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Contribution à l'étude du mouvement brownien de rotation libre et forcé

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Contribution à l’étude du mouvement brownien de

rotation libre et forcé

Roger Hocquart

To cite this version:

Roger Hocquart. Contribution à l’étude du mouvement brownien de rotation libre et forcé. Physique [physics]. Université Paul Verlaine - Metz, 1982. Français. �NNT : 1982METZ003S�. �tel-01775641�

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(3)

THÈSE

Présentée

A L'UNIVERSITÉ DE METZ pour obtenir le grade de

DOCTEUR ÈS-SCIEruCES PHYSIOUES

par

Roger H OCOUART

CONTRIBUTION A L'ETUDE

DE ROTATION

D U M O U V E M E N T

L I B R E E T F O R C É

BROWNIEN

Soutenue le 12 mars 1982 devant la Commission d'examen Président:' M. H. BENOIT Examinateurs: MM. S. CANDAU E.-J. HINCH G . J A N N I N K J. LERAY A. SEC

)98at &6 S

sûlJ 8213

(4)

A La mémoire de mes pæents.

(5)

UNTWRSÏTE DE IûETZ tuésident : M. ,Iean DAVID

U.E.R. IISCTENCES EXACTES ET NATURELLESI' Direeterut : M. Doninique DURAND

PROFESSEURS : Mathématiques - Ihfôrnatique M. CHAUVÏN M. COUSOT M. DAX M. RHÏN M. ROGER M. ROUX Iûne SEC M. SCHMTTT Méeanique M. MOLÏNARÏ M. WEBER Phasique It'l. BARO M. BAUDELET M. CARABATOS M. CERTÏER M. CHARLTER M. DURAND M. HETZMANN M. I{LEI]T It|. LERAY M. LONCHAW M. MUTEL M. TAVARD M. UZAN Andz,é Patriek Jean-Pien e Georges CLande Andrë Antoinette Bnnto ALain JeærDanieL Raymond Bewnvd Constantin l',licheL ALphonse Domtnique Jean-JuLien RoLattà Joseph Jean-Pienre Bentæd CLaude E&nond. Chirne T'1. BLOCH Tûne CAGNÏANT M. FALLER M. PASUER T4. PLUVTNAGE M. WENDLÏNG EeoLogie T4. NOURTSSON TT. PTHAN Jean-Miehel, Denise Pienre DanieL Gua Edgar MieheL Jean-CLqude

(6)

-o-o-o-o-o-o-o-o-IL m'est pætiauLièrernent agréabLe de saerifier à La tradïtion en remez'ciartt tous eeu,æ qui" à des degrês dioers, ont eontnibué à Ltédifieation de ee mëmoire.

Les traoauæ qui oont âtre eæposës ont été néaLisés au Laboratoire Rayonnanents et Stmtetures (Groupe PoLymères) dinïgé par Monsieur J. LERAY, professeur à LtUniuersité de IûEIZ.

Àu'iL me soit penni,s de Lui térnoignen ma profonde reeonnaissaneê pour La bientseiLLanee et La eonfianee qu'iL n'a eessé de mtaeeorder tout au Long de LtëLabonation de eette éhd.e. :

Monsieuz H. BEN1IT, professeur à LtUnioersité Louis Pasteur de

STRASBOURG, et eæ-ùireeteur du Centre de Reeheyehes sur Les I'laerontolécuLes m'a fait Le très grand horrtaæ de bien uouLoin aeeepter La prësïdenee du jurA de eette thèse. Je tiens à Lui erprimen toute ma gratitttde et à Lui pnésenter mon pnofond. respeet potn, L'hormte et Le g?anà saoant quril représente,

,Iteæprime toute ma reeortnaissanee à Monsieur E.J. HINCH, pnofesseur à L'Unitsersité de CA]"IBRIDGE, qui q, eonaaerë une pætie de son tenps à un eæanen dëtaiLLé du manuserit, Ql,iL soit pætieuLïèrenent remereié pou.t, La pertinence de ses ?etnarques et er-ïtiqtes ainsi q?/e pou? La bienoeilLanee qu'il m'a têrnoignée.

}ue Madane A. SEC" profesaeur à L'Unioersité de MEIZ soit tyès uioement remeneiée pout L'inténât quteLLe a porté à mon traoaiL. Son grand saùoin dqns 7'e domaine des nathënatiques appLiqtées a été eætrànernent bënéfique poun moi.

Toute ma gnatihtàe oa êgaLement à lûonsieur G. JANNINK, lngénieur att Cornnissaviat à LtEnengie Atonrique, Labonatoire Léon BrïLLouin. En aeeeptant dtêtne L'un des jryes de ce traoaiL, j'ai pu qpréeten ses gnætdee qua.Litës seientifiEtes et lttnnaines.

Je tiens tout spéeiaLernent à reneneier Monsieur S. CANDAU" Mattre de Reeltereles aLt C.N.R.S. et attaehé au Tnboratoire d'Aeoustique Moléa,tlaire de STRASBOURG, pout La spontattéitë aoee LaqteLle iL a aeeepté de pæticiper au jutg de eette thèse. Au eoups des nontbreuses diseLtssions que nous aûolts eues et pontant notomnent sur Le eontetnt de eette étuâe, iL nta cessé de me prodigaer ses oonseiLe et eneouzagements. Pour qui eonnait ea g,rande eonpêtenee dwts Le domaine de La phgsieo-ehimie des poLyrnères et sa grattde gentiLLesse, on ne peut âtne qte son alri..

Ma reeorttaissanee oa égaLement à mon eollègae et ari R. CRESSELY, Mattre-Assistcnt à L'ïlnitsersitë de METZ. Au eaæe d.e pLus de diæ ætnées paseées enseùbLe et oouéee à une màne ecruse, sa eoLLaboration a été eætrêmernent pnécieuse. Sa oision pæticoûièrernent en'itiqte des phënonènes phyeiques que je tentais

d'appnêhender théori.quanent, a ëté souùent pour moi d'tm gvmd, seeouxls. $u'iL me soit pernrùs dtaesoaier pLeinement R. CRESSELY à eette ëtuàe.

(7)

Les discussions aPee mes anis J. BASmDE et J.P. DECRW?E, Assisttrzts à LtïJnioensité de trtE?z' ont été tnès fmtctueuses. Je Lettt eaprime iei mes pLus oifs remereiements.

Les ealeuLs srtr o dinateun ont été effechtés par Messi.eurs J.Iû. 4ROIH, pnofesseun à L'f.N.R.1.A. et G. TOUSSAûNT, Mattre-Assistant à Lt7nioersité d,e NANCI. Leut aide a été pouz moi tnès pmâeteuse et effieaee. Je Les prie d.e eroire en ma pnofond.e gnatitude.

Jtadyesse aæsi tous mes remereientents à Monsieur G. GEORGES e!i,

antee ingéniosité et habtLeté' a eontribuë très Lægement à 7a rëaLisation teelmique de ee oolume et à Mad.ernoiseLLe S. trLANGrN, qui sans janais perdre d.e sa bonne blnneyr, a dnetyLographié Le teæte. Tous d.eu.æ ont d.onnë beaueoup de Leuz tenrps pour satisfainQ

au'æ eæ:iganeea aowent eæeessioes de L'atteuy. Le Leeteur apptécie?a, jren suie sûn"

La qu.alité de Leurs trasaun.

Enfin, i'assure de ma profond.e reeonnaisaanee tous eeun erà, de pirès ou de Loin, m'ont apponté aide et eneounagernent.

(8)

3

,V

=

.x. ,$t vl

l = I N O T A T I O N S P R I N C I P A L E S R e p r é s e n t a t i o n d ' u n v e c t e u r e n f o n c t i o n d e s e s composantes. = ôif ôje

Ei

ô i j

vecteui unitaire porté par un axe de référence

f i . 9 i = ô1t' si le système d e r é f ê r e n c e e s t o r t h o g o n a l

Symbole de KRONECKER.

3 . ,

xu

=

.iI, ,ç' f\

Représentation

du gradient.

3 3

! = I X ei Êj Dij R e p r é s e n t a t i o n d y a d i q u e d ' u n t e n s e u r . i = l j = l ' " '

3 3

y y' = f,

r ,$i Êj ur uj

ffitlï::il:ton

dyadique

du produit de deux

vecteurs:

i = l j = 3

3 3 3

D . D ' = X X X .g*F,D.*D,.., p r o d u i t scalaire de deux tenseurs : un tenseur

i = 1 j= 1 r = t ' v ' r ' 1 rJ J ' !

c a r ( ç t Ê5).(ç*gt)

=

Ê t ( Ê i . s t l , t e

=

t i ô s r Ê

3 3

D : D , X X D , . D , , , d o u b l e p r o d u i t s c a l a i r e d e d e u x te n s e u r s :

i=t j=r rJ rJ

un scalaire

câr (Êt gi) r (er eJ; (gi.jr[€,i.t )

(9)

tr

H ' H2 Opérateur de LAPLACE. I

,g

0pérateur de FREDHOLI,|. O p é r a t e u r d e L I O U V I L L E . Opérateur de FOKKER-PLANCK. 0pérateur de projection.

Trace d'un opérateur.

H a m i l t o n i e n d ' u n e n s e m b l e d e p a r t i c u l e s .

T e n s e u r d ' i n e r t i e d ' u n e p a r t i c u l e .

Tenseur coefficient de frottement de rotation d ' u n e p a r t i c u l e .

T e n s e u r d i f f u s i o n d e r o t a t i o n d r u n e p a r t i c u l e .

l ' ê q u i l i b r e .

0(t) Fonction d'autocorrêlation des vitesses angulaires d ' u n e p a r t l c u l e .

G(t) Fonction d'autocorrélation des couples alêatoires d ' u n e p a r t i c u l e .

(10)

{

u)

C h a m p d e s v i t e s s e s d u l i q u i d e .

V i t e s s e d e r o t a t i o n d ' u n e p a r t i c u l e .

P o s i t i o n a n g u l a i r e d ' u n e p a r t i c u l e .

Couple de frottement visqueux agissant sur une p a r t i cul e.

Couple aléatoire agissant sur une particule.

I m p u l s i o n d e t r a n s l a t i o n d ' u n e p a r t i c u l e .

Force alêatoire agissant sur une particule.

C o u r a n t d e d i f f u s i o n . c[

d(r

)

{(r )

P ( r ) F ( t ) J R q Rayon vecteur.

Vecteur conjugué de R dans la transfoymation de

FOURIER. .\'

Nonnale extérieure ou intérieure à une surface,

o(o,t) Fonction de distribution des orientations d'une

1, particule.

K(c',c) Noyau de l'êquation de FREDH0LM de seconde espèce.

(11)

G ( o ' , o ) F o n x t i o n d e G R E E N a e f f f

F o n c t i o n é c h e l o n o u d e H E A V I S I D E .

ff'n {0, Q, 0) Fonctions sphériques généralisées.

vf t e, O) Fonction sphérique simple.

PT (o) Fonction de LEGENDRE de premiëre espèce.

of tel

Fonction de LEGENDRE de seconde espèce. K (cr I r,r,t) l t u t u f ( u r ' t ) P, (,rl) ô ( o )

{,' (t)

P l , t ( n ,À)

si(v)

(c , À)

c ] , n t t )

F o n c t i o n d e d i s t r i b u t i o n c o m p l è t e . F o n c t i o n d e d i s t r i b u t i o n d e s v i t e s s e s angulaires. Di stribution de IqAXWELL-B0LTZMAN. ) F o n c t i o n d e D I R A C . Fonctions propres de /

Fonctions ellipsoidales de première espèce.

Fonctions ellipsoidales de seconde espèce.

(12)

0 ' 0 ' j r

Ç, rl r 0

A n g l e s d ' EULER c o n v e n t i o n n e l s .

C o o r d o n n ê e s d e l ' e l l i p s o î d e d e r ê v o l u t i o n .

C o o r d o n n é e s c y l i n d r i q u e s .

Système de référence fixe.

S y s t è m e d e r é f é r e n c e lié à la particule.

G r a d i e n t d e v i t e s s e d'un écoulement d e C O U E T T E .

D e m i - a x e d e r a n g i d ' u n ellipsoTde.

Facteur de forme de rang i d,un ellipsoîde.

Rapport entre l'axe de révolution et un axe trans-verse d'un ellipsoîde de révolution.

F a c t e u r d e f o r m e d'un ellipsoîde de révolution.

Intênsi të de biréfringenCe.

A n g l e d ' e x t i n c t i o n .

Coefficient de viscosité dynamique.

r , ô , Z O X Y Z o x y z a i Ri r ' AN

x

v C o e f f i c i e n t d e v i s c o s i t é cinématique.

(13)

l u l

k B T P ' V i s c o s i t é in t r i n s è q u e d ' u n e s o l u t i o n . J V a l e u r p r o p r e d e l ' o p é r a t e u r -f P a r a m è t r e a j u s t a b l e . P r e s s i o n d u ï i q u i d e . T e m p s .

Nombre imaginaire tel que i = I/-î

F r é q u e n c e d ' u n s i g n a l . R a y o n d ' u n e p a r t i c u l e s p h é r i q u e . M a s s e s p é c i f i q u e d u l i q u i d e . M a s s e s p é c i f i q u e d ' u n e p a r t i c u l e . Constante de B0LTZMAN. Température absolue.

Variable coniuguée de t dans la transformation de LAPLACE.

te

po

(14)

T A B L E D E S M A T I E R E S

N O T A T I O N S P R I N C I P A L E S

I N T R O D U C T I O N . .

PREMIERE PARTIE DIFFUSION FORCEE DANS UN CHAMP HYDRODYNMIQUE

C H A P I T R E I F O N C T I O N D E D I S T R I B U T I O N D E S O R I E N T A T I O N S D ' U N ELLIPSOIDE SCALENE DANS UN CHAMP A GRADIENT D E V I . T E S S E C O N S T A N T . . . . 1 . R a p p e l s s u r l ' é t a b l i s s e m e n t d e l ' é q u a t i o n d e d i f f u s i o n 2 . T e c h n i q u e d e r é s o l u t i o n . C o n v e r g e n c e . 3 . E x e m p l e s d ' a p p l i c a t i o n . . . i . C H A P I T R E I I E T U D E D E T A I L L E E D E L ' E L L I P S O I D E D E R E V O L U T I O N . 5 I 9 1 . 2 . 3 . 4 . F o n c t i o n d e d i s t r i b u t i o n s d e s o r i e n t a t i o n s V a l e u r s n u m é r i q u e s . A p p l i c a t i o n s C o n v e r g e n c e d e l a f o n c t i o n d e d i s t r i b u t i o n A c c é l é r a t i o n d e l a c o n v e r g e n c e . . . t 0 1 1 1 5 20

DEUXIEME PARTIE MOUVEMENT BROWNIEN DE ROTATION LIBRE

CHAPITRE I POINT DE VUE THERMODYNAÎVIIQUE CLASSIQUE. 1 . E q u a t i o n d e d i f f u s i o n d ' u n e p a r t i c u l e e l l i p s o i d a l e " 2 . E q u a t i o n g é n é r a l e d e l a d i f f u s i o n 2 . 1 . D i s t r i b u t i o n d e s v i t e s s e s a n g u l a i r e s 2 . 2 . E q u a t i o n a u x o r i e n t a t i o n s . . 3 1 3 5 3 5 43

(15)

C H A P I T R E I I 1 . 1 . 1 . 7 . 2 . 2 . C H A P I T R E I I I I N F L U E N C E D E S T E R I 4 E S D ' I N E R T I E S U R L A D I F F U S I O N . A P P L I C A T I O N A L ' E L L I P S O I D E D E R E V O L U T I O N . F o n c t i o n d e d i s t r i b u t i o n A p p r o x i m a t i o n d e S T E E L E . i n s t a n t a n ê e d e s o r i e n t a t i o n s . . A p p r o x i m a t i o n p a r u n e é q u a t i o n d e c o n v o l u t i o n . . . . F o r m u l a t i o n r i g o u r e u s e . . . .

MISE AU POINT SUR L'ASPECT TRADITIONNEL DU IIOUVE}IENT BROWNIEN E S Q U I S S E t ' l o l E C U L A I R E . F o n c t i o n s d e c o r r é l a t i o n t e m p o r e l ' l e . E q u a t i o n s i m p ' l i f i é e d u m o u v e m e n t . . T h ê o r i e l i n ê a i r e d e K U 8 0 . r . . . . . G r a n d e u r s p h y s i q u e s d ê d u i t e s d e s f o n c t i o n s d e c o r r é l a t i o n tempore'l 1e. 48 48 5 1 5 3 1 . 2 . 3 . 4 . 5 6 5 7 5 9 6 1 72 l . F o n c t i o n 2 . E q u a t i o n 3 . M é c a n i s m e C H A P I T R E V

C H A P I T R E I V APERCU MOLECULAIRE DU MOUVEMENT BROt|lNIEN. d ' a u t o c o r r é l a t i o n g é n é r a l i s é e d e s v i t e s s e s

gônéra'l isée du mouvement d e l a v i s c o s i t é d u s o l v a n t .

: MOUVEMENT INSTANTANE D,UNE PARTICULE A X I S Y M E T R I Q U E . l . R a p p e l s s u r l a s p h è r e 1 . 1 . M o u v e m e n t d e t r a n s l a t i o n 1 . 2 . M o u v e m e n t d e r o t a t i o n . . . 2 . E t u d e d e l ' e l l i p s o i d e d e r ê v o l u t i o n 2 . I . C o u p l e s i n s t a n t a n é s Z t . l . A u t o u r d e l ' a x e d e r é v o l u t i o n . 2 L . 2 . A u t o u r d ' u n a x e t r a n s v e r s e . . . . ? . 2 . A p p l i c a t i o n a u m o u v e m e n t b r o w n i e n 74 7 6 8 1 8 1 8 1 B3 90 90 91 95 101

(16)

CHAPITRE VI TENTATIVE D'EXTENSION A UNE PARTICULE QUELCONQUE.

Absence de couplage rotation/translation C a s g é n é r a l o ù i l y a c o u p l a g e . . L o i s a s y m p t o t i q u e s e t d i m e n s i o n a l i t é d e l ' é c o u l e m e n t . . P a s s a g e d e l a p a r t i c u l e à l a m o l é c u l e . P e r s p e c t i v e s d e v é r i f i c a t i o n e x p é r i m e n t a l e d e s l o i s asymptoti ques . CONCLUSION GENERALE. 1 . 2 . 3 . 4 . 5 . 104 108 1 1 0 1 1 1

tt2

ANNEXE A ANNEXE B ANNEXE C ANNEXE D ANNEXE ANNEXE ANNEXE G B IBL IOGRAPHI E C a l c u l d e < s i n r o s i n 2 2 O > . S u r l a c o n v e r g e n c e d e s s é r i e s . Forrne compacte de f( urs I

t,t) e t a p p l i c a t i o n a u c a l c u l 1 1 4 tt7 1 1 9 1 3 5 1 3 9 148 1 5 3

1 s 6

E F d e < t , r o ( t ) t u t u - r

C a l c u l d e < p o (s) > par une méthode o p é r a t i o n n e l l e

t u t u

e t p a r u n e t e c h n l q u e a u x c u m u l a n t s . Mêthode de calcul des coefficients D é t e r m i n a t i o n d u c o u p l e in s t a n t a n é d 'amorti ssement. a g i s s a n t s u r u n e s p h è r e . F o n c t i o n s e l l i p s o î d a l e s : r a p p e l s u c c i n c t e t a p p l i c a t i o n . 1 6 0

(17)

1 .

I N T R O D U C T I O N

L e s p r o p r i é t é s macroscopiques d e l a m a t i è r e sont tributaires de 1 ' a g i t a t i o n t h e r m i q u e d e s e s c o n s t i t u a n t s d o n t l e s p o s i t i o n s , l e s o r i e n t a t i o n s e t l e s c o n f i g u r a t i o n s relatives sont affectées d'une manière aléatoire.

N o u s n o u s in t é r e s s o n s p l u s p a r t i c u l i è r e m e n t ici au comportement d ê s o r d o n n é d e p a r t i c u l e s r i g i d e s , d e g r a n d e s d i m e n s i o n s à l . é c h e l l e a t o m i q u e , i s o l ê e s e n solution ou en suspension d a n s u n l i q u i d e . L e u r mouvement b r o w n i e n , q u i contrecarre t o u t e a c t i o n e x t é r i e u r e tendant à modifier l'isotropie du milieu, c o n s t i t u e l e mécanisme f o n d a m e n t a l d e l a d i f f u s i o n . I l est bien connu que l,on p e u t orienter les particules anisodiamétriques p a r f intermédiaire d,un

c h a m p ê l e c t r i q u e ( 1 , 2 ) , m a g n é t i q u e ( 3 ) , a c o u s t i q u e ( 4 ) o u h y d r o d y n a m i q u e ( 5 - 1 1 ) ê t ' à u n d e g r é m o i n d r e r p â F un gradient de concentration (12,13) ou de tempêra: t u r e ( 1 4 ) . D a n s tous les cas, la solution devient optiquement a n i s o t r o p e ; en écoulement, elle présente en outre un caractère non-newtonien. Lrétude de

sa biréfringence et de sa viscosité permet alors d'obtenir des renseignements s u r l a f o r r n e e t l e s d i m e n s i o n s d e l a p a r t i c u l e dissoute.

Dans la première partie de ce travail nous présentons quelques aspects d y n a m i q u e s ( v i s c o s i t é ) et dynamo-optiques ( b i r é f r i n g e n c e d'écoulenent) des

s o l u t i o n s d i l u é e s de particules ellipsoidales soumises à u n g r a d i e n t d e v i t e s s e constant, montrons la corrélation de ces phénomènes et surtout, nous examinons l a c o n v e r g e n c e d e l a f o n c t i o n d e distribution angulaire qui les gouverne.

Cette étude se situe dans le cadre d'hypothèses que nous allons rappeler, et qui fournissent, à partir de l'équation de conservation, une

(18)

2 . é q u a t i o n browni en de e t d i f f u s i o n a n a l y t i q u e m e n t s i m p l e , o ù f i g u r e n t s é p a r é m e n t , u n t e r m e un terme hydrodynamique : il y a superposition des deux mouvements.

L e s h y p o t h è s e s t r a d i t i o n n e l l e s n é g l i g e n t le s e f f e t s d ' i n e r t i e e t a d m e t t e n t q u e l e couple de frottement visqueux est proportionnel à la vitesse a n g u l a i r e re l a t i v e d e l a p a r t i c u l e p a r r a p p o r t a u f l u i d e .

0 r , o n v e r r a q u e l ' i n f l u e n c e d e s p r e m i e r s e s t d ' a u t a n t p l u s m a r q u é e q u e l a p a r t i c u l e est plus petite. La prr'se en compte d e c e s t e r m e s c o n d u i t à i n t r o d u i r e l a n o t i o n d e f o n c t i o n d e c o r r é l a t i o n d a n s la d é f i n i t i o n d e s g r a n d e u r s a t t a c h é e s a u x p h é n o m è n e s d e t r a n s p o r t ( c o e f f i c i e n t s d e d i f f u s i o n , d e v i s c o s i t é , c o n d u c t i b i l i t é t h e r m i q u e , e t c . . . ) a i n s i q u e d a n s le s é q u a t i o n s d e l a d i f f u s i o n l i b r e ( é q u a t i o n d e F 0 K K E R - P L A N C K e t s e s r e s t r i c t i o n s a u x v a r i a b l e s d e p o s i t i o n o u d e v i t e s s e ) . Q u a n t à l a l o i d e f r o t t e m e n t , s i m p l e t r a n s c r i p t i o n d e l a t r a i n é e d e S T O K E S , e l l e i g n o r e e n f a i t I e m o u v e n e n t i n s t a n t a n é d e l a p a r t i c u l e . A u s s i l e mécanisme même du frottement méritait-il d'être rééxaminé, d'autant que des mesures rêcentes de la fonction de corrélation des vitesses de translation s e m b l e n t j u s t i f i e r cette révision.

Une modification éventuelle de cette loi pouvant avoir des conséquences importantes sur la description des phénomènes qui nous intéressent, il nous a

s e m b l ê n é c e s s a i r e d e r e c o n s i d é r e r l e m o u v e m e n t b r o w n i e n d e r o t a t i o n l i b r e à l a l u m i è r e d e s i d é e s n o u v e l l e s .

C ' e s t l ' o b j e t d e l a s e c o n d e p a r t i e d e c e t r a v a i l : a p r è s a v o i r r a p p e l é l e s f o r m u l a t i o n s p r o b a b i l i s t e e t m o l é c u l a i r e c l a s s i q u e s d u m o u v e m e n t b r o w n i e n ,

(19)

3 .

n o u s in d i q u o n s les retouches e t 1 e s p r o g r è s ré s u l t a n t d e ' l a p r i s e en compte d e s t e r m e s d ' i n e r t i e et du nouveau c o u p l e d e f r o t t e m e n t d e la sphère, en yue de l e s é t e n d r e à une particule de forme plus génêrale.

C e r t a i n s d é v e l o p p e m e n t s e t r é s u l t a t s q u i n ' é t a i e n t p a s i n d i s p e n s a b l e s à l a c o n d u i t e d e s raisonnements o n t ê t é c o n s i g n é s e n a n n e x e .

(20)

4 .

P R E M I E R E P A R T I E

DIFFUSION FORCEE DANS UN CHAMP HYDRODYNAMIQUE

L e s p r e m i è r e s d e s c r i p t i o n s q u a n t i t a t i v e s de l'orientation de particules r i g i d e s d a n s u n écoulement d e c i s a i l l e m e n t r e m o n t e n t a u x a n n é e s t r e n t e . E l l e s s ' a d r e s s e n t à d e s m o d è l e s s i m p l e s : l e b â t o n n e t ( B O E D E R ( f S ) e t H A L L E R ( f O ) ) , l ' h a l t è r e ( K U H N ( 1 7 ) ) e t I ' e l l i p s o i d e d e r é y o l u t i o n ( S A D R O N ( f e , f g ) ) .

E l l e s m e t t e n t e n êvidence le rôle de la fonction de distribution des orientations d e l ' a x e d e r ê v o l u t i o n dans la caractérisation des propriétés macroscopiques d u m i l i e u , e n p a r t i c u l i e r s a b î r é f r i n g e n c e e t s a v i s c o s i t é .

La forme achevée de cette théorie a êté donnée par PETERLIN (29,21.)poun 1 ' e l l i p s o i d e d e r é v o l u t i o n , p u i s r é c e m m e n t , p a r I { 0 R K H A N ( 2 2 , 2 3 ) p o u r l r e l l i p s o î d e s c a l è n e . L a fonction de distribution angulaire s'y prësente sous forme de

dêveloppements en série : la première partie ae notre tr:avail est consacrée p r i n c i p a l e m e n t à c e t t e q u e s t i o n .

(21)

5 .

C H A P I T R E I : F O N C T I O N D E D I S T R I B U T I O N D E S O R I E N T A T I O N S D ' U N E L L I P S O I D E A TROIS AXES DANS UN ECOULEFIENT A GMDIENT DE VITESS.E CONSTANT

p o u r conrnencer, n o u s a l l o n s r a p p e l e r l, a s p e c t c l a s s i q u e d e l , o r i e n t a t i o n d e c e m o d è l e d e p a r t i c u l e : é t a b l i s s e m e n t e t r é s o l u t i o n d e l ' é q u a t i o n d e d i f f u s i o n . N o u s s e r o n s a l o r s c o n d u i t s à évoquer 1 e p r o b l è m e d e l a c o n v e r g e n c e d e s s é r i e s

q u i expriment les phênomènes. P a r m i c e s d e r n i e r s , nous indiquons trois exemples t y p i q u e s il l u s t r a n t I'intêrêt de la méthode h y d r o d y n a m i q u e . 1 . R a p p e l s s u r l ' é t a b l i s s e m e n t d e l ' é q u a t i o n d e d r r f f u s i o n . C o n s i d ê r o n s u n l i q u i d e n e w t o n i e n e n é c o u l e m e n t d o n t 1 e c h a n p d e s v i t e s s e s V e s t p o u r v u d ' u n t o u r b i l l o n :

n=1v^v

I ( 1 ; t u

U n e p a r t i c u l e solide placée au sein du liquide et abandonnée â e l l e - m ê m e t o u r n e a v e c u n e v i t e s s e angulaire o6 gui dépend d e g. Si sa forme g é o m é t r i q u e e s t u n e l l i p s o î d e s c a l è n e , JEFFERY ( 2 4 ) m o n t r e e n r é s o l v a n t l e s êquations de STOKES que :

: 2 ^ 2

% , i = r ' r i +

6 , - {

u j - u [

^

aï]f-- Pi o ù l e s i n d i c e s i , i , k , s o n t r e l a t i f s a u x a x e s g é o m é t r i q u e s d e l a p a r t i c u l e ; les a., désignent ses demi-axes et les paramëtrer ni , Bi dépendent de 0

Pour un écoulement de type COUETTE tel que f, = (o, gx, o) par rapport à d e s a x e s o r t h o g o n a u x 0 X , 0 Y , 0 7 , d e d i r e c t i o n s f i x e s d o n t l ' o r i g i n e 0 c o i n c i d e a v e c l e c e n t r e d e l'ellipsoîdê, les paramètret n i , B i o n t u n e f o r . r n e s i m p l e

(22,23) comportant toutefois beaucoup de termes.

P a r s u i t e d u mouvement b r o w n i è n , la y i t e s s e angulaire réelle S ( t ) d e la particule varie aléatoirement avec le temps en gardant cependant une valeur

(22)

6 .

m o y e n n e t e m p o r e l l e ê g a l e à l a p r é c é d e n t e . E l t e e s t s o l u t i o n d e l , é q u a t i o n d ' é v o l u t i o n : - d ( , J i ( t )

I i - - - l - ' d t - - Ei1ut.,(t) - û r h , i ) + Ai(t)

q u i est simplement l ' é q u a t i o n d u nouyement o u d e L A N G E V I N e n r é g i m e fo r c é .

L ' é q u a t i o n d e diffusion des orientations s'obtient alors norrnalement à partir de l'équation de FOKKER-PLANCK en rêgime hydrodynamique par sommation s u r l a d i s t r i b u t i o n d e s v i t e s s e s ( v o i r a u s s i 2 è m e p a r t t e ) .

0 r , c e t r a v a i l n'a pas encore étê fait, et nous suivrons la méthode c l a s s i q u e p r ê c o n i s é e p a r P E R R I N ( 2 5 ) , b i e n q u ' e l l e c o n d u i s e s e u l e m e n t à u n e f o r m e a p p r o c h ê e d e l a s o l u t i o n .

A i n s i r p â F a n a l o g i e avec la translation, il existe une équation de c o n s e r v a t i o n d e l a d e n s i t é d e p r o b a b i l i t é ou de la fonction de distribution des o r i e n t a t i o n s p ( o ,t) qu'on êcrit conme s u i t :

â n

- 3 . Ë Ë = - [ o ' ( ' P )

où y^= I ei -ô--, svss e; les vecteurs unitaires portés par les axes de la^1'r I n, I doi

*l

particule, ., ai les rotations autour de ces mâtes axes.

q r e s t d o n n é p a r l ' é q u a t i o n du mouvement d a n s la q u e l l e on supprime

tu

le terme inertiel et on remplace

f(t) par un couple équivalent "thermodynamique,, ou "entropique" êgal à - koT V^, (Log p)

D t u o I l v i e n t a l o r s :

+ = Y ^ '( D ' Y o p - u r h p )

a t t u t r t u t u 3 3 avec O =

(23)

7 .

C o m m e d a n s le c a s d e l a d i f f u s i o n libre, la solutrion générale de cette é q u a t i o n s e compose d e d e u x p a r t i e s ; I'une dépend d u t e m p s , I' a u t r e non i

c e t t e d e r n i è r e q u i subsiste seule lorsque le régime devient stationnaire ou p e r m a n e n t , e s t d o n c s o l u t i o n d e : .

V ^ . ( D . V a 0 - 6 h o ) = o

.lr* fu-- .\rr | '

P o u r le t y p e d ' é c o u l e m e n t e n v i s a g ê p l u s haut, cette équation devient en c o o r d o n n ê e s d ' E U L E R : 2 O ( R - + R* cos s i n 0 s i n

ffi

- s{"'.[

0 cos 2p - cos - R+cos 2U)cos

T,p=

! s

*[*-.o, + [ , 0 -t + 2 ( R ' -2 { i c o s g cos 26 + R+cos 2 R ' ) c o s o c o s 2 4 s i n 2 ' p + 2 p ( R + + 2 R ' ) + c 0 s i n 2 6 s i n

1 R + -

z R , 1

( 1

z1l + R*cos

zq cos zrttl

#

os2o

sin 2psin

zrp

n+1R+*R,)l

m

rvl

ffi

.

[

-ro- sin2o

sin 2p

+ cos2o)

cosz,f,

,tn ,O

I

,

)

o ù T ' e s t

T ' = . * o *

avec :

3

Hî = T

H r = a â o , H 3 - a 0 o , H 4 - a â o , l ' o p é r a t e u r H,t - tâ o* à ' = à ' + â " î â 0 2 â - t l l j + j â = ôo, . â - J _ = âo, di ffus i on - D 3 ) H 2 l i b r e é g a l à :

* i o - ( H 2 + H 2 )

cotg 6 L

a o

. j û ( . j û ( -+ 1 ( a ' s i n 2 o a O 2

c o s o

aQaq/ at|,

à 2 -fl

â ) â0 t ) a 0

cotg o L

ârt

cotg 6, - !

a{,

+ l ' - â + s i n 0 â O . 1 â s i n O ô O

(24)

8 . on a posé D i = D i i D * = D r + . D , D - = D r - D , a ? a ? . ^ + R r * R 2 R r - R 2 R .

R i = ; f t j

R +

Q - =

R , =

u j * * 1 4 4 4 0 n v o i t e n p a r t i c u l i e r q u e T ' e s t d o n n é s o u s la f o r m e d ' o p ê r a t e u r s s i m p l e s d o n t l e s fonctions et valeurs propres sont connues ( 2 6 ) ; cette écriture présente s u r l a m é t h o d e d i r e c t e ( 1 3 ) I ' a v a n t a g e d e f a c i l i t e r l a r e c h e r c h e d e l a s o l u t i o n .

2 . T e c h n i q u e d e r é s o l u t i o n . Convergence

E n t e n a n t compte d e l a p é r i o d i c i t é sur p , on pose

o =

21, zI, zn

A21'

2n,

zn .]r\'

'n

L e s ,î\''n s o n t l e s f o n c t i o n s sphériques g é n é r a l i s é e s t e l l e s q u e :

îT''n

=

"-

j Zmq

.-j2n4, ,rî,rn (cos

e)

Le premier terme du développenent est Ai,o,o ; il vaut g*z nar suite d e l ' i s o t r o p i e d e l a s o l u t i o n d u p r o b l è m e d e d i f f u s i o n l i b r e ; i l r e p r ê s e n t e a u s s i l e t e r m e initiateur dans la résolution de l'équation par la néthode aux

perturbations, avec g coilne paramètre.

P o u r c e l a ' réécrivons l'équation de diffusion sous une fonne plus compacte :

Tio =s(+

# + up)

où la définition de I'opérateur U est évidente. Alors on a :

p = ; s i e ;

o l

a v e c u n e r e l a t i o n de récurrence entre les p. telle que i

I T r

I Pi=(â

t l A

m

* U ) o i - t

(25)

9 .

E n f a i t , ' l o r s q u ' o n e f f e c t u e l e s calculs on constate malheureusement q u e 1a série diverge dès que g devient 4 â 5 fois plus grand que D+ . ce

comportement peut être prévu en transformant l'équation de diffusion en une ê q u a t i o n in t é g r o - d i f f é r e n t i e l ' l e par l'intermédiaire de la fonction de GREEN d e T ' . 0 n s a i t q u ' i l e x i s t e a l o r s u n c r i t è r e d e c o n v e r g e n c e ( 2 7 , 2 8 ) b a s é s u r l a d é -t e r m i n a -t i o n d e l a valeur propre de plus pe-ti-t module d e s o p ê r a t e u r s i n t é g r o -di fférenti el s .

L ' i m p o s s i b i l i t ê d ' e m p l o i d e l a s é r i e p r é c é d e n t e a u - d e l à d e s o n r a y o n d e c o n v e r g e n c e i n c i t e à c h e r c h e r une nouvelle série qui, cette fois, satisfait à l a r e l a t i o n d e r é c u r r e n c e s u i v a n t e :

(T:

-$n

folpi=euoi-r

v ê r i f i e a l o r s , n o n sans peine, sa convergence p o u r tout g (critère précédent) o n i d e n t i f i e c e t t e sêrie à 1'ancienne p o u r g suffisamnent p e t i t .

Ainsi ' on constate que la recherche de p fait naître un problème de convergence d i r e c t e m e n t l i ê a u c h o i x d e I ' o p é r a t e u r q u i sert de base à la procédure.

3 . E x e m p l e s d a p p l i c â t i o n

Les premiers termes du dêveloppement en série de p ont êté calculés e t u t i l i s ê s d a n s l' é l a b o r a t i o n d ' u n e t h ê o r i e s u r l a b i r é f r i n g e n c e d ' é c o u l e m e n t

( Z Z , Z g ) ; n o u s avons fait de rnêrne p o u r l a v i s c o s i t é n o n - n e w t o n i e n n e ( 2 9 ) , e t p o u r déterminer p a r p a s s a g e à ' l a l i m i t e le coefficient de diffusion autou'r de l ' a x e d ' u n e l l i p s o i d e d e r é v o l u t i o n ( 3 0 ) .

0n e t

(26)

1 0 . C H A P I T R E I I : E T U D E D E T A I L L E E D E L ' E L L I P S O I D E D E R E V O L U T I O N L ' a n a l y s e q u e 1 ' o n v , i e n t d e f a i r e s e s i m p l i f i e d a n s le c a s d e l ' e l l i p s o î d e à d e u x a x e s . N o u s a l l o n s e n p r o f i t e r p o u r m o n t r e r c e q u e 1 ' o n p e u t tirer de ce modèle r e m a r q u a b l e e n b i r é f r i n g e n c e d ' é c o u l e m e n t e t v i s c o s i t é n o n - n e w t o n i e n n e e t p o u r c h e r c h e r à a c c é l é r e r la c o n v e r g e n c e d e l a f o n c t i o n d e d i s t r i b u t i o n q u i r é g i t l e s d e u x e f f e t s . 1 . F o n c t i o n d e d i s t r i b u t i o n s d e s o r i e n t a t i o n s 0 n p a s s e à I ' e l l i p s o T d e d e r é v o l u t i o n e n f a i s a n t 1 e c h o i x a , = d 2 L ' ê q u a t i o n d e d i f f u s i o n s e s i m p l i f i e e t d e v i e n t :

D , H 1

p = s

[ f

] + b c o s

z o ) h + ] sinocososin

2 0

% .

-

] a s i n 2 o

s i n z o

l p

- l c ' ' ' d Q avec H ? = à ' * c o t g 9 3 - + - 1 à 2 " â 0 2 a o s i n 2 o a O 2 b = R r = - p , = " ' 1 - t r , = u t D , = [ ) -r ' 2 + I a , t 2 p e s t s u p p o s é e i s o t r o p e a u t o u r d e l ' a x e d e r é v o l u t i o n . C e t t e é q u a t i o n a é t é o b t e n u e p a r P E T E R L I N ( 2 0 ) . L ' a u t e u r d o n n e l a s o l u t i o n s o u s la f o r m e : p = t b l o i o l

o ù l e s p- satisfont â la relation de récumence :

U ? - + " :) oi

a0

=

l o ( c o s

2 0

:

d0

+ s i n o c o s o s i n

2 o L - 3 s i n 2 o s i n

â0

2 Q )

p r - r

a v e c s = $, l e n o m b r e d e P E C L E T .

(27)

1 1 .

9.;

Chaque - est un développement- l c o l

= f,

X (x., mi cos 2m 6 + Vl ,m,i

l = o m = o r t l

P o u r d e s r a i s o n s d e n o r m a t i o n ,

en harmoniques sphériques de la forme :

9m

sin 2m

4)Pii' (cos

o)

o n v o i t q u e I ' o n d o i t p o s e r : 9 o = X o , o r o = l / 4 T I

Le deuxième terme du développement est alors :

p r = ( x r , r , r c o S

2 0 * vr,r,, sin 24)P!

=

a f u - $ ' " o r Z q

+ 3 o s i n 2 Q )

o2+ 36

3 ; : i $ 0

L e s e c o n d 9 2 s e d ê d u i t d e 9 , , êt ainsi de suite. 2 . V a ] e u r s n u m F r i q u e s . A p p l i c a t i o n s . E n f a i t r p ô F s u i t e d e c e r t a i n e s p r o p r i é t ê s s p ê c i f i q u e s d e s f o n c t i o n s 2n

de LEGENDP.E (Pij' (cos 0) ), pEffRtttt trouve trois relations de récurrence entre r

l,r,i et yl rm,i pouvant être progranmées sur ordinateur. Les premiers calculs ont êté effectués par SCHERAGA, TDSALL et GADD pl ) sur un ordinateur de type MARK I. Mais la complexité des tennes intervenant avec la croissance de l'ordre i, a contraint ces auteurs à ne pas dépasser i = 23, avec des résultats jugés corrects jusqu'à o = 60 et r'= 200. Plus récerrnent, LAYEC (32) profitant de techniques modernes en infonnatique, a poussé les c a l c u l s ju s q u ' à i = 5 7 , o = 4 0 0 e t r ' = 5 0 0 .

Cependant, dans les deux cas, les programmes machine ont ëté étaborés dans le but de fournir les valeurs numériques des coefficients xl,fi,i €t

Vl,m,i intervenant en théorie de la biréfringence d'écoulement (21) et dans celle de la viscosité non-newtonienne (33) des solutions diluées.

Pour le type d'écoulement que nous avons envisagê, on sait en effet, que la solution devient optiquement anisotrope. Dans une direction 'i ' d'observation 0Z perpendiculaire au plan de l'êcoulemêrtr cêt effet appelé

(28)

L 2 . e n c o r e effet I!AX!!ELL, ê S t c a r a c t é r i s é p a r t . e t s o n i n t e n s i t é ( A n ) r , a v e c : t g 2 X - - < s i n 2 o s i n 2 Ô >

-( a n ) z = T -( . , - G , )

[ . s i n ,

s o n a n g l e d ' e x t i n c t i o n . t X b ' x . , ir 9 I 9 l 0 s i n 2 ô r ' + < s i n 2 6 c o s

,rr'lij

l+

= 3 2 n 3 9 ( G r - G z l [ r r o i y r , r , i ) 2 + ( r o i " , , r , i ) , ( G , - G r ) f , ( o , b ) - n ù ç , n r G i s o n t r e s p e c t i v e m e n t l a c o 4 c e n t r a t i o n v o l u m i q u e d e son indice optioue moyen, et des facteurs qui tiennent. compte o p t i q u e d e s p a r t i c u l e s

De même, la so'lution en écoul'ement a L a v i s c o s i t é i n t r i n s è q u e étant définie cornme d e : _ 2 n c n l a de

*#"

)

s o l u t i o n , l ' a n i s o t r o p i e o ù u d é s i g n e la v i s c o s i t é montre que : + O d e l a s o l u t i o n . 1 u o

comportement non-newtoni en. l i m i t e à c o n c e n t r a t i o n n u l l e c e l l e d u s o l v a n t , S A I T 0 ( 3 3 ) un l a

[uJ

=(

uo

I

c

u

-uo

[ u ] = ( J + K - L ' ) . s i n a o s i n 2 2 q > + L ' < s i n 2 o > + l v | < c o s z 6 y + I < s i n 2 o s i n q > o ù J , K , U , 1 ' 1 , N s o n t d e s f o n c t i o n s d e s d e m i - a x e s d e l ' e l l i p s o î d e e t d e l e u r r a p p o r t . E n e x p l i c i t a n t l e s v a ' l e u r s m o y e n n e s , i l v i e n t : [ u J * u4 + 4Iï5 ot(tr*r,o,i t B, xr,o,i * B, ,r,roi * Bu

(29)

1 3 . 0 n a p o s é :

u n = # ( J + K) * Ê t' * .

B r = r f u ( - 3 1 , + 1 o K - 4 J )

B r = # ( J + K - 1 , )

$ = - 1 6 8 0 8 3 2

B =.1

4 l

n

D a n s s o n p r o g r a m m e d e c a l c u l s , LAyEc détennine en p'rus res pentes

, n F 1 r

l#i pour tout o Il observe qu'el1es présentent, quel que soit b, un

\ - - m a x i m u m - t D

s i t u ê t o M = 3 , 4 . C e t t e constatation est intéressante car elle permet, d ' a c c é d e r à D l o r s q u e g est donné. Tenant compte d u f a i t q u e oM est une

v a l e u r f a i b l e , n o u s a v o n s p r o u v é l ' e x i s t e n c e d e c e t i n y a r i a n t e n b . P l u s t a r d ' n o u s a v o n s p u caractériser entièrement I ' e l l i p s o î d e d e s i n d i c e s d u m i l i e u b i r é f r i n g e n t b i a x e e n c a l c u l a n t le s b i r é f r i n g e n c e s d a n s l e s d i r e c t i o n s 0 X , 0 Y , c ' e s t - à - d i r e d a n s le s e n s d u c o u r a n t e t s u i v a n t l e g r a d i e n t d e v i t e s s e ( 3 4 - 3 5 ) :

( l n ) . . = T (e, - Gr) l,(o, b)

( l n ) = 4 1

c , - G r ) f. . ( o , b )

. - ' X I l . I z , X . - - r " " r y n y avec

Nous avons aussi montré qu'une correlation viscosité-effet MAXIIELL e x i s t e e n c o n s t a t a n t q u e l e s v a l e u r s moyennes < s i n 2 9 s i n Z O>, <.Sin2 O c o s 2 Q > e t < c o s 2 o > s o n t J e s s e u l e s q u ' i l s o i t n é c e s s a i r e d ' o b t e n i r a u s s i b i e n e n

b i r é f r i n g e n c e q u ' e n v i s c o s i t ê . Autrement d i t , <sinag sin2 ZQ> dépend des valeurs moyennes prêcédentes (Annexe A), de sorte que [u] se met sous la forme 1 . , r , t ^ . l n 6 , - . . . . . 1 [ u ] = Ë ( J + K - L ' ) < s i n 2 o c o s 2 6 > - [ Ë - Ë o ( J + K - L ' ) J c s i n 2 o s i n 2 q > + ( M - K ) < c o s 2 o > + J + K

,:

= ],

t +

f, bi',,o,i i cos

2x rz

I

(30)

1 4 .

ou encore :

l u ] = u ' A + 4 n x u i ( g ' r r r , o , i * B ' ,

" r , r , i + B , s Jr,r,i) avec cette fois :

1 2

u ' A = J * à M + i K

Bi =1f t M - K) 8,, =# t, + K - L,) Bl, =+

[i-ft

J + K - r:)l

0 n c o n ç o i t f a c i l e m e n t q u ' u n e s i m p l i f i c a t i o n n o t a b l e p u i s s e a l o r s ê t r e a p p o r t é e a u p r o g r a r m n e m a c h i n e d ' u n e p a r t , e t q u e d ' a u t r e p a r t [ u ] p u i s s e ê t r e r e l i é e a u x g r a n d e u r s p h y s i q u e s d u p r o b l è m e o p t i q u e . 0 n t r o u v e , e n e f f e t , l a r e l a t i o n s u i v a n t e ( 3 6 ) :

Lul

=?, f J + 2K)

. ! t J - K) r, +

-{fr;

sin2x

[f

Bi *]rr-*)lcos2*]r,

(31)

1 5 . 3 . C o n v e r g e n c e d e l a f o n c t i o n d e d i s t r i b u t i o n M a l g r é l a s i m p l i f i c a t i o n s i g n a l é e a u p a r a g r a p h e p r é c é d e n t , i l n ' e n d e m e u r e p a s m o i n s q u e l e s c a l c u l s s o n t l o n g s e t l a b o r i e u x e t l e s r é s u l t a t s d i f f i c i l e s à o b t e n i r a v e c p r é c i s i o n m ê m e p a r 1 ' e m p l o i d ' o r d i n a t e u r s tr è s p e r f o r m a n t s . C e l a t i e n t a u f a i t q u e l a s o l u t i o n d e P E T E R L I N e s t r e p r é s e n t é e p a r une série qui converge d e m o i n s e n m o i n s b i e n l o r s q u e o augmente. E n t o u t e r i g u e u r , i l y a d e u x p a r a m è t r e s p e r t u r b a t e u r s i n d é p e n d a n t s : o e t b , e t l a d i m i n u t i o n r a p i d e d e l a c o n v e r g e n c e a p p a r a i t s u r t o u t l o r s q u e o e s t g r a n d e t b v o i s i n d e l ' u n i t é ( l ' e l l i p s o î d e t e n d v e r s l e b â t o n n e t o u l e d i s q u e ) . D a n s c e d o m a i n e d e v a r i a t i o n d e s p a r a m è t r e s , o n p e u t t r o u v e r u n e s o l u t i o n a y a n t l a f o r m e :

p = F o (o , o ) -

*

r , ( o ,o)

o ù F o e s t l ' e x p r e s s i o n d e p C ' e s t d o n c u n d é v e l o p p e m e n t a u v o i s i n a g e d e l ' i n f i n i e t q u i a ê t ê proposé par HINCH et LEAL (37 ). Ces auteurs montrent que par le changement de v a r i a b l e s : . 1 T - ^ o ' F 2 ( o , O ) + . . . P o u r o - > æ.

r ' 2 s i n 2 1 ) ' /

r l

_ t 0 = t g O = t g t ( r : t g r ) d é d u i t d e s o r b i t a l e s d e J E F F E R Y ( 2 4 ) , l ' é q u a t i o n â l a q u e l l e o b é i t F o , à s a v o i r

Ic{.0r,.

*

[ + , t

+ b cos

z o ) f u

* ] u sinocososin

2 q

- a -

-

] u r i n 2 6 s i r

r * l F o = o

p r e n d l' a s p e c t :

L (r,

â t o ù h , t " s i n e s o n t t ' s i n e F o ) = o des fonctions de C et t

(32)

1 6 . 0 n a a l o r s immédiatement l , e x p r e s s i o n g é n é r a l e d e F o : F = o ( C ) o h t ' s i n e C e p e n d a n t l a c o n d i t i o n d e normation h a b i t u e l l e n e p e r m e t p a s à e l l e s e u l e d e d é f i n i r 0 ( C ) ; c e t l e - c i e s t o b t e n u e e n p r o c é d a n t c o m m e s u i t . F r est so] uti on de :

f; tn.'sineF,)

= (r'+ r'-'){*[#-.

+ - cots.+

I

.,.

^ [ h â F o â F n

. # [ T - ] r r - d

- c o t s . - Ë J

,

c ' e s t - à - d i r e d e l ' é q u a t i o n d e P E T E R L I N a p r è s c h a n g e m e n t d e v a r i a b l e .

Comme p est périodique en 6 , donc en t , avec la même période 2n , o n a p a r i n t é g r a t i o n d e l ' é q u a t i o n p r ê c é d e n t e â

5C

J,^ t#-

se -cots'#l Fodt

=o

r e l a t i o n q u i f o u r n i t 0 ( C ) à u n e c o n s t a n t e p r è s . 0 n o b t i e n t a l o r s F o s o u s u n e f o r m e a n a l y t i q u e c o m p a c t e c o m p l è t e m e n t d é f i n i e a p r è s a p p l i c a t i o n d u c r i t è r e d e n o r m a t i o n . C e r é s u l t a t e s t t r è s i m p o r t a n t c a r i l c o n s t i t u e un test de la validité d e l a s o l u t i o n d e P E T E R L I N a u x v a l e u r s é l e v ê e s d e o : l a s é r i e p r o p o s é e p a r PETERLIN pourra être considérée comme convergente à tout o , Si en faisant d a n s c e l l e - c i 6 = - , e l l e s ' i d e n t i f i e a v e c F o ; n o u s n o u s p r o p o s o n s d e l e montrer ma'intenant. A c e t e f f e t , o n é c r i t d ' a b o r d F o s o u s la f o r m e : F = o(c r.'l , o - 7 2 o Ù C ' = t g ' ( t + U c o s 2 6 ) r / 2 C ' n e d i f f è r e d e C q u e p a r l a c o n s t a n t e m u l t i p l i c a t i v e ( L / 2 r r z 1 p ' ' + t ) ! , C e n o u v e a u c h o i x v i e n t d u f a i t q u e n o u s s o r n m e s i n t é r e s s é s à l a v a r i a t i o n d e F o a v e c b , e t n o n a v e c r ' , d a n s le b u t é v i d e n t d e c o m p a r e r F o a u d é v e l o p p e m e n t d e P E T E R L I N .

(33)

1 7 . 0 n a d ' a u t r e p a r t t ? [ ( c ' ' + L ) ' - b ' ( à c ' z + I e t d o n t l ' i n t é g r a t i o n e s t M a i s o n p e u t e n c o a o +1 2C'2-l o=brl a C ' C ' C ' z + l t l a r e l a t i

-AE +

a c '

c i l e . é c r i r e l a . l ) l l fa re J /z o n q u i d é f i n i t o ( c l )

1 [ ( r ' z + r ) ( z c , ,

c ' t

-t) - oz

1$

c'2 -1)1.

= o

r e l a t i o n p r é c é d e n t e c o m m e C ' 2 + 1 ( ç ' z + 1 ) 2 A C , s u l \P t :

I

C ' ( C ' z + f i z q u e l'on résoud par la technique aux perturbations

o r b ' r

-o " t

C ' e s t c e d ê v e l o p p e m e n t q u i 0 n v é r i f i e q u e :

c '

rc";ir

b < L

doit être com;laré avec c : e l u i d e P E T E R L I N

o o = A Ô r = A e n s e l i m i t a n t a u x d e u x p r e m i e r s termes. L a c o n s t a n t e A c a l c u l ê e p a r n o r m a t i o n v a u t

F -ol,

4II Z ( C ' z + L J ,

(1 - lo b')

f i =

4n (1 * f,o b')

de sorte que ( t - 6z1t/z 4n (1 + b sin2ocos 26)f t r r o

-[' .F

3 0 c o s 2 o L + b s i n 2 o c o s 2 6 1 5 c o s + 0

- ,) - ...1

C ' 2 + 1 ( 1 + b s i n 2 o c o s 2 6 ) 2

(34)

1 8 . 0 n c o n s t a t e a l o r s q u e F o t ' i d e n t i f i e a v e c la s é r i e d e P e t e r l i n . c e l l e - c i c o n v e r g e d o n c p o u r t o u t o e t p o u r lbl < 1. Le cas limite l U l = 1 , e s t c e l u i p o u r l e q u e l F o a ' l 'a l l u r e d ' u n e f o n c t i o n d e D i r a c , p u i s q u e F o = o s a u f p o u r s i n 2 O c o s 2 Q = t 1 E n d é f i n i t i v e , i l e x i s t e d e u x e x p r e s s i o n s d i f f é r e n t e s d e l a s o l u t i o n , d o n t I ' u n e e s t i n t é r e s s a n t e a u x f a i b l e s v a l e u r s d e o e t l ' a u t r e a u x f o r t e s v a l e u r s d e c e p a r a m è t r e . D a n s l a p r a t i q u e , ' l e u r j o n c t i o n e s t d i f f i c i l e à o b t e n i r , s a u f p o u r b v o i s i n d e o , c ' e s t - à - d i r e l o r s q u e 1 a p a r t i c u l e a u n e fo r m e g ê o m é t r i q u e v o i s i n e d e l a s p h è r e , c a r a l o r s o i a p e u d ' i n f l u e n c e s u r l ' a l l u r e d e o . P a r c o n t r e , s i b e s t p r o c h e d e 1 , l a s é r i e d e P E T E R L I N c o n v e r g e m a l d è s q u e o a t t e i n t u n e c e n t a i n e , e t l a s é r i e d e H I N C H n e d o n n e d e b o n s r é s u l t a t s q u e lo r s q u e o e s t t r è s g r a n d ( o > > r' 3 p o u r r ' > 1 o u o r r f ; p o u r r ' < 1 ) . 0 n p e u t d ' a u t r e p a r t s ' i n t e r r o g e r s u r l ' i n t é r ê t p r a t i q u e d e p a u x f o r t e s v a l e u r s d e o . H I N C H i n d i q u e q u ' i 1 é t u d i e l ' i n f l u e n c e d ' u n e fa i b l e r o t a t i o n b r o w n i e n n e s u r l e m o u v e m e n t d ' u n e p a r t i c u l e d a n s u n é c o u l e m e n t à c i s a i l l e m e n t . M a i s , e n f a i t , c ' e s t o g u i e s t l e p a r a m è t r e , e t n o n s é p a r é m e n t g ou D. 0n entrevoit alors deux possibilités de rendre o très grand : ou bien,

I

o n s e f i x e D r , p a r e x e m p l e u n e c e n t a i n e d e s - t q u i e s t u n e v a l e u r c o u r a n t e p o u r u n g r a n d n o m b r e d e m a c r o m o l é c u l e s , e t o n v o i t q u ' i l f a u d r a o p é r e r à d e s

g r a d i e n t s très élevés, ce qu'i risque de faire basculer l'écoulement d u r é g i m e l a m i n a i r e a u r é g i m e tu r b u l e n t ; ou bien, on se donne g , pôr exemple q u e l q u e s u n i t é s d e s - r , ê t a l o r s l a t a i l l e d e l a p a r t i c u l . e d o i t ê t r e b e a u c o u p p l u s i m p o r t a n t e q u e c e l l e d e l a p l u p a r t d e s m a c r o m o ' l é c u l e s d e f a ç o n à r e n d r e D , très petit. Des expériences ont été effectuêes par t'lAS0N et COll (38) sur des s u s p e n s i o n s d e b â t o n n e t s o u d e d i s q u e s d o n t l e s d i m e n s r i o n s d é p a s s a i e n t p l u s i e u r s

(35)

1 9 .

m i c r o n s e t d a n s d e s l i q u i d e s d e f o r t e v i s c o s i t é . L'appareil utilisé êtait u n c o u e t t e (Rheomat 1 5 ) p e r m e t t a n t d ' a t t e i n d r e g = 100 s-t. La distribution i n i t i a l e e n o r i e n t a t i o n d e s p a r t i c u l e s pouvait être isotrope ou rendue d i r a q u i e n n e e t u n e caméra p h o t o g r a p h i a i t l e m o u v e m e n t d e l a s u s p e n s i o n

a u c o u r s d u temps. Ces auteurs ont montré que p avait l'allure d,une fonction s i n u s o î d a l e d'amplitude dêcroissante a v e c 1 e temps superposée à une fonction c o n t i n u e d e I ' e s p a c e - M a i s le t e m p s d e r e l a x a t i o n , d e , l , o r d r e d , u n e centaine d e s e c o n d e s , é t a i t b e a u c o u p p l u s p e t i t que celui prêvu par pETERLIN.

0 n p e u t admettre q u e cette importante différence est due à la polydispersité, e I ' i n t e r a c t i o n p a r t i c u l e - p a r t i c u l e r ôuX effets inertiels tels qu,ils seront e n v i s a g é s d a n s la s e c o n d e p a r t i e d e l a t h è s e , m a i s , il nren reste pas moins v r a i , q u e s i ' l ' o n f a i t a b s t r a c t i o n de tous ces facteurs, il y a peu de chance q u ' u n r ê g i m e s t a t i o n n a i r e p u i s s e s ' ë t a b l i r aux très petites yaleurs de Dr.

(36)

2 0 . 4 . A c c ê l é r a t i o n d e la convergence N o u s a v o n s v u d a n s 1 e p a r a g r a p h e p r é c é d e n t q u ' i l existe un problème 1 i é à l a r a p i d i t é d e c o n v e r g e n c e d e s s é r i e s e n v i s a g é e s . E n p a r t i c u l i e r , n o u s a v o n s s i g n a l é q u e l a sêrie de PETERLIII d o n n e d e s r é s u l t a t s i n c e r t a i n s d è s q u e o a t t e i n d l a v a l e u r 1 0 0 p o u r b v o i s i n d e 1 .

Cette constatation nous a incité à rechercher une mêthode

m a t h é m a t i q u e c a p a b l e d " ' a c c é l ê r e r " l e p r o c e s s u s d e l a c o n v e r g e n c e . N o u s n o u s p r o p o s o n s d e l ' . r p ô s e " m a i n t e n a n t .

D ' a b o r d n o u s tr a n s f o r m o n s 1 ' é q u a t i o n d e d i f f u s i o n e n u n e é q u a t i o n d e t y p e F R E D H 0 L M ( 3 9 - 4 1 ) . N o u s c o n s i d é r o n s p o u r ce faire les harmoniques s p h é r i q u e s c o m p l e x e s :

v f ( 0 , 0 )

'

=

[ z r

+ r ( r - r i r r r l ] .-j m0 rf( cos o)

l - 4 n ( l + m ) ! J '

Ces fonctions constituent un système complet orthonormé et la relation de fermeture est : æ t[=l * F F v m " t * - 1 r / - L t - . t , . t - . o \ 0 ' - O ) ô ( O ' - O ) l = O i l = - | S f n O S o i t a l o r s l a f o n c t i o n d e G R E E N m o d i f i é e ( v o i r a u s s i a n n e x e B ) s o l u t i o n d e :

H?e(o',0

10',0)= +-

ô(0,-o) ô(0,-O)- i

srn 0 4TI 0 n v é r i f i e q u e : ) 1 t 1 t 1 - \ | 1 : - ^ r

Q = -

î - I ^ #

1 m l o ' t J l

( l - m ) !

!

. j n r (

ô ' - o ) p | (cos

o , ) r f ( c o s

o )

( 1 + m ) ! I ( t + 1 ) L ' e x p r e s s i o n s u i v a n t e :

z ( o , O ) = f

G H f p d n '

J e ' = 4II d e v i e n t

Z ( o , O ) = [

p H f e d n ,

Jn' = 4il

en employant la méthode d'intégration par partie et en tenant compte des c o n d i t i o n s d e s y m é t r i e s u r p .

(37)

2 L . 0n a par

z( o'o)

d ' o ù

p ( o ' o )

=

s u i t e e n

-h1,,

s e s o u v e n a n t d e l a d é f i n i t i o n d e G :

p d n ' + p ( o , O )

= -

+ , , + p ( o , O )

= 4JI u n e i n t é g r a t i o n p a r p a r t i e , i 1 v i e n t f i n a l e m e n t :

r.'

G ( o ' , 0 1 6 ' , 0 )

l + ( 1 + b c o s

2 O')

!-= 4 I I L ' n â o ' + | s i n o ' c o s o ' s i n 2 O ' L 1 a 0 '

- 3/2 b sin2o' sin Z A,I p(o' , O') d CI, la relation précédant G par sa valeur donnée plus haut

++

6 l ù , E n e t r e m p l a ç a n t d a n s en procêdant â p ( 2 , ù = h - o r r 4 l . + 1 ( 2 1 - Z n ) l 1 4 r ( 2 1 + 2 m ) ! 2 1 ( 1 1 + 1

,3\ @.- i t' Ôx

,

f , , , [

- i l(1+b

c o s

2 6 ' ) p r t e ' )

* ] sin 26' z'(!-z'2)!-,(ptî(.'ù]

îr'=4n àz e j 2 m o ' , ( r , , 6 , ) d C I , z = c o s 0

0n voit que p peut encore s'écrire :

p ( z , o )

=

# * " I

T l l

K ( z ' , z l

o ' , 0 ) p ( z ' , Q ' )

d o '

' o ' = 4 , ,

c'est-à-dire que nous avons transformé l'êquation de diffusion en une équation de FREDHOLM de deuxième espèce de noyau K(z',zl0', O)

P a r u n p r o c e s s u s d ' i t é r a t i o n , i l v i e n t : r - ' 1

p(.,0)

=

àn i oi J

K,

(z

' ,z I o' ,o) h drr'

I

o ' = 4 n

avec K ( z ' , 2 " | 0 ' , O " ) K i - 1 ( z " , z l 0 " , 0 ) d C I " = 4 I I

=r

ot' K , ( z ' , z | ô' ,0)

(38)

2 2 .

L a s é r i e q u e I ' o n o b t i e n t e s t d u t y p e NEUFIANN. E n c a l c u l a n t le premier terme perturbateur, on a :

l - h

p ( z , Q ) =

Ë r T + j f f i ( L - 7 z ) s i n Z Q + . . .

Cette série est peu intéressante car elle diverge pour o = 5 lorsque b = 1. Comme il a été dit au chapitre I, nous considêrons alors l'opérateur Hl+

$ d comme agissant sur la fonction de GREEN. 0n montre que :

G ( z ' , z l

O ' , 0 ) = - x ,

t ,: vf t2,,0,1 vf*tr,O)

l ( l + 1 ) - i

f l

de sorte que :

1

p(z,o)

=+n + obxr

-

tr.

.

vf,\*tr,o)x

2 1 ( 2 1 + l ) - j o m ' ? 1

^[lj m

cos

2q, ,tie,,o:) - â r, n zô,

z,(r-2,,)#,

(r\ir.,,*,,)T

p(2,,ô,)

dCI,

'n'l4n

a v e c l ' a s s u r a n c e q u e la série qu'on tire de cette équation converge q u e l q u e s o i t o , p u i s q u ' e l l e s ' i d e n t i f i e a v e c c e l l e d e p E T E R L I N .

L ' i n t é r ê t d e r e p r é s e n t e r 1 ' é q u a t i o n de diffusion par une équation {e FREDHOLM est le suivant : il permet de trouver le rayon de convergence des s é r i e s q u i s ' e n d é t l u i s e n t . E n e f f e t , o n a d e f a ç o n s y l b o l i q u e :

*rrto

avec I p = -4II

-fr = R(z',zl

o',0)

d n'

o'=4I[

Cet opérateur est évidemment différent suivant que l'on s'intéresse à la série de NEUtlANl.l ou à celle de PETERLIN

(39)

2 3 .

0n peut encore écrire :

p =

1 - oR

e t o n s a i t q u e la convergence e s t a s s u r é e t a n t q u e

. ô = l ,

|_Rtl

n o r m e d " f l , d o n c le r a y o n de convergence. ( v o i r aussi annexe B ) .

h*oÉèn; *o'A'rinl

N o u s p o u v o n s à p r é s e n t é t u d i e r le procédé m a t h ê m a t i q u e d " ' a c c ê l é r a t i o n " d e l a c o n v e r g e n c e d e s s é r i e s . I l p e u t se comprendre à p a r t i r d ' u n e x e m p l e s i m p l e . C o n s i d ê r o n s e n e f f e t , l a s é r i e d e p g g 1 4 A N N . 0 n s a î t q u , e l l e d i v e r g e p o u r o = 5 a v e c b = 1 . . S i on choisit o = 4,8, elle converge, n a i s l e n o m b r e d e t o u r s

d ' i t é r a t i o n p o u r obtenir p avec une précision donnée e s t b i e n s u p é r i e u r à c e l u i q u i e s t n é c e s s a i r e e n u t i l i s a n t c e l l e d e P E T E R L I N . C e l a ti e n t a u f a i t , g u ê d a n s le p r e m i e r c a s , l a v a l e u r 4 , 8 e s t p r o c h e d e l a l i m i t e , e t q u e d a n s le s e c o n d c a s , l a s é r i e c o n v e r g e q u e l q u e soito et spécialement b i e n l o r s q u e c e paramètre est petit. Réduire le processus itératif est donc synonyme

d " ' a c c é l é r a t i o n " de la convergence. P a r d é f i n i t i o n , c e l a consiste à générer

une suite de nombres So, S, ' ... Si (ici, S, représente la soffne des terrnes itérês i u s q u ' a u r a n g i ) ; la solution S est la limite de cette suite et chacun d e s n o m b r e s S t e s t u n e a p p r o x i m a t i o n . L ' a c c é ' l é r a t i o n d e l a s u i t e S . , c o n s i s t e à la transfor.ner en une autre Vi eui doit évidenment converger vers S plus vite que la première, c ' e s t - à - d i r e q u e :

o ù ll A ll est la

V r - S l i m ' = o i + - S i - S l i m i-+-0u

(40)

2 4 .

C e t t e t e c h n i q u e e s t c o u r a n t e en mathématique a p p l i q u ê e e t p a r m i le s m ê t h o d e s l e s p ' l u s u t i l i s é e s , o n p e u t c i t e r :

l a m ê t h o d e d e F R E D H 0 L M ( 2 7 ) q u i r e p r é s e n t e u n p r o l o n g e m e n t a n a l y t i q u e au-delà du rayon de convergence.

l a m é t h o d e d e s a p p r o x i m a n t s d e P A D E , e t p l u s s p é c i a l e m e n t p o u r le t y p e d e p r o b l è m e e n v i s a g é i c i , r a t r a n s f o r m a t i o n d i a g o n a l e d e P A D E - S C H A N K S ( 4 2 ) . l a m é t h o d e d e s f o n c t i o n s p ( M , M , ) = G ( M , M , ) + v ( M , ) h ( M ) a p p a r e n t é e s a u x f o n c t i o n s d e G R E E N G ( M , t { ' ) @ s - q q ) . D a n s l, e x p r e s s i o n p r ê c é d e n t e h ( l l ) e s t u n e f o n c t i o n donnêe, c o n t i n u e e t d é r i v a b l e

j u s q u ' a u 2ème o r d r e , a v e c r e s mêmes c o n d i t i o n s a u x limites que G ( M " M ) , t a n d i s q u e v ( M ' ) e s t u n e fo n c t i o n p r i m i t i v e n e n t arbitraire, m a i s d o n t les valeurs se trouvent fixêes par des conditions imposées a u c o u r s d e s c a l c u l s .

Toutes ces méthodes sont effectivement applicables à notre problème, e t p l u s s p ê c i a l e m e n t l a 3 è m e p u i s q u ' e l l e s ' a p p u i e s u r l e s f o n c t i o n s d e GREEN. C e p e n d a n t , € ' l l e s o n t t o u t e s I'inconvénient de fournir de nouvelles séries très d i f f ê r e n t e s d e l a s é r i e o r i g i n e l l e e t p a r s u i t e p l u s compliquées à c a l c u l e r s u r o r d i n a t e u r .

L a m é t h o d e q u e nous avons employée p e r m e t a u c o n t r a i r e d ' ê t r e

f a c i l e m e n t adaptab'le s u r o r d i n a t e u r , au moins aussi facilement que pour la série c l a s s i q u e d e P E T E R L I N . N o u s a v o n s v u q u e 1 ' o p ê r a t e u r d e P E T E R L I N s , o b t e n a i t à p a r t i r de l'opérateur Hf en faisant glisser g

-

+ d u m e m b r e d e d r o i t e

z a 0

(41)

2 5 .

T o u t t r a n s f e r t supplémentaire d e t e r m e n e f e r a i t a u c o n t r a i r e q u e c o m p l i q u e r l a r e c h e r c h e d e l a s o l u t i o n . M a i s , o n p e u t a j o u t e r d a n s c h a q u e

m e m b r e u n o p é r a t e u r li n é a i r e sans supprimer l ' i t ê r a t i o n s u r l a b a s e d e s fonctions s p h é r i q u e s . C e l u i q u i n o u s a p a r u l e p l u s s i m p l e e s t 1 ' o p é r a t e u r m u l t i p l i c a t i o n p a r un paramètre a j u s t a b l e . A i n s i o n é c r i t , ( H 2 - g L + klp =(U'+ k)p \ " 1 2 à ô ' ' . , f P - \ v ' ' \ / | . J o ù o n a d é s i g n ê p a r U ' 1 ' o p é r a t e u r d e d r o i t e d e l ' é q u a t i o n d e d i f f u s i o n . L a s o l u t i o n p r î s e s o u s la f o r m e u s u e l l e : P - | P i 1 r avec go =

if montre que 1'on a successivement :

( H i - Ë d + k ) p o = k

p o

(Hî

-ifu+k)p,=srpo

(Hî-Ëfu+k)ez=(u'+k)p,

2 - q ( H , - Ë Ë ô + k ) p i = ( U ' + k ) p i _ i L a n o u v e l l e s é r i e r e p r é s e n t a t i v e d e p a p p r o c h ê e p a r s e s d e u x premiers tennes est :

I u [ e ? ^ 1

p= ân*ïn

lË"te-*lsin2Q

-lo'cos26J

]].[f_r2+...

La fonction

de GREEN

de l'opêrateur

nî *

lfu'*

O est :

G(

o,

,o

lo,

,o) = x x

vî(o'

'o' ) YîTe'o)

(42)

2 5 .

e t l a s o l u t i o n exprimée p a r une équation de FREDHOLI4 6 l a n o u v e l l e fo r m e :

1

^*

f

',-p=fn + xx v!f*to,o)

j

viï(or'o')

lu'+tJp(o"o')

do,

- n '

= 4 l t k + j m o - 21(21 + 1)

P u i s , tenant compte d e c e r t a i n e s p r o p r i é t é s remarquables d e s f o n c t i o n s d e L E G E N D R E ( o r t h o g o n a l i t é , r e l a t i o n s f o n c t i o n n e i l e s : € t c . . . ) , o n e s t c o n d u i t à t r o i s r e l a t i o n s de rêcurrence entre les coefficients x.1,m,i et y1,r,i et l e s c o e f f i c i e n t s * l , r , i _ l e t V l , * , i _ 1 :

. r

' l

4

l z l ( z t

+ t) - k

l X t , m , i

* om

y . t

, m i

=

o b f .

-

i Itt,r,i-

-Fr,r,i-

I

-kxr,m,i-1

F - - = Z l ( 2 1 + Z n + 4 ) l u

- l

' m ' i - 1 -

r o * l ( 4 1 + 5 ) 1zl*2fi-

v l + 1 , m + 1 ,

i - 1

+ --3-- (21-2n\ t (21+2n+z\ v ( 4 1 - 1 ) ( 4 1 + 3 ) ( 2 1 + 2 m ) ! . ( 2 1 - Z n - Z ) ! " 1 , m + 1 , i - L _ 21+I (zt-21)t ( 4 1 - 1 ) ( 4 1 - 3 ) ( 2 . 1 - 2 n - 4)! v l - l , m + 1 , i-l

Fl

,r,i-l = 7;ft;;

vt*t,r-t,i-t

+

*rfu-

vt,r-t,i-t

2 1 + 1 u

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