

question

douloureuse de la conscience du

sujet. S'agit-il

enfin de l'auteur lui-mime dont _{on ne} peut

qu'dtre impressionnk

_par

l'ampleur

des connaissances eJnbrassant les fondements de la

logique,

les thkories

physiques depuis

l'dchelle

microscopique

et

quantique jusqu'h

la relativitk

gknkrale

la

neurophysiologie

et

l'algorithrnique

des ordinateurs, le thkordJne de G6del, la machine de Turing et les pavages quasicristallins et

j'oublie

volontaireJnent les allusions trds nombreuses h la

philosophie,

la

therrnodynaJnique,

le r61e de

l'entropie...

Dans l'effort de synthdse _que Penrose propose en kvoquant les

questions

cruciales de la science actuelle, _{it y a} bien kvidemment

plus d'interrogations

_que de

rkponses.

Avoir l'honn6tetk de dresser _un bilan est

dkjh

fort

apprkciable,

attitude

qui s'oppose

h la tendance naturelle de _ceux

qui

_prennent la

plume

_pour dkvoiler _avec enthousiasme, et toute bonne for les

knigmes

enfin

percdes

dressant _un tableau flatteur _et

parfois

_trompeur cornrne si la connaissance n'ktait pas par ^nature un

systdme

toujours incomplet.

lit 10 REVUE DE LIVRES 1541

Penrose dkvoile

progressivement,

et _{avec un}

grand

art, deux

probldmes Jnajeurs qui

seront, n'en doutons pas, la source de

dkveloppements

essentiels dans les

pkriodes

h venir. Le

premier

_conceme la

reproduction

_{par un}

systdme

matkriel des facultbs d'un ltre

intelligent.

L'une des sources de cette

question

est dans la rbflexion _sur la cohdrence de la

Jnathkmatique

et en

premier

lieu de

l'arithmktique.

L'autre, _{comme on}

l'imagine

aiskment _en cette

pdriode

qui voit

l'explosion

de

l'eJnploi

des ordinateurs de

plus

_en

plus complexes,

de

plus

_en

plus puissants,

est celle de savoir si h terrne its pourront

remplir

les

fonctions que nous attribuons _aux 6tres

supdrieurs.

Bien entendu _{on ne} saurait _en

nbophyte s'interroger

sur un

sujet

aussi fascinant _{sans en}

possbder

les dldments, et on

apprkciera

_que l'auteur rbsume h

l'usage

des

ignorants

_que nous sommes aussi bien les _terrnes de

l'entreprise logique marquke

_par la

pensde

de Russell, Hilbert, Gsdel et

Turing,

_que les donnkes

complexes

de la

neurophysiologie

et de la

psychologie scientifique

sur le fonctionnement

paradoxal

du _cerveau. ten que pour ces pages,

qui

les

unes ouvrent, les autres referrnent _son ouvrage, on ne peut

qu'6tre

admiratif. Si

je

_peux faire part d'une

opinion personnelle

d'un bdotien,

je

dirai _que le

simple

fait de l'existence d'une machine

qui produirait automatiquement

et

skquentielleJnent

les thbordmes de la

mathdmatique

_me

remplit

d'effroi, et

j'ai l'impression

_que c'est _ce

qu'on

peut ^fire entre les

lignes

si

je

_ne

m'abuse,

l'auteur dtant bien

plus

rbservd et trds

britannique

_en cela.

Quoiqu'il

en soit, les thkordmes

d'incoJnplktude

tels

qu'il

les expose ^ont

peut-6tre perdu

leur force

explosive

Jn6Jne si la conclusion

paradoxale

_en est que tout

systdme

renferrne des propositions indkcidables. La

JnathkJnatique

_me seJnble bien

plut6t

_un art crkateur,

iJnpliquant,

cornme l'affirme l'auteur, des

jugeJnents

de valeur, des choix irrationnels _{», ce}

qui

laisse ouvert le

dkbat _{sur ses} rapports avec les sciences naturelles.

Sur _un

plan qui

_ne seJnble _pas foumir Jnatidre h controverse, on s'est

beaucoup interrogk

_sur la nature et la

coJnplexitk

des

algorithJnes,

_sur la

possibilitk

m6me de construire _un

prockdk

destind h rksoudre _un

probldme

bien

posk.

Ii est vrai _que le

dkveloppement

des outils

contemporains

de calcul offre _une nouvelle dimension I _ce type de

question.

Lh od _une dkfinition abstraite

reldgue

dans l'ombre l'existence des

objets auxquels

elle

s'applique,

la vision nouvelle offerte _par la calculabilitk _» force h les concevoir de manidre bien

plus compldte. Qien

_que Penrose _ne cite _{pas son nom,}

j'ai

souvenir d'avoir dtd

frappk

_par la fraicheur des

mathkmatiques

concrdtes _» telle que peut les

envisager

_un

praticien

comJne Knuth. Est-ce h dire que ce

qui

_ne reldve _pas d'un

algorithJne perd

du coup sa validitk, _ou

qu'il

n'y a rien au-deli du calculable, c'est s0reJnent _{une vue} trop restrictive. La

conception qui

s'oppose h celle-ci, c'est-h-dire _en fin de compte au dknombrable, celle de l'infini pour

laquelle

a luttk Cantor, est

en cette dernidre

partie

du

vingtidJne

sidcle

vigoureuse

et trds fiche.

Qu'on

_songe h titre

d'exeJnple

_aux

« structures du chaos

qui

envahissent les _revues et les rayons des

bibliothdques,

_pour voir que le

calculable est loin du

quantifiable

_{» comrne} ce doJnaine le fait

pressentir.

Encore que, paradoxe qui _ne peut manquer de nous faire rdfldchir, l'ordinateur

qui

nous sert h

explorer

les fractales, _ces ensembles

bizarres et extraordinaires,

qui

fournit les pavages de Penrose et d'autres, _ce m6Jne ordinateur

opdre

h

partir

de fonctions

logiques

_en nombre extrdmement limitk et que seul le nombre inconcevable

d'opkrations qu'il

est

capable

de Jnaitriser dans des temps ^{h l'kchelle} humaine, lui donne le pouvoir de rkvkler. Le

paradoxe

n'est-il _{pas encore que nous} lui fournissions le moyen d'irniter le hasard h partir de

rdgles

aussi

stupides

_que la

multiplication

et la troncation des entiers dcrits dans _une base finie. N'est-ce pas Ii

lkgitimer

l'attitude de _ceux

qui prdtendent reproduire puis dkpasser

les

capacitks

de

l'esprit,

idke

qui

non seulement blesse notre

orgueil

mais _contre

laquelle

s'kldve notre intuition et

qui

_pousse h

s'interroger

_sur la nature de la conscience. Penrose

prktend

donner des _armes h _ceux

qui

_{ne se} satisfont

pas de cette idke. On _a tout lieu de croire que la situation _ne fera _que devenir _encore

plus

ktonnante, si

on

extrapole

le

dkveloppeJnent

de _ces

machines, qu'on

n'ose

plus

seulement

appeler

h calculer, au-deli des

quelques

dkcennies

prochaines.

En tant que

physicien,

l'auteur _{va nous} offrir _un

grand

ddtour _pour

dtayer

_ses (et

nos)

convictions. Ce

sera pour aboutir h des

propositions

qu'on peut

juger

extr6meJnent tkmkraires, mais y a-t-it _une autre voie dans l'ktat

prksent

des choses _que de chercher dans

quelle

direction la science

pourrait

offrir des

explications

nouvelles m6me si h tenure elles _se rkvdlent infondkes.

Quoiqu'il

_en soit it est

parfaitement

dair que les doctrines

scientifiques prdsentes

sont insatisfaisantes.

Qui

_a

jamais

_{pu se} vanter d'dtre convaincu _par

l'interprdtation

de la

mdcanique quantique. Que

l'on soit de _ceux

qui rejettent

son abstraction _ou de _ceux

qui

la poussent ^h son tenure

qui

est d'aller

jusqu'aux

limites de l'univers _{pour y} indure la

gendse

de la matidre _ou

perspective

_encore

plus

_«

impensable

son

engloutissement

final _{on se} heurte h _sa fondamentale

incomprdhensibilitd.

1542 JOURNAL DE

PHYSIQUE

I lit 10

Parce

qu'elle

n'a

jamais

ktk ddmentie dans _ses

principes,

et ses

applications,

la

mkcanique quantique

est lh pour ^rester. Parce

qu'elle

n'a

jamais

rdussi h convaincre _ses

partisans

les

plus

fiddles

qu'elle

offre

une doctrine cohdrente de la _mesure, du r61e de l'observateur, du _passage de

l'espace

de Hilbert h

l'espace

_«

macroscopique

tout court, ^la

mdcanique quantique

est faite _pour dtre

dkpasske.

Certes dans _son domaine _propre, la constitution de la matidre, les atomes, les noyaux et les

particules

de

plus

_en

plus

dvanescentes, la

mdcanique quantique

_{nous a} offert dans la

majoritd

des _{cas une}

explication, parfois

_assez

grossidre, parfois

d'un rafinement extraordinaire, des comportements de la matidre et de la nature des forces. Mais c'est

justement

lh _que le bit blesse le

plus, puisqu'il

est alors nkcessaire

d'y

indure la

gravitation.

Je _ne suis _pas de _ceux

qui

voient l'obstade

principal

dans la _non renormalisabilitd de la

gravitation quantique,

telle

qu'elle

_se

prdsente

h l'heure actuelle, voire dans le cadre de la thdorie des cordes. Cette difficultk _{toume autour} de la structure de

l'espace

_temps h trds

courte bchelle et nous manquons de donnkes

expkrimentales qui

viendraient _ou confirmer _ou infirmer

cette dbficience.

Aprds

tout c'est dans la marche _vers

l'infinitbsimal,

_au

prix

certes de

dbpenses d'bnergie (et

hklas d'unitks

mondtaires)

de plus _en

plus

considkrables _que les

physiciens

ont su, avec une extr6me

ingdniositd,

crder de toute

pidce

l'ddifice

thdorique

de la

physique quantique

et dkchiffrer

puts

coder la

nature de forces et d'interactions si

dloign%es

de _notre

expdrience

courante. Ne pas s'attendre h de

nouvelles ddcouvertes _{en cette} matidre serait semble-t-il bien niif _et

l'espoir

de

progrds

ddcisifs peut 6tre

parfaitement

fondk _en

s'appuyant

sur

l'expkrience historique.

La difficultd

principale

de

l'application

de la

mbcanique quantique

I la

gravitation

_me semble alter dans la direction des kchelles

opposkes, jusqu'aux

trous noirs, _aux confins de l'univers, h la

cosmogendse.

A

partir

de

quel

moment

l'espace

lindaire des ktats

possibles

d'un systdme et donc le

principe

de

superposition,

cesse-t-il d'6tre _une abstraction de la rkalitk pour devenir _une absurditk, s'il

s'agit

d'un

objet

hors d'dchelle de tout observateur,

pire

_encore

qui pourrait

les contenir _tous. Nut n'est mieux

placd

_que Penrose pour

prendre

la _mesure du dilernme. Les

physiciens

et thkoriciens _comme

Penrose et

Hawking

ont

dkveloppd

les _moyens de donner _{un sens}

plus prdcis

h _ces

questions.

Le livre nous permet

d'apprdcier

combien _ces

probldmes

sont intimement lids h _cette douloureuse

asyrndtrie

du temps _« rkel _»,

devrais-je

dire des temps, ainsi _que la

conception

de

l'entropie.

Je ne saurais rdsumer les

parties

de

l'ouvrage qui

traitent de _ce

sujet,

_en disant que

je

_manque de bases pour

apprdcier

la

profondeur

de la discussion dont

je

_sens bien

l'irnportance capitale.

Que _penser de la vision extraordinaire fournie de cette boite noire, l'univers entier, od l'entropie est crkke et absorbke, od coexistent des ktats

quantiques superposks

_avec et sans trous noirs. N'a-t-on pas atteint Ii la lirnite, et

quel

est l'au-delh. Penrose

suggdre

_que le mbcanisme de rdduction du paquet ^d'onde en

mkcanique quantique,

ou d'observation, _{ou encore} d'observabilitk, si _on cherche h

l'objectiver,

_ne peut 6tre dissocik d'une thkorie future de la

gravitation quantique,

au

prix

d'introduire des non-linkaritks

nouvelles.

Quelque choquante

_que

pulse apparaitre

une telle idke, de

prime abord,

elle _ne fait _que

suggdrer qu'il

faudra

beaucoup

d'audace h I'« inventeur _»

qui

permettra de franchir l'obstade. Doit-on

penser que le matkriel

expkrimental

sera le meilleur

guide,

c'est trds incertain. Sans chercher h retracer les efforts d'Einstein cherchant h concilier relativitk restreinte

(c'est-h-dire klectromagnktisme)

et

gravitation Newtonnienne,

on pout

suggdrer

_que ce n'est _pas

l'expdrience qui

l'a conduit _aux

Equations

relativistes

gdnkrales.

Y aurait-il _un doute _concemant les anomalies du mouvement des

plandtes,

_on peut craindre que leur rksolution n'aurait point

imposk

_une rkvolution aussi

profonde

de la

conception

de l'espace temps que celle qui

Emerge

de la relativitk

gknkrale.

Mais

qui

sait. En tous cas, on saura

grk

h l'auteur de pousser le raisonnement aussi loin.

Le dernier aspect ^{du livre} est

peut-6tre

le

plus

surprenant.

Aprds

_une

analyse

des mkcanismes de

notre

systdme

_nerveux

supkrieur,

Penrose s'attache I montrer, preuves h

l'appui,

_que la

penske

est loin

de fonctionner _sur le mode

algorithrnique,

et il _{propose un} r61e

possible

_pour les

phknomdnes

quantiques. Est-il

possible

_que la

gravitation quantique

nouvelle,

qu'il

appelle de _{ses vmux,} y aurait _une part ^{? II} est difficile dans l'ktat actuel de _ces

questions

de

juger

cette

opinion

trds hktkrodoxe et

qui

fera

sursauter

plus

d'un. Nous voyons naitre la nouvelle

discipline

des sciences

cognitives

_», Cet ouvrage

montre que des

physiciens

trds

imaginatifs

auront _un r61e dans cette crdation.

Quoiqu'il

_en soit, _{on ne peut que} recommander chaudement la lecture d'un livre

passionnant,

provoquant et

qui

donne h rbflbchir. Son titre h lui seul rksume mieux _son ambition _{que ne} le peut un

lecteur _{un peu}

ddsempark

_par

l'ampleur

des

probldmes

soulevds.

C. ITZYKSON.