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Quelques recherches en radioactivité artificielle

M.E. Nahmias, R.J. Walen

To cite this version:

(2)

QUELQUES

RECHERCHES EN

RADIOACTIVITÉ

ARTIFICIELLE

Par MM. M. E. NAHMIAS et R. J.-WALEN. Institut du Radium, Paris.

Sommaire. 2014 Les auteurs signalent les radioactivités induites nouvelles suivantes : Lithium 0,7 sec (attribuée au 8Li). Bore environ 1 sec (attribuée au 8Li également) Sodium 8 sec (attribuée au 20Fl). Etain environ 6 min (attribuée à 123Sn). Ils précisent les périodes suivantes : 6He à partir du Béryllium, période de 0,8 ± 0,04 sec; 20Fl à partir du Fluor, période 8,4 ± 0 1 sec; 12O à partir du Fluor, période 31 ± 1 sec;

23Ne à partir du Sodium, période 33 ± 1 sec. Le même radioélément est obtenu avec le magnésium. Quelques recherches en vue de déceler le proton négatif n’ont pas abouties

Les auteurs attirent l’attention sur la distribution des périodes électroniques suivant leurs fréquences.

Au point de vue expérimental on décrit les deux méthodes utilisées pour l’étude des périodes courtes.

1.

Introduction.

Le domaine des radioactivités à courtes

périodes

n’ayant

pas été

jusqu’ici systématiquement

étudié,

nous avons

entrepris

une série de recherches en vue

de mettre en évidence si

possible quelques périodes

courtes. L’étude de celles-ci

présente

plusieurs

intérêts.

Ainsi des radioéléments de courte

période

émettent

généralement

des

rayons 8

assez

pénétrants

et dont l’étude

jusqu’ici

est assez

incomplète.

Par

exemple

les

rayons ~

les

plus pénétrants

émis par les radioéléments naturels sont ceux du Radium C

(2,5t MeV)

tandis que en bombardant le Lithium avec des neutrons ou

des deutons on obtient un

spectre ~ qui

s’étend

jusqu’à

10,5

MeV. Il est

également

désirable de

disposer

du

plus

grand

nombre

d’émetteurs ~

afin d’étudier les différents

aspects

des

spectres,

les relations entre

l’énergie

maximum et le maximum d’intensité. Nous

nous sommes

plus particulièrement

attachés aux

radioactivités induites dans les éléments

légers,

dans

l’espoir

de trouver un corps à

période

pas

trop

courte,

émettant des rayons de

grande

énergie.

Le recul

(1)

d’un tel noyau devant être assez notable

permettrait

de confirmer

l’hypothèse

de l’existence du neutrino. Malheureusement les

périodes

trop

courtes du radiohé-lium ou du radiolithium rendraient ces recherches

assez difficiles.

Enfin l’existence de courbes de

Sargent

pour les radioéléments artificiels est encore une

question

non

résolue et nécessite la connaissance

précise

des

périodes

radioactives ainsi que des

spectres

correspon-dants.

Nous

signalerons

encore un autre

point

touchant la théorie des

radioactivités ~

de Fermi telle

qu’elle

a été

revue par Uhlenbeck et

Konopinski. D’après

cette

théorie les rayons

(3,

seraient créés et émis lors des transitions

neutrons-protons

à l’intérieur du noyau. Si le neutron avant la

désintégration

est à peu

près

dans le même état que le

proton

après

la

désintégration,

c’est-à-dire s’il

n’y

a pas de

changement

dans le

moment

angulaire

total du noyau, l’élément de matrice G

qui

intervient dans ces formules sera à peu

près égal

à l’unité. S’il y a une très

grande

différence entre les états du neutron et du

proton,

G sera

plus petit

que

l’unité et même

égal

à zéro. Dans ce cas on a une tran-(1) LEIPI1NSKI. Camb. Phil. Soc., 1936, 32, 301.

sition presque

interdite,

c’est à-dire peu

probable

com-parativement

aux transitions

permises

L =

0,

ceci

impliquant

une vie moyenne très

longue.

Ainsi par

exemple (2)

un

changement angulaire

L = 3 suffit à

expliquer

la vie de 3. 101,~ sec du

potassium.

Nous

revenons

plus

loin sur ce

sujet

et sur la distribution des

périodes

radioactives dans la suite des intervalles de

temps.

Dans ces recherches nous nous sommes limités à l’étude des radioélémenfs créés par bombardement de

neutrons. Les sources

principalement employées

étaient des

ampoules

contenant du Radon

mélangé

à du

béryllium

pulvérisé.

L’intensité des sources étaient mesurées soit par le

rayonnement

y émis par

l’ampoule

(donné

en

millicuries),

soit par la radioactivité

provo-quée

par les neutrons dans une

plaque d’argent placée

dans des conditions fixes.

II.

Dispositifs.

Pendule horizontal. - Ce

dispositif

est constitué par un bras horizon tal mobile autour d’un axe vertical. Un

cylindre

creux de celluloïd mince de 3 cm de

dia-mètre est

placé concentriquement

à un autre

cylindre

pareil de3,8

cm de diamètre. Entre ces deux

cylindres

on

tasse la

matière,

généralement

sous forme de

poudre,

que l’on désire étudier. Ce

cylindre

ayant

son axe

horizontal est attaché à l’extrémité du bras. Celui-ci dans son mouvement

pendulaire

fait décrire au

cylindre

un arc de cercle de

1600,

aux deux bouts

duquel

il vient alternativement entourer la source S de neutrons et le

compteur

Geiger-Müller

C. Entre le

compteur

et

la source une

quantité

convenable de

plomb

absorbe le

rayonncment

y de la sources. On arrive facilement à un effet

parasite

de un coup par minute pour

cinq

milli-curies de radon. Le voyage

Source-Compteur

dure en

moyenne

0,7

sec. On

peut

donc déceler avec ce

dispo-sitif des

périodes

de l’ordre de la seconde. Le

cylindre

irradié

pendant

quelques

secondes est t amené sur le

compteur

et l’activité est

enregistrée pendant

au moins

cinq

périodes présumées.

On

répète

cette

opération

200 à 300

fois,

les activités sont additionnées

convena-blement et

portées

sur un

graphique.

L’enregistrement

peut

être fait de deux manières. Les

impulsions

du

compteur,

après

amplification,

actionnent par l’entre-(2) BETHE et BACHER. Modern. avril 1936, p. 196.

(3)

154

mise d’un

thyratron

un numérateur. On

peut

donc,

soit

cinématographier

ce numérateur

placé

à côté d’un chronomètre en marche

(fig. 1),

soit

disposer

un

oscil-Fig, t .

lographe

dans le circuit et

enregistrer

sur une bande

photographique

mouvante les

impulsions

et un

top

de

temps

automatique (fig. 2). L’enregistrement

durant la désactivation est divisé en tranches de

temps

égales

et les nombres

d’impulsions

dans les tranches

corres-pondantes

sont

groupés pour tous

les

enregistrements.

,

Fig. 3.

. Point de la courbe

f

Nd i ;

x Point de la courbe log

J

N d t ;

· Courbe corrigée pour les vitesses du numérateur en

extrapolant la droite logarithmique;

1 division = 0,235 sec T = 3 divisions = 0,71 sec.

Les corrections dues à l’ensemble

compteur-amplifica-teur-numérateur sont effectuées pour

chaque

tranche

(3)

et on

procède

à la sommation des

impulsions

en addi-tionnant les

impulsions

de

chaque

tranche à la somme

des tranches

précédentes.

On obtient ainsi une courbe

intégrale

comme celle de la

figure

3. La

tangente

à la (3) SCHIPF. Phys. Rev., llq36, 50, 88.

-queue de cette courbe

représente

la droite

intégrale

du

mouvement propre. Les différences entre cette droite

et la courbe

intégrale

représentent

les activités

res-tantes en fonction du

temps.

Ces différences

donnent,

dans le cas d’une

période

unique,

une droite

loga-rithmique

---- ...,L --.

d’où l’on déduit la

période

du radioélément.

Roue mobile. - Une roue de

bicyclette,

entourée d’une «

jupe »

en carton de 50 cm de

hauteur,

tourne

autour de son axe

placé

verticalement sur le haut d’un fût

rempli

de

galène.

De

chaque

côté du

fût,

à la même hauteur et diamétralement

opposés,

se trouvent

la source et le

compteur.

Une bande double en

cello-phane

de 5 cm de

hauteur,

à l’intérieur de

laquelle

on

place

la substance à

étudier,

encercle la

jupe

de carton à la hauteur de la source.

1

:

Fig. 4.

-L

La rouia en tournant vient donc

présenter

successi

vement la substance à l’irradiation par les neutrons e

au

compteur

(fig. 4).

On

peut

réduire le

rayonnement

parasite

à un coup par minute par 10 mc. Avec des vitesses de 1000

t/min

on

peut

atteindre des

période

de

quelques

centièmes de seconde pourvu

quelle

soient intenses. En effet le

principal

inconvénient de c

dispositif

réside dans la mauvaise utilisation du détec

teur radioactif lors de son activation et de la mesure de

son activité devant le

compteur.

D’ailleurs la compa

raison avec le

pendule

est. donnée

plus

loin. A moin de

disposer

de très fortes sources et de faire des statis

tiques

très

longues

sur des mesures alternées fré

quemment

avec la roue à l’arrêt et en mouvement cett

technique

est très insuffisante. Mais comme il n’a pa

(4)

d’étude pour des

périodes

inférieures à

quelques

dixièmes de sec, nous donnons ci

après

le traitement

mathématique

de ce

procédé.

Soit r le rayon de la roue, o-), la vitesse

angulaire,

~

l’angle

qui

délimite la

région

efficace de la source

(figure 4),

0

l’angle

entre la source et le

compteur,

~ l’angle

d’utilisation du

compteur.

Soit

IVo

la

quantité

d’activité accumulée à saturation dans une tranche déterminée du détecteur

passant

dans les limites d’action efficace de la source. La

quantité

d’activité accumulée durant un

temps

/1 est :

Le détecteur

parcourt

le

trajet

source-compteur

pen-dant un

temps t2 ;

en arrivant en G’ l’activité restante

est :

Le

compteur

mesure l’activité durant un

temps t

et en

quittant

le

compteur

il ne reste

plus

que :

d’où on tire pour le nombre

d’atomes

(N)

émis devant C:

Le nombre de tranches activées défilant par unité de

temps

devant le

compteur

est :

Dans le cas d’une bande circulaire on

peut

prendre

dx = 27t r et n ==

w/21t.

On a

donc,

en

remarquant

que :

Il faut maintenant tenir

compte

de l’activité rémanente du détecteur

après chaque

retour devant S. Une tranche

quelconque

après

un revient en

co

S avec une activité rémanente :

9--l’

On

peut

négliger

a devan t 2 z et au bout de K tours :

Pour les

grandes

vitesses le terme entre

parenthèses

se réduit

à À É

ce

qui

donne enfin :

En

développant

en série les

exponentielles

de

(I)

et en

tenant

compte

de

(II)

on a :

ou encore en faisant observer que 0 est voisin de x et

en

posant

x = on a pour une valeur donnée

quelconque

de X et en

régime permanent :

à un facteur

près,

évidemment.

Fig. 5. -

Courbe des intensités mesurées par un compteur avec

le dispositif de la roue.

Faisons varier x de un

(03=)~

c’est-à-dire que

1 tour de la roue se fait durant 9

périodes ;

pour les

valeurs de x inférieures à l’unité il faudrait considérer les autres termes de la

série)

à zéro

(ú)

-

00).

On voit

sur la courbe 5 que pour x =

0,1

on atteint un

équilibre

de d’intensité maximum.

Ainsi pour une

période

de

1 /~

sec le

régime

d’intensité maximum est

pratiquement

atteint pour 100

t~’m

et

pour sec avec 1 000

t~’m

(voir fig. 5).

III.

Résultats.

Béryllium. -

Nous avons

repris

les

expériences

de

Bjergen (~1)

en vue de vérifier la sensibilité du

mon-tage

et de

préciser

l’intensité de la radioactivité induite ainsi que la

période.

L’effet est très intense : la cible activée à saturation et amenée

rapidement

autour du

compteur

donne dans La

première

seconde un nombre

de coups

correspondant

à la vitesse maximum du numérateur. Les corrections usuelles

(3)

pour le

ren-dement étant

faites,

ceci

correspond

à un excès de 50 coups pour une décroissance

complète

de

Be,

avec un

temps

mort de

0,7

sec pour l’amenée de la cible. Une

statistique

sur 40 décroissances

enregistrées

à

l’oscillo-graphe

nous donne comme

période

0,8

±

0,04

sec.

Nous avons

vérifié,

en

extrapolant

vers

l’origine

la droite

logarithmique

de la

décroissance,

que les

correc-tions

appliquées précédemment

étaient exactes. L’in-tensité initiale

produite

par le

Béryllium

activé à

(5)

156

ration

est,

pour une source de 330 mc.

(diV/dt)

~ 3 000 coups minutes. Dans les mêmes conditions

géomé-triques

un

cylindre

de sodium de 3 mm

d’épaisseur

donne une intensité

initiale,

pour la

période

de 33 sec,

de 1000 coups : min. Ce

rapport

1/3 des intensités ne

correspond

évidemment pas au

rapport

des nombres d’atomes actifs formés par unités de masse et de

temps

dans les deux cas. On ne

peut

obtenir ce

rapport

qu’avec

des cibles très minces, de même masse

super-ficielle,

et avec un

compteur

d’épaisseur négligeable ;

mais ces conditions sont

trop

défavorables au

point

de

vue de l’intensité pour être

envisagées.

Une autre série de décroissance a été faite en entou-rant le

compteur

par un

cylindre

de

plomb

de

0,5

g/cm2.

L’intensité initiale est alors réduite à 5 pour 100.

L’absorption

de moitié «

apparente

» a lieu par

con-séquent

pour

0,115

g!cm’

Ph. Il est difficile de passer de cette donnée au coefficient

d’absorption

vrai du

spectre

en

question.

D’une

part

les

rayons ~

entrent

dans le

compteur

en traversant l’absorbant sous tous

les

angles compris

dans le cône circonscrit à la zone

efficace du

compteur

depuis

un

point

de la

cible ;

d’autre

part

la cible

épaisse

fait que la radiation

qui

sort de celle-ci n’est

plus

isotrope :

l’intensité suivant les

angles obliques

est

plus petite

que suivant la

verti-cale à la surface de la cible. Ces deux causes

s’ajoutent

pour rendre le

spectre apparemment

plus

absorbable. Une étude

complète

à ce

sujet

sera

publiée

ultérieu-rement. Nous évaluons

provisoirement l’absorption

de moitié vraie à :

0,16

à

0,20

g/CM2

Pb,

valeur

qui

s’ac-corde mieux avec l’étude par

Bjerge (5)

du

spectre

du radiohélium à la chambre

Wilson,

qu’avec

ses mesures

d’absorption

antérieures

(~1).

La réaction est la sui-vante : -.

(énergie

max.

3,5.

Mev.).

Lithium. - Une

première

série

d’expériences

nous

ayant

donné des résultats

négatifs

(6)

à la roue et au

pendule,

nous les avons

reprises

dans des conditions

expérimentales

meilleures. La matière à activer était

un

cylindre

de lithium

métallique

de 3 mm

d’épais-seur. L’ensemble

cylindre-source pouvait

ètre entouré

par un

cylindre

de

paraffine

sans

changer

la

position

de la source, les dimensions étant

indiquées

sur la

figure

6

(*).

Deux séries

d’enregistrement,

l’une de 400 décroissances avec

paraffine,

l’autre de 200

décrois-(5) Nalure, ’l936, 138, 4t10. -

(6) C. R., 1936. 203, 176.

(*) Dans ce cas il faut tenir compte du coefficient d’absorption assez élevé du Lithium pour les neutrons lents, dont il résulte

que les couches extérieures du cylindre interviennent pour la plus grande part de l’activité. En admettant le spectre déter-miné par Crane, etc. (loc. cit.), et en extrapolant les données

connues sur les absorptions, nous évaluons que 60 pour 10u des

électrons émis par la couche extérieure sont enregistrés par le

compteur. Pour les couches intermédiaires, l’absorption est

moins grande. rendement moyen est par conséquent supé-rieur àbù pour 100 ( ~ 80 pour 100). Plus loin, dans le paragraphe consacré à l’efficacité du dispositif de la zone, non avons négligé ce facteur, étant donné la faible densité des sels de

lithium, et le degré d approximation des calculs.

Pour la comparaison avec l’argent, nous avons tenu compte

de ces corrections pour les deux métaux.

sances sans

paraffine

nous fournirent les résultats

sui-vants :

Avec

para f fine :

Activité induite de

période

0,7i

± 0,0 i

sec

(fig. 3).

Intensité initiale : à peu

près

1/8

de la

période

de

2)4

min induite dans les mêmes condi-tions dans une cible de 2 mm

d’épaisseur

en

argent.

Sans On retrouve la même

période.

L’intensité initiale

rapportée

au Be est à peu

près

de

1/40.

L’effet

paraffine

dans nos conditions est de 3 à 4 et

permet

de supposer la

capture

du neutron :

Le radiolithium a

déjà

été

suggéré

comme se

for-mant suivant

~1) :

et la

désintégration

de Be semble être confirmée par

l’expérience

(g).

Toutefois la

période

du radiolithium étant presque

identique

à celle du

radiohélium,

il n’est pas exclu

qu’une

partie

de l’activité soit due à la formation de ce

dernier par neutrons

rapides

suivant :

- , .

c’est-à-dire en

adoptant l’énergie

maximum trouvée par

Bierge :

Q ~ 0,8

-

0~ 2013

3,5

.- -

3,2

Me.

Efficacité du

dispositif

de la roue. - Les

don-nées

précédentes

nous

permettent

de voir

pourquoi

le

procédé

de la roue n’avait rien donné

(6).

Dans cette

expérience

la roue tournait à 100

t/mn.

La couche de

Li20

(5

mm

d’épaisseur)

était d’une efficacité à peu

près

moitié moindre par unité de surface que le

cylindre

de métal. La cible

passait

devant l’ensemble

Source-paraffine

d’une dimension effective d’environ

15 cm

(source

de 400 mc

(Rn

+

Be)

fi-

150 mc

(RdAc

+

Be).

Pour une même source, l’intensité en neutrons lents

(mesurée

par

l’argent)

était en moyenne sur les

15 cm, 20 pour 100 de ce

qu’elle

est dans le

dispositif

du

pendule

avec source centrale. Le passage devant le

compteur

était aussi très

défavorable, quoique

le

compteur

était aussi

rapproché

que

possible.

Le

rende-ment

angulaire -

déterminé

graphiquement

en faisant

intervenir

l’angle

moyen sous

lequel

on voit le

comp-teur d’un

point

de la cible ainsi que la hauteur de la cible

(6 cm) -

était dans ce cas 10 pour 100 de celui

d’un

cylindre

emboîtant le

compteur.

La vitesse de 100

tjmin

correspondant

déjà

à peu

près

au

régime

maximum

(fig. 5)

nous pouvons faire le calcul pour une vitesse infinie.

Dans l’activation par

cylindre

de Li

métallique

l’in-tensité initiale

correspondant

à 550 me serait de 310

coups minute. Avec la roue à

grande

vitesse

l’activa-tion se fait en moyenne

pendant

15 cm sur x. 75 cm.

(7) CRANE, DELSASSO, FOWLER et LAURITSEN. Phys. Rev., 1935,47, 97.

{3) W. B. W. E. BURCHAM et Y. CnANG. ivature, 1936,

(6)

En tenant

compte

de tous les facteurs de réduction

cités,

l’effet sur le même

compteur

serait alors : , ....

-Cet effet est de l’ordre des variations

statistiques

observées lors de cette

expérience : 62,2

±

0,3

et

69,6

±

0,3

à l’arrêt et en marche.

Une

expérience

pareille

a été faite par MM. Knol et

Veldkamp

(9)

mais en

disposant

deux

compteurs

autour

d’une roue d’un mètre de

diamètre ;

la distance entre les deux

compteurs

était de 80 cm. La cible constituée

par mais

plus

épaisse

(7 mm),

introduisait par

rapport

à notre

expérience

un facteur de réduction

de

3/5.

Enfin leur source était de 90 mc

(Ra

+

Be)

c’est-à-dire en tenant

compte

du

rayonnement

a du

Ra,

cinq

fois moins forte que la nôtre. Leur vitesse de 48

t/m,

permet

de calculer enfin l’effet

auquel

on doit s’attendre en considérant la décroissance du

produit

avec une

période

de

0,75

sec entre les

compteurs

Ci

et

Cs.

On trouve pour ceux-ci

séparément

comme

diffé-rence à l’arrêt et en marche

0,022

et

0,016

c/m.

L’effet presque 100 fois

plus

fort

(1,92

et

1,~0)

que ces auteurs ont trouvé nous

paraît

difficilement

explicable,

même par des conditions

géométriques

meilleures

qui

per-mettraient à la

rigueur

de gagner un facteur de 5 à 10.

Les auteurs

n’indiquent

d’ailleurs pas

explicitement

si leurs mesures étaient assez

fréquemment

alternées pour éliminer l’effet d’une variation dans le

temps

du mou

vement propre des

compteurs.

-Nous

signalons

de

plus

que de

l’oxyde

de

beryllium

utilisé au lieu de

l’oxyde

de lithium ne donnait à la

roue

qu’un

effet à

peine

supérieur

aux erreurs

statis-tiques.

Bore. - Nous avons d’abord

signalé

CO)

ainsi que

l’ont fait MM.

Kikuchi,

Oaki et Husimi

qu’un

compteur

entouré de bore et bombardé par neutrons lents et

rapides (Po

+

Be)

donne des coups

supplémentaires

par

rapport

à l’irradiation sans bore. Nous avions

observé en effet que l’activité mesurée par un

comp-teur de zinc

(1

mm

d’épaisseur;

le Zn n’est que très

peu

désintégrable

par neutrons

lents)

passait

de 100 + 1 à 109 ± 1

lorsqu’on interposait

du bore Par compa

raison,

dans les mêmes

conditions,

on a avec le cadmium

233

coups/min.

Ces effets dus à un

rayonnement

(y

+ p)

doivent être

augmentés

de la diminution du mouvement

propre du

compteur

lors de

l’interposition

de la cible de bore. Nous avons voulu voir la

part

éventuelle d’une radioactivité induite de courte

période

émettant des

électrons très

pénétrants (*).

Les réactions

possibles

... , Jl:!II Je. tJ ’V U fi ~ (9) Physica, La Haye, 1936, 3, 145. (10) C R., 1936, t77.

(ia) C R,, 4936, 477.

(11) Nature, 1936. 137, î 45.

C-) Une mesure d’absorption ne pouvait être envisagée vu la

faiblesse de l’effet,

La réaction

(1)

existe

probablement puisqu’on

a

également :

2tl

1’E-

1H

5 ’

1 5 ’

i

signalée

par Crane

(13),

etc. La

période

donnée par ces

auteurs

(0,02 sec)

est indécelable au

pendule

et nous

avons vu

qu’avec

le

dispositif

de la roue il faut tourner

à une vitesse de l’ordre de 1000

t/m,

ce

qui

pour des

raisons de

rigidité

de notre

appareillage,

n’a pu être réalisée.

Pour les deux autres

équations

on trouve :

Q1

de l’ordre de -16 â --17

Mev,

réaction donc

impossible.

En utilisant pour calculer

Q2

la réaction

et en

prenant

le

spectre

de 8Li avec E max =

10,5 Mev

(Crane,

etc.

(1) :

Q2

= -

~,7

MeV. La réaction

(3)

est

donc la seule

possible

ici.

Avec un

cylindre

de

bore,

nous avons étudié au

pen-dule et avec

l’oscillographe

210

décroissances,

en irra-diant avec une source de 400 mc. Nous avons trouvé

une faible activité. Pour les 210

décroissances,

nous ob-tenons un excédent de 300 coups par

rapport

au

mou-vement propre,

pendant

le même

temps.

La

période

obtenue sur la courbe

intégrale

est de l’ordre de la

se-conde

(1,0

±

0,25).

L’activité n’est que de 2 pour 100 de celle de

Be,

dans des conditions

identiques.

Le bore

employé

était très

impur (80

pour

100)

avec comme

principales

impuretés Mg,

Si et Cu. L’effet des

impu-retés n’est évidemment pas à

éliminer,

bien

qu’au-cune d’elles ne

présente

de

période

de cet ordre de

grandeur.

L’emploi

de

B203, avantageux

pour sa

pureté,

réduirait à cause de son

pourcentage

de bore l’intensité à 40 pour 100 et

l’expérience

ne serait donc

possible

qu’avec

des sources

plus

intenses de

neutrons,

par

exemple :

+

2 lH -+-

12 6C

+

on 1

ou bien

9 4Be

+

10B 5

- ort. 1

Résultats

négatifs.

-

Avec la méthode du pen-dule nous avons

essayé

les éléments suivants :

C, N,

0,

Mg,

Al, Si,

Cl,

K,

Ca, Sc,

Ti, V,

Cr, Mn, Fe, Co, Ni,

Cu,

Zn,

As, Se,

Br, Sr, Yt,

Zr, Nb, Mo,

Rh, Pd,

Ag,

Cd,

Sn,

Sb, Te, I, Cs, Ba, La,

Ce,

Pr,

Nd, Sm, Gd, Yb,

Ta,

W, Pt,

Au, Hg,

Tl,

Pb,

Bi. Aucun de ces éléments

ne

présente

une activité de l’ordre de celle du Be dans le domaine des courtes

périodes.

Les éléments en

caractères gras ont été examinés

par Bjerge (1)

avec un

résultat

identique.

IV. Périodes

relativement

longues.

Azote. - Plusieurs auteurs

ayant

émis

l’hypothèse

que le carbone i4 était radioactif avec une

période

assez

longue,

nous avons cherché à mettre en évidence la réaction :

14N

u

n

14C +

i iH,

De l’azote

liquide,

contenu dans un vase Dewar

spécial,

était irradié par une source de 400 mc

(7)

158

geant

dans un tube central.

Après

une heure

d’irra-diation,

la source était

remplacée

par une résistance

clauffante,

et l’azote

qui se

dégageait

par une tubulure

était

dirigé

dans un barboteur contenant de l’eau de

baryte.

Le gaz était

préalablement

mélangé

avec de l’air ozonisé contenant une faible

proportion

d’an.

hydride

carbonique.

Un vide

partiel

dans le barboteur

permettait

l’aspiration

facile de ce gaz. Le carbone actif

éventuellement formé aurait dû être

oxydé

par l’ozone et

précipité

en même

temps

que le

C02.

En

fait,

le

pré-cipité

obtenu

après

filtrage

rapide

et amené autour

d’un

compteur

à

parois

de

0,0~~

mm

d’aluminium,

ne

présentait

aucune activité

appréciable.

Des

expériences

récentes de Burcham et Goldhaber

(’3)

semblent d’ailleurs

indiquer

la stabilité de HC : le bilan

exothermique

de

0,~~

eV trouvé par ces auteurs pour la réaction

(1), joint

au fait que la masse du

neu-tron excède celle du

proton

d’environ

0,8 NIeV,

ne laisse

pas au 14C une masse suffisante pour être radioactif.

Fluor. - Le fluor a été utilisé sous forme de FLi avec le

dispositif

du

pendule

(source

de 400 me

comp-teur d’aluminium de

0,~

mm

d’épaisseur,

enregistre-ment à

l’oscillographe).

1 ./ ./ /" , , , , , f.

Fig. 6.

Les

périodes

trouvées sont :

8,4

±

0,1

sec et

31 i±i 1 sec. Celles

qui

étaient

jusqu’ici

admises étaient

respectivement :

1~ et 40 sec. Le

rapport

des intensités à saturation de la

petite

à la

longue période

est de 8 dans l’air et de ~~ lors de l’irradiation dans la

paraf-fine

(fig. 6).

Les réactions

possibles

sont :.

Le radiofluor de

( 1 )

étant

également

formé suivant :

1 ÛF

+ :2 H 2°F

+

1 H

avecunepériodevoisinedei2sec.

(Crane,

etc.,

loc.

cit.).

On

peut

donc admettre que la réaction

( 1 )

est

responsable

de la

petite période.

Nous

avons d’ailleurs mis en évidence un effet

paraffine

de (13) Gamb. Phil. Soc., ’1936, 32, 632.

l’ordre de 2

qui

confirme la

capture

du neutron. Nous

avons en outre observé que lors de l’irradiation du fluor

dans la

paraffine

la

période

déduite était un peu

plus

grande :

8,9

~

0,1

sec. Ceci

pourrait s’interpréter

par l’existence de deux

périodes

voisines difficile à

séparer

dont

l’une,

la

plus

courte,

ne serait pas sensible à l’effet

paraffine,

probablement

issue

d’après

la réaction

(3),

l’autre

(1)

étant une réaction de

capture

sensible à

l’effet

paraffine.

La

période

de 3l sec serait alors due à la réaction

(2)

qui, d’après

les études de

désintégra-tion à la chambre

Wilson,

est moins

fréquente

que

(3).

Sodium. -- Nous avons

employé

comme cible un

cylindre

de Na

métallique.

Les conditions

expérimentales

étaient l mêmes

qu’avec

le fluor. Nous avons trouvé les

périodes

sui-vantes : 8 ± 1 sec, et :3;; + 1 sec. Le

rapport

des in-tensités à saturation de la

petile

à la

grande

période

est Aucune des deux

périodes

n’est sensible à l’effet

paraffine.

Les réactions

présumées

sont :

Magnésium. -

On retrouve avec le

Mg

la

période

de 33 sec obtenue avec Na. La réaction est :

Nous n’avons pas étudié les

périodes plus

longues.

Etain. - La radioactivité de l’étain est tellement faible que seul un

compteur

construit avec cette

ma-tière et irradié par des neutrons

présente

une activité

appréciable.

L’effet

paraftine

est de l’ordre de trois. La réaction

probable

est :

avec une

période

de l’ordre de 6 min.

L’isotope

122

de Sn existe en faible

proportion (5

pour

100)

et

expli-querait

le faible rendement de cette émission. L’in-tensité très faible et le fonctionnement peu

satisfai-sant d’uu

compteur

en Sn ont pour effet de donner

des courbes de décroissance d’une allure très

irrégu-liére. Les

périodes

déduites vont de 6 à 12 min. A

l’époque

de ces

expériences

(14)

les tables d’Aston ne

présentaient

pour les

isotopes

de l’étain et de ses voi-sins

qu’une

seule

possibilité,

la réaction

(1).

Il était

donc peu

probable

que ce fusse le

mélange

de deux

pé-riodes

qui

était encore une cause de la défectuosité des

~ courbes. Naidu

(15)

pourtant

décela une seconde

période

de 18 min. Aston

(is) publia quelques,

semaines

après

des valeurs

corrigées

sur la

fréquence

de certains

j

isotopes;

l’étain 121

n’y figurait plus.

On

pouvait

dès

lors attribuer une des

périodes

à :

1 Travaillant avec des deutons

Livingood (17)

trouve s

l

plusieurs périodes

et entre autres celles de 121 Sn et

~ (14) C. R., Février 1936, 202, 1050. ( 1 b) 1936, 137, 5 î 6.

(8)

159

1~3 Sn : 12 et 45 min et avec des neutrons

(communica-tion

privée)

retrouve la

période

d’environ 6 min et une

autre d’environ 6 h.

V. Essais pour déterminer l’existence du

proton

négatif.

Nous avons cherché si dans des réactions par

bom-bardement par neutrons il

pouvait

y avoir formation de

protons négatifs

(-i~~.

Ceux-ci

pourraient

se

pro-duire suivant :

Nous avons donc cherché les cas où

z;Yétait

radio-actif. Il fallait que les radioéléments fussent

déjà

connus et si

possible

isolables

chimiquement.

Ces cas

correspondent

aux radioactivités induites par

exemple

par bombardement de

protons

suivant :

nr . ’11’. .

Il est

également

nécessaire de

prendre

les cas où le

pourcentage

de mX par

rapport

aux autres

isotopes

est

notable. En outre les neutrons ne doivent pas induire

dans ces

isotopes

d’autres radioactivités de

périodes

voisines. Les cas favorables sont peu nombreux et nous

avons retenu les réactions

hypothétiques

suivantes:

Dans le cas

(1)

la

période

étant assez

longue

nous avons

essayé

de faire une concentration

chimique.

Un

cylindre

contenant 200 g de bore

amorphe

en

poudre

très fine

(grains

due - i

[1.)

était irradié par une source

centrale de 900 mc. Un courant d’air contenant une

faible

proportion

de

C01

(air

atmosphérique)

parcou-rait,

sous une

pression

de 5mm

Hg,

te

récipient

de bot c,

après

avoir été desséché et ozonisé par effluves. Le carbone actif formé devait être très

oxydable

et par

suite se transformer en

CO2

aclif.

L’anhydride

carbo-nique

aurait dû être

empoué,

au moins en

partie,

par

le courant gazeux et à la sortie du

cylindre

de bore se

condenser dans un

piège

à air

liquide

constitué par un

capillaire

à

parois

minces.

Après

une heure de marche le

capillaire

scellé et amené devant un

compteur

de

1/100

de mm

d’épaisseur (Al)

ne manifestait aucune

activité. D’autres essais ontétéfaits

enprécipitant

le

C02

dans l’eau de

baryte

et en mesurant l’activité du

car-bonate

précipité.

Comme des

poudres

retiennent assez

facilement des traces de gaz, nous avons enfin

opéré

de la

façon

suivante : ’t30 g

d’anhydrique

borique

étaient irradié

pendant

1 h

1/2

par une source

cen-trale de 1 25V Le B201 étaient ensuite

rapidement

dissout dans un ballon contenant 700 g d’eau et du chromate de

potassium

comme

oxydant

du carbone éventuellement formé. La solution était amené à ébul-lition sous

pression

réduite en même

temps

qu’un

cou-rant d’air avec traces de Col barbotait dans le hallon.

(17)Phys. /peu., 1936, 50, 437.

Les gaz et vapeurs sortant du ballon barbotait dans de l’eau de

baryte,

dans

laquelle

on

ajoutait

aussi les

eaux de condensation. Le

précipité,

filtré et séché

rapi-dement,

ne

présentait

aucune activité.

Dans le cas du

magnésium,

la

période trop

courte de l’aluminium ne

permet

aucune

opération chimique.

Nous avons donc irradié avec 700 mc un

cylindre

de

magnésium

que nous amenions

ensuite,

en 6 sec, autour du

compteur.

Une

statistique

de 100

décrois-sances montre que s’il existe une

période

courte, l’in-tensité de celle-ci est inférieure à 5 pour 100 de

l’inten-sité de la

période

de 33 sec.

Ces

expériences

ont été faites avec neutrons

rapides

seulement. Même si le

proton

négatif

éventuel avait

une masse

égale

à celle du

proton

les réactions

envi-sagées

ici seraient

endothermiques.

VI. Courbe de

fréquence

des

périodes

électroniques.

Nous avons

déjà signalé

(6)

l’allure

quasigaussienne

de la courbe de

fréquence

des radioéléments en

fonction du

logarithme

cles

périodes

électroniques

(e_

-~-

e+, naturelles ou

provoquées). Depuis

lors de

nombreuses

périodes

ont été découvertes dans les domaines

compris

entre 10w et 101 sec. Nous en

connaissons actuellement 145 sûres et la courbe de la

figure

7 est cette fois franchement

gnu8f’ienne.

Le maximum se trouve il e.t vrai dans tes limites des

temps

les

plus

faciles à

observsr,

mais néanmoins les observations sont tifs faciles entre uzre et sec,

ainsi

qu’entre

105 et sec et

pourtant

les nombres de

périodes

connues

correspondant

à ces intervalle se

placent

bien sur la courbe de Gauss. Il est curieux

également

de noter que sur 23

périodes

de corps émet-teurs

alpha

connus allant de 10-’1 à t017 sec, ti>ize sont

groupées

entre une et 107 sec.

Fig. î. - Nombre de

pfrindPs (o) comprises _

entre IOX eL sec

Il y a là un

phénomène

sur

lequel

on ne peu t encore s’étendre avant d’avoir

poussé

les

investigations

sur

toutesles

périodes

possibles, pari iculièrement

avec des

sources très intenses de

particules :

neutrons,

protons,

deutons, rayons

alpha.

Au cours de ces recherches effectuées à l’Institut du Radium nous avons eu, en dehors des sources de

(Rn

+

Be),

à utiliser des sources de

(Po

+

Be)

et de

(Rd.4C

+

Be).Noas

somruesredevablesàMme 1. Joliot-Curie pour la

préparation

de ces sources ainsi que

pour l’iniérèt bienveillant

qu’elle

a

témoigné

à notre

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