présentées
A LA
FACULTÉ
DES
SCIENCES
DE
L’UNIVERSITÉ
DE PARIS
Pour obtenir le
grade
de Docteur
èsSciences
Physiques
par
Jean-Pierre
BARRAT
PREMIÈRE
THÈSEÉTUDE
DE LA
DIFFUSION MULTIPLE
COHÉRENTE
DE
LA
LUMIÈRE
DE
RÉSONANCE
OPTIQUE
APPLICATION
AU NIVEAU
6
3
P
1
DU MERCURE
DEUXIÈME THÈSE
PROPOSITIONS
DONNÉES
PAR LA
FACULTÉ
SOUTENUES LE 1959 DEVANT LA COMMISSION D’EXA MEN
M. A.
KASTLER,
PrésidentMM. P.
JACQUINOT
M.
LÉVY
Examinateurs J. BROSSELTHES ES
présentées
A LA FACULTE DES SCIENCES
DE L’UNIVERSITE DE PARIS
Pour obtenir le
grade
de Docteur ès SciencesPhysiques
par
Jean-Pierre BARRAT
lère Thèse :
DE LA DIFFUSION MULTIPLE COHERENTE DE LA LUMIERE DE RESONANCE OPTIQUE. APPLICATION AU
NIVEAU
6
3
P
1
DU
MERCURE. 2ème Thè se :Propositions
données par la Faculté.Soutenue le
1959,
devant la Commission d’ExamenMM. A. KASTLER : Président
P.
JACQUINOT
M. LÈVY
Examinateursde l’Ecole Normale
Supérieure,
au cours des années1956-1959.
Il a été
entrepris
à la suite des recherches de J.E.BLAMONT,
qui
a Jepremier
mis en évidence les effets quej’ai
étudiés.Je remercie MM. A. KASTLER et J.
BROSSEL,
qui
m’ont
dirigé
dans mesrecherches,
pour la bienveillancequ’ils
m’ontconstamment
témoignée
et l’aideindispensable qu’ils
n’ ont cessé dem’apporter.
Madame M.A. BOUCHIAT-GUIOCHON et Mademoiselle
F. BOUTRON ont fait une
partie
desexpériences
décrites ci-dessous;je
les en remercie trèsvivement,
ainsi que tous les chercheurs ettechniciens du
laboratoire,
sans le concours de quije
n’aurais pu menerà bien ce travail, En
particulier, je
tiens à exprimer ma reconnaissanceà mes camarades J.E.
BLAMONT,
J.M. WINTER et J. MARGERIEavec
qui j’ai
eu delongues
et fructueuses discussions sur les problèmesthéoriques
quej’ai
envisagés.
Enfin, je
remercie M. Y. ROCARD, Directeur duLaboratoire,
de sagénéreuse hospitalité,
et la Direction du Centre National de la Recher-cheScientifique
de son aide financière.page
INTRODUCTION 1
I - GENERALITE SUR LA METHODE DE DOUBLE RESONANCE
APPLIQUEE AU NIVEAU
6
3
P
1
DU MERCURE 41)
Structure du niveau6
3
P
1
et de la raie de résonance2537 Å
2)
Polarisation de la raie 2537 Å 73)
Forme de la raie de résonancemagnétique
en l’absencede diffusion
multiple
114)
Effets de la diffusionmultiple
sur la résonancemagnéti-que 15
5)
Caractère cohérent de la diffusion multiple 18II - ETUDE THEORIQUE DES EFFETS DE LA DIFFUSION MULTIPLE 20
1)
Introduction 202)
Méthode de traitement duchamp
derayonnement
213)
Cas de l’émission derayonnement
par un atome icolé 274)
Cas d’ unsystème
de 2 atomes 375)
Casgénéral
d’unsystème de M
atomes 456)
Calcul des intensités lumineuses émises 607)
Interprétation physique
du résultat 628)
Etude de la validité deshypothèses
faites 67III - DI POSITIF EXPERIMENTAL 70
1)
Cellules utilisées 702)
Thermostat 723)
courceslumineuses 734)
Champ magnétique
755)
Appareillage
de hautefréquence
766)
Détection dessignaux
au moyen d’ungalvanomètre
777)
Dispositif
demesuresélectronique
pour les raies derésonance
magnétique
788)
Conduite des mesures de résonancemagnétique
81page
IV - RESULTATS DES MESURES. COMPARAISON AVEC LES
PREVISIONS
THEORIQUES 891)
Résonancemagnétique
et taux depolarisation
dansle cas de l’excitation sélective d’un
isotope pair
892)
Résonancemagnétique
etdépolarisation
magnéti-que dans le cas des
isotopes pairs
933)
Etude d’effetsdépendant
de lagéométrie
95
4)
Expériences
de diffusion double 975)
Résonancemagnétique
de l’ensemble desisotopes
pairs
dans le mercure naturel 1006)
Résonancemagnétique
sur le niveau F =3/2
del’isotope
199
Hg.
1037)
Résonancemagnétique
sur le niveau F =5/2
del’isotope
201
Hg.
1078)
Résonancemagnétique
sur le niveau F =3/2
del’isotope
201
Hg
1109)
Dépolarisation magnétique
dans le cas del’isotope
201
Hg
112V - CONCLUSION 114
APPENDICES 118
De nombreuses informations sur les
propriétés
atomiques
et nucléaires
peuvent
être obtenues par la méthode de la RésonanceMagné-tique
dans les étatsatomiques
excités.Depuis
lespremières
expériences
de BROSSEL sur le niveau6
3
P
1
des
différentsisotopes
du mercure(1),
laméthode de détection
optique
de la RésonanceMagnétique
a étéappliquée
avec succès à d’autres cas, enparticulier
à certains niveaux de la sérieprincipale des
métauxalcalins,
aux niveaux de résonance du mercure et du zinc(2).
La méthode d’excitation par bombardementélectronique
combi-née avec la détection
optique
de la résonancemagnétique
permet
d’atteindredes niveaux
plus
nombreux encore(3).
Onpeut
ainsi mesurer l’effet Starkdes niveaux
excités,
leurs structureshyperfines,
leurs durées de vie, les momentsdipolaires
magnétiques
etquadrupolaires électriquesdes
noyaux.C’est en étudiant l’effet Stark du niveau
6
3
P
1
des différentsisotopes
du mercure que BLAMONT découvrit un effet nouveau(4)(5)
dont l’étude faitl’objet
duprésent
travail.Dans le cas du mercure, le calcul
permet
deprévoiv
la forme de la raie de résonancemagnétique;
en l’absence dechamp
électrique
créant un effet
Stark,
lalargeur
est détermiréethéoriquement
par lalargeur
naturelle des niveaux excités entrelesquels
s’effectue la transtion,
àlaquelle s’ajoute
unélargissement
causé par laradiofréquence
(1,
BROSSEL observa des raies dont la forme était en excellent accord avec la
- 2
durée de vie
03C4
du niveau6
3
P
1
des
différentsisotopes
du mercure était03C4 =
1,
55.10
-7
sec.;
cette valeur était nettementsupérieure
à cellesrésul-tant des déterminations antérieures dues aux méthodes traditionnelles de
l’optique
(6).
BLAMONT,
reprenant
à l’occasion de ses recherches les mesures de BROSSEL dans d’autres conditionsexpérimentales,
obtint unevaleur différente. Faisant varier de
façon systématique
les conditions desmesures, il constata que la
grandeur,
que nousdésignerons
désormais parT,
interprétée
tout d’abord comme étant la durée de vie du niveau6
3
P
1
d’un atome de mercure
isolé,
dépendait
en réalité de ces conditions. Enparticulier,
la variation de T avec lapression
de vapeur du mercure dansla cellule où l’on effectue la double résonance est considérablement
plus
grande
que les erreurs accidentellespossibles.
Le sens de l’effet est inat-tendu : à densité de vapeurélevée,
les chocsinteratomiques
deviennentplus
nombreux et tendent àabréger
la duréependant laquelle
les atomesexcités sont soumis sans
perturbation
à laradiofréquence;
ens’attend donc
à trouver un
élargissement
des raies en vertu de la relation d’incertitude . Or aucontraire, T augmente,
c’est-à-dire que les raies de résonancema-gnétique
s’affinentquand
lapression
de vapeur de mercureaugmente;
on nepeut
donc pas attribuer lephénomène
à des collisions. Il devenait évidentque T n’est pas
égal à
la durée de vie vraie du niveau(que
nous contin eronsà
désigner
par03C4) et
il étaitimportant
decomprendre l’origine
de l’affine-ment des raies de manièrequ’aucune
équivoque
nepuisse
subsister surprendre
pour mesurer03C4
au moyen de la méthode de résonancemagnétique.
Suivant une
suggestion
de J.BROSSEL,
ces effets ont été attri-bués à la diffusionmultiple
desphotons optiques
de la raie de résonance 2537 A par les atomes de mercure soumis à la double résonance. Auxpressions
de vapeurélevées,
unphoton
émis par un atome excitéqui
retombeà l’état fondamental a une forte
probabilité
d’être réabsorbé par un autreatome de mercure à l’intérieur même de la cellule de résonance. Un
photon
issu de la source lumineuse et absorbé par un atome de mercure dans lacellule
peut
être ainsi réémis et réabsorbéplusieurs
fois avant de sortir de la cellule. C’est lephénomène
de la résonance secondaire ou diffusionmul-tiple.
D’autres effets bien connus sont dûségalement,
au moins dans le casdu mercure, à la diffusion
multiple
(emprisonnement
et dépolarisaticn dela raie de résonance
optique).
Après
avoirrappelé
en détail les conditionsde la méthode de double résonance dans le cas du mercure, nous expocerons
Jes raisons
qui
ont conduit BROSSEL à cette conclusion(chapitre I).
Lechapitre
IIcomportera
l’étudethéorique
des effets de ladiffusion multiple.
Dans les
chapitres
III et IVenfin,
nous décrirons les dispositifsexpérimen-taux utilisés et les méthodes de mesures et nous exposerons les résultats
4
I - GENERALITES
SUR LA
METHODEDE DOUBLE
RESONANCE APPLIQUEE AU NIVEAU 6
3
P
1
DU MERCURE
1)
Structure du niveau 63
P
1
et de
la raie de résonance2537
ALes
premiers
niveaux de l’atome de mercure sontreprésentés
sur la
figure
1. Le niveau fondamental6
1
S
o
a un momentangulaire
J = 0;par
suite,
lesisotopes
de masseatomique
paire
sansspin
nucléaire n’ontpas de
décomposition
Zeeman,
alors que lesisotopes impairs
à spinnuclé-aire ont un effet Zeeman dû
uniquement
au momentmagnétique
du noyau.Le ler niveau excité est le niveau
6
3
P
1
,
de momentangulaire
électronique
J = 1, relié au niveau fondamental par la raie d’intercombinaison6
1
S
o
-
6
3
P
1
(2537
Å).
Son facteur deLandé,
déterminé par BROSSEL dans le cas desisotopes
pairs
(1)
vautg
J
=1,4838.
Le mercure naturel contient
plusieurs
isotopes stables dontle tableau 1
(page
4bis)
donne l’abondance relative et lesspins
nucléaires I.Il en résulte une structure
hyperfine complexe
de la raie 2537A,
analysée
par SCHULER et
KEYSTON,
etplus
récemment parBITTER,
SAGALYN etMELISSINOS
(7).
Pour un isotope impairdéterminé,
le niveau excité6
3
P
1
est
décomposé
en niveauxhyperfins
caractérisés par le nombrequantique
F(
|I - J| F I + J,
avec ici T =1).
qui représente
lagrandeur
dumo-ment
cinétique
total F= J +
I
de l’atome. Le niveau fondamental pourlequel
J = 0 restesimple;
la raie d’unisotope impair
est doncdécomposée
en2J + 1 ou 2I +
1 composantes
(selon
queJ <
I ouJ >
I).
En outre, lescen-tres de
gravité
descomposantes
de la raie dechaque isotope impair
et lesLes
figures
2 et 3 donnent la structurehyperfine
de l’ensemble de la raie(7).
Cette structure présente une particularité très
importante :
sil’on écarte certaines coïncidences
approchées
accidentelles,
la distance descomposantes
estgrande
devant lalargeur Doppler
de chacuned’elles,
qui
est de
35.10
-3
cm
-1
.
Enconséquence,
si l’ondispose
d’une source lumineusecontenant un
isotope
tel que200
Hg
ou202
Hg
pur, et dont lalargeur
de raie d’émission n’estguère supérieure
à lalargeur Doppler,
lesphotons
émis par cette source nepeuvent
exciter dans unmélange
isotopique
quel-conque que les atomes de cet
isotope.
Dans la diffusionmultiple,
lesphotons
réémis et réabsorbés
gardent
lalongueur
d’ondeprimitive,
dans les limitesde la forme
Doppler
de laraie,
et par suite les seuls atomesqui
les diffusentsont ceux de cet
isotope.
La diffusionmultiple
seproduit
ainsi sur cetisotope
indépendamment
de laprésence
des autresisotopes
qui
n’interviennent pasplus
qu’un
diluant inerte. Il en est de même pour lescomposantes
desisotopes
impairs
ou desisotopes
198
Hg
ou204
Hg,
pourvu que la concentration dans lacellule de résonance des
isotopes
dont unecomposante
coincideaccidentelle-ment avec la
composante
étudiée soit suffisamment faible. Ainsi dans unmélange
isotopique enrichi
en201
Hg
et contenant une très faible concentrationde
199
Hg,
de204
Hg
etde
198
Hg,
la diffusionmultiple
sefera indépendamment
pour chacune des
composantes
a,b,
c, de la raie 2537 Å.(fig.
2 et3).
Onpeut
en outreprofiter
des coïncidences accidentelles pourexciter sélectivement une
composante
hyperfine
d’unisotope impair.
Parfig 3
sélectivement la
composante
a du201
Hg
dans unmélange
enrichi en cetisotope.
TABLEAU 2
Valeurs de
g
F
pour les différents niveauxhyperfins
En
présence
d’unchamp
magnétique,
chaque
niveau subit unedécomposition
Zeeman en 2F + 1 sous-niveaux(2J
+ 1 =3 pour
lesisotopes
pairs).
Le tableau 2 donne les facteurs de Landég
F
des différents niveaux(ou plus
exactement lesrapports
g
F
g
J
x 3 2
ennégligeant
le facteur deLandé nucléaire
g
I
).
Nous avonstoujours
opéré
dans deschamps
faibles,
de100 gauss au
plus,
danslesquels
l’effet Zeeman estpetit
devant l’effetDoppler
et a fortiori devant la structure
hyperfine.
Les effets dedécouplagesI
I
7
2)
Polarisation de la raie
2537 ÅLa
figure
4 donne le tableau des différentescomposantes
Zeeman dechaque
composante
hyperfine
de la raie 2537A,
avec les valeurs relatives de leursprobabilités
de transition et leurs états depolarisation.
Dans le casdes
isotopes
impairs,
les valeursnumériques
sont valables enchamp
assezfaible pour que le
découplage
I. J soit
négligeable
(effet
Zeemanpetit
devantla structure
hyperfine) .
Si on éclaire avec la raie 2537 A une cuve contenant de la
va-peur de mercure, la lumière de résonance observée
possède
un état depolari-sation
qui
dépend,
entre autres, de la direction et de lapolarisation
de lalu-mière
incidente,
de la directiond’observation,
de la direction et de la gran-deur duchamp
magnétique.
Nousprendrons toujours
pour axe Oz dusystème
de coordonnées de référence un axe
parallèle
auchamp
magnétique
statique
H
o
.
Si l’on observe dans une directionperpendiculaire
à Oz telle queOx,
lalumière réémise est une
superposition
de lumière 03C0(vecteur électrique
pa-rallèle à
Oz)
d’intensitéI
03C0
,
et de lumière 03C3(vecteur
électrique
parallèle
àOy)
d’intensité
I
03C3
(fig.
5,
page19 ).
Si l’excitation a lieu en lumière 03C0(par
exem-ple
par une lumière incidente de directionOy,
de vecteurélectrique parallèle
à
Oz),
nousdésignerons
par I03C0
(03C0)
et(03C0)
I
03C3
ces intensités et le taux deEn excitation 03C3
(lumière
de directionOy,
de vecteurélectrique
parallèle
àOx - ou lumière naturelle de direction
Oz,
superposition
incohérente de03C3
+
et
03C3
-
)
nousles
désignerons
par I03C0
(03C3)
et;
(03C3)
03C3
I
le taux depolarisation
P
03C3
seraP
03C3
03C3
(03C3)
= 100 I
+ I
(03C3)
03C0
I
(03C3)
03C0
- I
(03C3)
03C3
(I,
2).
Enfin,
si lechamp
magnétique
est assezfaible pour que l’effet Zeeman ne soit pas très
grand
devant lalargeur
natu-relle des
niveaux,
la lumière réémise lelong
de Oz estpolarisée
(8)(9).
Si on excite le
long
deOy
avec un vecteurélectrique
parallèle
àOx,
nousdésignerons
par Ix
et
I
y
les
intensités réémises dans la direction Oz avec desvecteurs
électriques parallèles
à Ox etOy respectivement
et le taux depola-risation sera P =
100 I
x
- I
y
I
x
+ I
y
(I,
3) ;
à
la limite oùH
o
~ 0,P ~
P
o
,
qui
doit se confondre avecP
03C0
en raison duprincipe
de stabilitéspectroscopique
(9) .
S’il
s’agit
d’unphénomène
de résoranceoptique simple,
lecal-cul des taux de
polarisation
P ,
P03C0(ou P )
se fait aisément dans le cas del’excitation sélective d’une
composante
hyperfine,
au moyen desprobabilités
de transition données par la
fig.
4. On en déduit les valeursthéoriques
pour unmélange
isotopique
donné éclairé par une source dont larépartition
d’intensité sur les diverses
composantes
hyperfines
est connue. Ainsi pour unisotope pair
excitésélectivement,
onprévoit
que P03C0
=
P
03C3
=P
o
=
100.Pour le mercure naturel excité par une source de mercure
naturel,
lesrésul-tats
théoriques
sont donnés dans le tableau 3(page 9)
dans le cas d’une exci-tation detype
"broad line"(répartition
uniforme de l’intensité lumineuse sur9
toutes les
composantes)
ou "narrow line"(chaque
composante ayant
uneinten-sité
proportionnelle
aupoids
statistique
du niveau excitécorrespondant
et à la concentration del’isotope
envisagé).
TABLEAU 3
Taux de
polarisation théoriques
dans le cas d’une diffusionsimple
parHg
naturelLes valeurs
expérimentales
sonttoujours
inférieures en fait aux valeursthéoriques.
De nombreuses études ont été faites sur la variationdu taux de
polarisation
en fonction de lapression
de vapeur dumercure
(10).
On constate que celui-ci diminue
quand
la pression
de vapeuraugmente.
Cephénomène
estfréquemment
attribué à des collisionsinteratomiques,
produi-sant des transitions entre sous-niveaux Zeemar du niveau excité. Les
expé-riences faites par Mlle ROLLET
(10)
dans le cas d’unisotope pair
pur ontmontré
qu’il
est dû en réalité à la diffusionmultiple,
au moins dans le cas du mercure à despressions
de vapeur inférieures à10
-3
mm.
Unargument
indépendamment
des autres en cequi
concerne cette variation. Le mécanismedu
phénomène
peut
êtrecompris
au moyen d’uneimage classique :
une lumièreincidente 03C0 par
exemple
excite un atome A d’unisotope pair
dans le niveaum = 0 de l’état
6
3
P
1
(fig.
6,
page19 );
l’atome A rayonne alors comme uneantenne
parallèle
à Oz. Lerayonnement
qu’il
émet vers un autre atome B du mêmeisotope
a un vecteurélectrique
E
parallèle
à laprojection
de Oz sur unplan perpendiculaire
à AB. EnB,
E a unecomposante
E
03C0
parallèle
à Ozet une
composante
E
03C3
perpendiculaire
àOz,
que l’onpeut
encore décompo-ser en 2composantes
E
03C3+
etE
03C3-tournant en sens inverses dans un
plan
perpendiculaire
à Oz. Ces 3composantes
ont les états depolarisation requis
pour exciter l’atome B dans les niveaux m =
0,
+1, -1respectivement.
Maisle
rayonnement
émis par A dans la direction AB a salongueur
d’ondedéplacée
par effet
Doppler
en raison du mouvement de l’atome et il en est de même durayonnement
venant de cette direction que Bpeut
absorber. La vitesse relativepeut
se trouver telle que lalongueur
d’onde d’unecomposante
03C3
+
ou 03C3- de Bcoïncide ainsi avec celle de la composante 03C0 émise par A. B est alors excité
en 03C3+ ou 03C3- et un observateur recevant le
rayonnement
émis par Breçoit
dela lumière 03C3 alors que l’excitation de A a eu lieu en lumière 03C0. Quand l’effet
Zeeman est
beaucoup
plus petit que
lalargour Doppler
de la raied’absorption,
la
probabilité
pour que les 2 atomes soient sans vitesse relative ou avec unevitesse relative convenable pour que la
dépolarisation
ait lieu est sensiblementla
même.
Il est clair que ladépolarisation
devient deplus
enplus
notable11
polarisation
quand
lapression
de vapeuraugmente.
3)
Forme de la raie de résonancemagnétique
en l’absence de diffusionmultiple
(1, 11)
La méthode de EROSSEL-BITTER consiste à créer une
dissymé-trie de
population
entre les sous-niveaux Zeeman de l’état6
3
P
1
en
excitantles atomes par la raie 2537 A convenablement
polarisée.
Le taux depolarisa-tion de la lumière de résonance
optique
réémise résulte de cetteinégalité
depopulation;
cette dernière diminue si l’on induit par unchamp
de hautefré-quence des transitions entre les
sous-niveaux,
et lechangement
du taux depolarisation qui
en résultepermet
de détecter la résonancemagnétique.
Reproduisons
le raisonnement fait par BROSSEL pour obtenir la forme de la raie.Intéressons-nous
au cas d’un sous-niveauhyperfin
F d’unisotope
déterminé
(F
= J = 1pour un
isotope
pair).
Nousdésignerons
par :- N
m
la
population
du sous-niveau Zeeman m à l’état stationnaire- n
m
le nombre d’atomesportés
par unité detemps
dans l’état mpar
absorption
derayonnement.
- A03C0
m
etA03C3
m
lesprobabilités
de transition 03C0 et 03C3partant
duniveau m
(cf. fig.
4),
mais normalisées de telle sorte queA03C0
m
+A03C3
m
=
1.- P
(F,
m,m’;
t)
laprobabilité
pourqu’un
atome soit dans leniveau m’ à 1 instant t sachant
qu’il
était dans le niveau m àLe nombre d’atomes portés dans le niveau m
pendant
uninter-valle
dt,
antérieur de la durée t à l’instantd’observation,
est n dt. Lenom-bre de ces atomes
passés
au niveau m’ à l’instant d’observation seraitn
m
dt x P(F,
m,m’; t)
en l’absence d’émissionspontanée.
Mais seule la fractione
-t/03C4
de ces atomes est restée dans l’état excité.N
m’
s’obtient
enajoutant
les contributions de tous les niveaux m avec toutes les valeurs de tpossibles :
N
m’
=
m
e
-t/03C4
n
m
dt P (F,
m,m’,
t)
(I,4)
et les intensités I03C0
et
I
03C3
réémises
sontproportionnelles
à
A
03C0
m’
N
m’
etm’
1 2
A
03C3
m’
N
m’
respectivement.
Enpratique,
on observe I03C0
ou
I
03C3
ou unecombinaison linéaire des deux.
Si l’excitation
optique
est en lumière 03C0 ou 03C3(03C3
+
et 03C3-simultané-ment),
la résonancemagnétique
n’est observable que si F >1/2.
Si onsup-pose en outre le
champ
magnétique
assez faible pour que F soit un bon nombrequantique
(découplage I.
J
négligeable,
sous-niveaux Zeemanéquidistants),
on trouve que les variations lors de la résonance de I
03C0
et
I
03C3
sont
13
Dans cette formule
est la
fréquence
duchamp
deradiofréquence
imposé
est la valeur de cette
fréquence
à résonance. étant lerapport
gyromagnétique
du niveauH
1
étant
lagrandeur
de lacomposante
tournant dans le sens convenable duchamp
deradiofréquence.
K est une constante.
Nous
désignerons
dans la suite par raie deMajorana-Brossel
une raie dont la forme est
représentée
parl’expression
(I,
5),
i au contraire le
découplage I.
J est
assezimportant
pourque l’écart des transitions m
~
m + 1 et m~
m - 1 soitgrand
devant la
largeur
naturelle desniveaux,
chaque
transition donne une raieayant
une forme de Lorentz. des transitions àquanta
multiples
pouvant
apparaître
aux fortes valeurs deH
1
.
Nous n’avonsjamais
opéré
dans ce casque nous n’étudierons pas
plus
avant.On
opère généralement
entraçant
un ensemble de raies pourdiverses valeurs de
H
1
.
Selon la formule(I,
5),
lalargeur
à mi-hauteursoit
pratiquement,
pourformule
approchée
valable à1%
près.
Four 03A9 =0,
l’amplitude
à résonance de la courbe estOn pose
où K et K’ sont des constantes .
Expérimentalement,
H
1
est
mesuré en valeurrelative,
et parsuite,
àpartir
descourbes,
on connaît y à un facteur constantprès.
Si onporte
lesgrandeurs
039403C9
2
et y mesurées en fonction deH
1
2
qui
estpropor-tionnel à
03C1
2
, on
doit obtenir des droites quipermettent
de déterminer03C4
et la valeur
numérique
de 03C1
2
pourchaque
courbe. Onpeut
alors tracer unréseau de courbes
théoriques
correspondant
au même03C4
et aux mêmesva-leurs de
03C1
2
et le comparer au réseauexpérimental.
03B3
étant connu parla
position
de l’axe desymétrie
descourbes,
le réseauthéorique dépend
de 3paramètres
(03C4,
K et la valeur absolue deH
1
pour
unecourbe).
L’accord entre les réseaux
théoriques
et les réseauxexpérimentaux
obtenuspar BROSSEL était excellent. Il était ainsi arrivé à la valeur
03C4 = 1,
55.10
-
7
sec.
en excitant par une source à mercure naturel du type "broad line" une cellule
contenant du mercure
naturel,
à sapression
de vapeur saturante à 0°C. Lesmesures effectuées sur les résonances du niveau F =
3/2
del’isotope
201
Hg
15
4)
Effets de la diffusionmultiple
sur la résonancemagnétique
Ces résultats ont été remis en cause par BLAMONT
qui,
au cours de ses recherches sur l’effet Stark du niveau6
3
P
1
,
fut amené àre-prendre
les mesures de BROSSEL(4).
Les réseaux de courbesexpérimen-tales
qu’il
obtenait étaient dans tous les cas en excellent accord avec la for-mule(1,
5),
mais à condition deremplacer
dans cette formule la durée de viepar
unparamètre
T variant dans delasges
limiteslorsqu’il changeait
laforme et les dimensions de la cellule de
résonance,
la source lumineuse excitatrice,
et surtout la densité de vapeur du mercure dans la cellule. Desexpé-riences détaillées
entreprises
alors(5)(13)
conduisirent à attribuer cet effet à la diffusionmultiple.
Notons encore le sens inattendu de l’effet : leparamèt
T est une fonction croissante de la densité de vapeur du mercure, c’est-à-dir que dans un certain domaine de densités de vapeur, les raies de résonance
magnétique
sont d’autantplus
fines que la densité estplus
élevée. L’effetpeut
êtrequalifié
degrand
si on le compare aux erreursd’expérience
acci-dentelles
(T
pouvant
varier par un facteur de l’ordre de3),
mais il resterelativement
petit
si on le compare à la variationcorrespondante
de la den-sité de vapeur p(augmentant
en mêmetemps
par un facteur de l’ordre de1000).
Les
arguments
suivants ontpermis
cetteinterprétation,
et ontconfirmé l’attribution à la diffusion
multiple
de ladépolarisation
de la raiea)
Si des collisions(au
sens de la théoriecinétique)
intervenaientdans l’effet de
dépolarisation,
elles diminueraient le tempsqu’un
atome passe sansperturbation
dans un sous-niveau Zeemandéterminé,
doncélargiraient
les raiesquand p
augmente;
or on observe au contraire un affinement.b)
Le taux depolarisation,
comme leparamètre
T,dépendant
à une densité de vapeur
déterminée,
de la forme et des dimensions descel-lules,
tout comme le nombre moyen de diffusions d’unphoton
par les atomesqu’elles
contiennent. Au contraire, cettedépendance
ne peut secomprendre
siseules intervenaient des collisions.
o)
Des mesures ont été faites en excitant par la même sourcecontenant un échantillon de mercure très enrichi en
202
Hg
(mélange
n°1,
ta-bleau
1),
2 cellulesidentiques
contenant l’une du mercurenaturel,
l’autre lemême échantillon enrichi en
202
Hg
(5,
12,
13).
Elles ontmontré que les
phé-nomènes dedépolarisation
et d’affinement des raies nedépendent,
pour unegéométrie
donnée,
que du nombre N parcm
3
d’atomes
diffusant effectivementle
rayonnement
(c’est-à-dire
iciappartenant
àl’isotope
202
Hg)
et non de laprésence
des autresisotopes.
Ceci élimine uneinterprétation
par descolli-sions entre atomes
d’isotopes
différents ets’interprète
au contraire aisémentpar la diffusion
multiple.
d)
Notonsqu’à
basse densité de vapeur, où la diffusion multiplene doit
plus
intervenir,
toutes les mesures ont conduit à T =1, 18.10
-7
sec,
17
e)
Qualitativement,
l’affinement des raiespeut
secomprendre
au moyen de laquatrième
relation d’incertitude d’HEISENBERG. Letemps
moyen
qui
s’écoule entrel’absorption
et la réémission d’unphoton
par unatome est la durée de vie
C du
niveauexcité;
nabsorptions
et réémissions successives nécessitent en moyenne untemps
n C.
Il en résultel’augmen-tation avec la densité de vapeur du
temps
d’emprisonnement
C’ durayonnemen’
réémis,
mesuré par divers auteurs(14) :
pardéfinition,
C’ est la constantede
temps
aveclaquelle
son intensité diminue si on coupebrusquement
leflux lumineux excitateur.
C’ tend
vers C aux très bassespressions
devapeur. On
peut
considérer que C’représente
letemps
moyen de la mesu-re d’effet Zeeman effectuée par la méthode de double résonance. L’incerti-tude039403C9
sur laposition
de la raie, c’est-à-dire salargeur
limite pour unchamp
deradiofréquence
nul,
est alors bien une fonction décroissante dela densité de vapeur,
puisque
letemps
de lamesure C
en est une fonctioncroissante. Notons toutefois que ce raisonnement
prévoit
unelargeur
desraies
égale
à 2 C’.
Or lalargeur
limite2/T
des raies de résonancemagné-tique
décroîtbeaucoup
moins vite que2/
C’
lorsque
p croît
(C’ ~
1000 Cpar
exemple
dans une zone de valeursde p
pourlaquelle
T ~ 3C).
A ces
arguments
d’ordrequalitatif
sont venuss’ajouter
d’autres arguments d’ordrequantitatif,
tirés de lacomparaison
entre les résultatsexpérimentaux
et lesprévisions
fondéessur la théorie del’effet,
exposée
au18
5)
Caractère cohérent de la diffusionmultiple
L’interprétation
que nous avons donnéejusqu’ici
ne faisaitinter-venir que la notion de
population
des niveauxatomiques.
La fonction d’onde d’un atome A excité à l’instant t est03C8
A
(t) = 03A3
m
C
A
m
(t)
03C8
A
m
les
03C8
m
A
étant les fonctions d’ondereprésentant
l’atome A dans lessous-niveaux Zeeman m, et les
C
A
m
(t)
étant des coefficients tels que03A3m |C
A
m
(t) |
2
= 1,
dont l’évolution dans letemps
est déterminée parl’équa-tion de
Schrödinger,
en tenantcompte
des effets de laradiofréquence.
Lespo-pulations
des niveaux excités m sontN
m
= 03A3
A,B...
|C
A
m
(t)
2
,
la
sommepor-tant sur tous les atomes
A,
B ...Nous dirons que la diffusion
multiple
serait detype
incoherent si l’atome A émettait des intensités lumineuses n, 03C3+, 03C3-, incohérentes entreelles,
nedépendant
quedes |
|
.
2
m
A
C
Dans un telphénomène,
un atome Bserait excité par des intensités lumineuses
incohérentes,
venant des atomesqui
l’entourent;
lesprobabilités
deprésence
|C
B
m
|
2
seules seraient déter-minées lors del’absorption
derayonnement
par B. Une telleinterprétation
permet
decomprendre
l’augmentation
dutemps
d’emprisonnement C
et ladépolarisation
de la lumière de résonanceoptique
quanila
densité de vapeuraugmente.
Mais elle nepermet
en aucun cas decomprendre
l’affinement desraies de résonance
magnétique.
En
effet,
si B est éclairé par une lumière d’intensité constante etde
polarisation
fixe,
quand
on faitagir
sur lui la résonancemagnétique,
le19
Mais dans
l’hypothèse
de la diffusionincohérente,
la lumière quereçoit
B vient enpartie
d’autres atomes soumis eux aussi à la résonancemagnétique;
par
suite,
elle sedépolarise
si l’onapproche
de la condition de résonance03C9 = 0393H
o
=
03C9
o
.
Il en résulte une diminution del’inégalité
desprobabilités
deprésence
|C
B
m
|
2
lorsque
B absorbe lerayonnement,
et lesignal
émis par B est
plus petit
que lesignal
donné par la formule(I,
5).
L’effetest d’autant
plus important
que l’on estplus
près
de la condition de résonance.En d’autres termes,
l’hypothèse précédente
conduit à conclure que la contri-bution de B à la raie de résonance observée estélargie
parrapport
à cequ’elle
seraitd’après
la formule(I,
5)
(étant
plus
diminuée au centre de laraie que sur les
ailes),
Lasuperposition
d’ungrand
nombre dephénomènes
de ce
type
nepourrait
que donner des raiesélargies,
et on n’observerait en aucun cas des raies 3 foisplus
fines que leurlargeur
naturelle2/C .
Cettehypothèse,
trop
simpliste,
doit donc êtrerejetée.
Il faut au contraire tenir
compte
en détail des effets decohéren-ce entre les coefficients
C
A
m
,
,
C
m
B
etc...qui
doivent être reliés entre eux engrandeur
et enphase.
Lecalcul,
qui
doit être mené en utilisantl’équation
de
Schrödinger,
tenantcompte
de la ThéorieQuantique
duRayonnement,
faitFig. 5
Fig. 6
Fig.
7
II -
ETUDE THEORIQUE DES
EFFETS DELA DIFFUSION
MULTIPLE
1)
IntroductionL’étude
théorique
duphénomène
impose
dereprendre
à la base- la théorie de
l’absorption
et de l’émission desphotons
par unsystème
atomique.
- le
problème
même de la résonancemagnétique
dans l’ét at excité d’un atome,puisque
le raisonnement de BROSSEL donnéau
chapitre
I,
paragraphe
3,
valable dans le cas d’un seulatome, ne
permet
de déterminer que les intensités lumineusesémises par l’intermédiaire des
populations
des niveaux.Les calculs que nous avons faits
s’appliquent
essentiellement au cas du mercure, c’est-à-dire d’une transitionoptique
entre un niveaufonda-mental pour
lequel
J = 0 et un niveau excité de résonance pourlequel
J = 1;on suppose en outre que le noyau de l’atome a un
spin
nucléaire I et que la structurehyperfine
estgrande
devant lalargeur Doppler
de laraie,
si bien que la diffusionmultiple
seproduit
indépendamment
pourchaque
composante
hyperfine.
Les résultats obtenus sontégalement
valables pour toute transitionoptique
reliant 2 niveaux de momentsangulaires
quelconques (qui
correspon-dent aux moments
angulaires
I et F de notrecalcul)
pourvu que la raiecorres-pondante
soit bien isolée dans lespectre.
Ainsi le calcul ne serait pas valabledans le cas du sodium dont chacune des 2 raies de résonance
D
une
structure
hyperfine
qui
est de l’ordre de lalargeur
Doppler.
D’autrepart,
nous avonsdû,
pour conduire le calculjusqu’au
bout,
faire un certainnombre
d’hypothèses
restrictives,
satisfaites dans les conditions de laplu-part
de nosexpériences :
- niveaux Zeeman
équidistants
(pas
dedécouplage
I.
J
nid’effet
Stark),
- effet Zeeman faible devant la
largeur Doppler
de la raie.- atomes
pas
trop
voisins les uns des autres,(1a
longueur
d’onde
optique
doit êtrepetite
devant la distance des atomes dans lavapeur).
Nousindiquerons
tout d’abord(paragr. 2)
la méthode utilisée pour tenir compte en détail des effets duchamp
derayonnement
sur les états excités des atomes et sur la fonction d’ondereprésentant
l’ensembledu
système.
Nousappliquerons
cette méthode d’abord au cas de la diffusionsimple,
cequi
nouspermettra
de retrouver les résultatsclassiques
ducha-pitre
I(paragr.
3).
Puis nous étudierons le cas de 2 atomes(paragr. 4)
etnous
généraliserons
ensuite au cas de l’ensemble des03B3
b
atomes d’une vapeur(paragr. 5).
Enfin,
nousappliquerons
nos résultats aux divers casconcrets rencontrés dans nos
expériences
(calcul
explicite
des taux depolari-sation, durées de
cohérence,
etc...).
2)
Méthode de traitement duchamp
de rayonnement.Nous avons à étudier le
système
constitué par les03B3l
atomesidentiques
d’une vapeur et lechamp
derayonnement.
Nous supposerons que le22
superposition
linéaire d’états orthonormésDans les états
|f,
cx>,
d’énergie
E
cx
,
les atomes sont tous dans un sous-niveau Zeeman de l’étatfondamental,
enprésence
d’unphoton,
caractérisé par son vecteur d’onde et une direction depolarisation
et dont
l’énergie
est voisine de celle correspondant à l’excitation du niveaude résonance de l’un des atomes. Dans les états
|e,
03B2> ,
d’énergie
E
03B2
,
l’un des atomes est
porté
dans un sous-niveau Zeeman de son niveau deré-sonance, aucun
photon
n’étantprésent.
Les lettres cx ou03B2
indiquent
l’ensemble des nombres
quantiques
etparamètres
qui
spécifient
chaque
état.Nous
négligeons
ainsi tous les états danslesquels plusieurs
atomes sont excités en même temps, ceux où
plusieurs photons
sontprésents
et ceux où des atomes sont excités dans d’autres niveaux que le niveau deré-sonance. Ces
approximations
sontclassiques
dans l’étude de la résonanceoptique
(8,
15,
16).
La dernière revient àsupposer essentiellement
quechaque
atome n’a que 2niveaux, ayant
chacun une structure Zeeman; les autres niveaux sont à une distanceénergétique
assezgrande
de ces 2 niveauxprincipaux
pour que l’on puisse ne pas en tenircompte.
L’Hamiltonien du
système
a la forme(en
l’absence d’unepertur-bation par la
radiofréquence):
H
= H
o
+ H
I
(II,
2)
formule dansla-quelle
-
H
entre les états
|f, 03B1>
ou|e, 03B2>
sont lesénergies
E
03B1
et E
03B2
deces états :
- H
I
est unepartie
nondiagonale
de l’Hamiltonien et n’ad’élé-ments de matrice non nuls
qu’entre
des états dutype
|f,
03B1>
et des états dutype |e,
03B2>.
H
I
est lapartie
duchamp
derayonnement
responsable
des transitionsdipolaires
électriques
entre l’état excité et l’état fondamental desatomes, avec
absorption
ou émission d’unphoton.
Nous verrons que lesélé-ments de matrice de
H
peuvent
éventuellementdépendre
dutemps
(cf.
paragr.
3).
En
présence
d’unchamp
magnétique
deradiofréquence,
il faudraajouter
à l’Hamiltonien un termesupplémentaire
H
RF
,
dont
les élémentsde matrice relieront entre eux les états
|e,03B2>
correspondant
à l’excita-tion du même atome et auront unedépendance
dutemps
en e±
iwt
;
nousnégli-geons ainsi l’action de la
radiofréquence
sur l’étatfondamental,
cequi
estlégitime
si lesfréquences
de résonance sont très différentes dans l’étatfonda-mental et dans l’état excité pour un même
champ
magnétique
statique
(cas
dumercure).
Unchangement
de variables convenable nouspermettra
de nous rame-ner au mêmeproblème
mathématique
qu’en
l’absence deradiofréquence.
Remarquons que nous traitons de manière
semi-classique
lapartie H
RF
du
champ
de rayonnementresponsable
des transitionsdipolaires
magnétiques
entre24
l’absorption
et à l’émission d’unphoton
deradiofréquence
seront considéréscomme
égaux;
ce traitement est icijustifié
par la valeurnégligeable
despro-babilités d’émission
spontanée
pour cestransitions,
comparées
auxprobabili-tés des transitions induites
(en
d’autres termes, le nombre dephotons
defréquence
hertzienne parcm
3
est
toujours
trèsgrand).
La
dépendance
dutemps
de03A8(t),
c’est-à-dire des coefficients03B1
f03B1
(t)
et
03B1
e03B2
(t)
de son
développement
(II,
1),
sera déterminée parl’équation
deSchrödinger
x)
Nous passerons alors en
représentation
d’interaction,
posantavec :
03A6(t)
satisfait àl’équation :
avec :
Dans tout ce
chapitre,
on a utilisé unsystème
d’unités danslequel
La résolution de
(II,
7)
s’effectue defaçon
approchée
x)
suivantune méthode
classique
enElectrodynamique Quantique
(3,
15,16)
consistantà éliminer les coefficients
b
fu
(t).
Onintègre
(II,
7)
de 0 à t :Le 2c membre de
(II,
9)
est alors rubstitué à~(t)
au 2e membrede
(II,
7) :
En
portant
ledéveloppement
(II,
5)
et enmultipliant
par, on obtient
(en
tenantcompte
du fait que les éléments de matrice tels quesont nuls
d’après
leshypothèses
faitessur
H
I
(t)
qui
n’a d’éléments de matrice non nulsqu’ entre
un état dutype
et un état du
type
x)
Cette
méthodeclassique
de résolution del’équation
(II,
7)
est en touteligueur
incorrecte. On
peut
montrer que, dans le cas d’un seul atome,envisagé
aupa-ragraphe
3,
la solution exacte deséquations
ne peut pas conduire pour destemp:
très
grands
à une décroissance d’allureexponentielle
des coefficients|b
m
(t)|
2
introduits plus loin, alors que la solutionapprochée
exposée
iciconduit à ce résultat
(cf.
II,
26).
Toutefois les résultatsapprochés
sont vala-bles pour destemps
comparables
à la durée de vie du niveau excité étudié.26
En
général 03A6
(o)
sera un état excité|e,
03B2
o
>
et le ler termedu 2e membre de
(II,
11)
sera nul. Notons que cette condition initiale n’a pas de réalitéphysique .
Ellesignifie
que laperturbation
due auchamp
de rayon-nement commence àagir
seulement àpartir
d’un instant initial déterminé.Mais on
peut
montrer(8,
15,
16)
que les effets dûs à l’établissement de laperturbation
s’amortissent en untemps
court, de l’ordre de l’inverse de lafréquence correspondant
à la transitionoptique
envisagée (c’est-à-dire 10
-15
sec
environ),
alors que les effetsqui
nous intéressentcorrespondent
à la durée devie d’un niveau excité
(de
l’ordre de10
-9
à
10
-7
sec).
En tout état de cause, il estpossible
même de s’affranchir de cette restriction et deprendre
comme étatinitial celui dans
lequel
unpaquet
d’ondecorrespondant
à 1 photon excite lesatomes de la vapeur
(cf.
appendice
n°1).
Quel que soit l’étatinitial,
leséquations (II,
11)
ne fontplus
intervenir que lesamplitudes
deprobabilité
be03B2
des états excités. Nous aurons à évaluer les
intégrales
du secondmembre,
ceque nous pourrons faire en
supposant
que la solution est une sommed’exponen-tielles
e
t
, avec
|
| «
E
03B1
, E
03B2
; nous vérifierons ensuite quela solution obtenue satisfait bien à cette condition. Connaissant
les
b
(t),
l’équation (II,
7)
nousdonnera,
parmultiplication
par< f,
03B1|
:Nous obtiendrons ainsi toutes les valeurs cherchées
